聚羧酸改性磁性吸附剂的制备及其对水中Cr（Ⅲ）的吸附研究

发布时间：2017-12-21 11:01

  本文关键词：聚羧酸改性磁性吸附剂的制备及其对水中Cr（Ⅲ）的吸附研究　出处：《陕西科技大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：三价铬广泛应用于制革、染料、采矿、冶金、纺织和电镀等行业,由于生产需要这些行业投加大量有机酸,易和重金属结合形成稳定的络合体,使出水中含有大量游离态和络合态重金属,增加处理难度,成为目前急需解决的课题。针对此课题,本论文选取三价铬作为目标重金属,以制备的二乙烯三胺五乙酸(DTPA)改性硅铁磁性材料(Fe_3O_4@Si O2/Cs-DTPA)、N-(三甲氧基硅丙基)乙二胺三乙酸钠盐(EDTA)改性的硅铁核壳材料(Fe_3O_4@SiO_2-EDTA)和亚氨基二乙酸(IDA)修饰的介孔硅铁磁性材料(magMCM-41@IDA)作为吸附剂去除水体中游离态和络合态Cr(Ⅲ),进行了等温吸附实验和动力学吸附实验,探究了有机物、pH和共存阳离子对吸附过程的影响,并研究了材料的脱附再生性能,通过对吸附剂的表征分析和拟合相关吸附实验数据得到以下结果:(1)Fe_3O_4@SiO_2/Cs-DTPA对Cr(Ⅲ)的吸附:材料合成过程中Fe_3O_4颗粒表面成功包覆上SiO_2形成一种核壳结构材料(Fe_3O_4@SiO_2),以壳聚糖为交联剂,将DTPA负载到壳聚糖通过脱水反应形成酰胺基成功将DTPA修饰到Fe_3O_4@SiO_2表面,有机物包覆率为34.31%,合成的Fe_3O_4@SiO_2/Cs-DTPA吸附剂具有超顺磁性,易与吸附质分离。EDTA和柠檬酸的存在对Fe_3O_4@SiO_2/Cs-DTPA吸附Cr(Ⅲ)的过程有明显抑制作用;实验条件下随着pH增大,游离态Cr(Ⅲ)吸附量逐渐上升,络合态Cr(Ⅲ)的吸附量总体呈上升趋势,在pH为4.0时吸附量最低;Na~+、Ca~(2+)和Mg~(2+)的存在对Cr(Ⅲ)的吸附过程有抑制作用。吸附试验数据拟合结果表明,拟二级动力学方程能够很好地拟合Fe_3O_4@Si O2/Cs-DTPA对Cr(Ⅲ)的吸附过程;实验条件下对游离态和络合态Cr(Ⅲ)的最大平衡吸附量分别为39.27和22.24mg/g,吸附过程符合Sips模型方程。Fe_3O_4@SiO_2/Cs-DTPA经过4次脱附再生,对自由态和络合态Cr(Ⅲ)的吸附量均基本保持稳定,说明Fe_3O_4@SiO_2/Cs-DTPA吸附剂具有良好的脱附再生特性可以循环利用。(2)Fe_3O_4@SiO_2-EDTA对Cr(Ⅲ)的吸附:对材料进行表征分析,结果表明硅烷EDTA成功修饰在Fe_3O_4@SiO_2表面,未改变Fe_3O_4的晶形结构,且具有超顺磁性,材料稳定,易于分离。体系中EDTA和柠檬酸的存在抑制Fe_3O_4@SiO_2-EDTA对Cr(Ⅲ)的吸附;实验条件下随pH增大,游离态和络合态Cr(Ⅲ)吸附量逐渐上升,络合态Cr(Ⅲ)在p H为4.0时吸附量相对较低;共存阳离子的存在抑制Cr(Ⅲ)的吸附。拟合吸附实验数据表明,拟二级动力学方程能够很好地拟合Fe_3O_4@SiO_2-EDTA对游离态和络合态Cr(Ⅲ)的吸附过程;通过Bi Langmuir和Sips模型拟合计算出的理论平衡吸附量均接近于实验实测值,实验条件下对游离态和络合态Cr(Ⅲ)的最大吸附量分别为33.14和28.11mg/g。材料进行4次脱附再生,对游离态和络合态Cr(Ⅲ)的吸附量保持稳定,再生效果良好可以循环使用。(3)magMCM-41@IDA对Cr(Ⅲ)的吸附:实验合成mag MCM-41@IDA磁性介孔材料,IDA的包覆效果良好,材料比表面积为154.08m~2/g,孔容为0.287cm~3/g,孔径集中在6.73nm左右,具有超顺磁性,分离容易。EDTA和柠檬酸对吸附过程有抑制作用;实验条件下,p H增大有利于游离态和络合态Cr(Ⅲ)的吸附;Na~+、Ca~(2+)和Mg~(2+)的存在抑制Cr(Ⅲ)吸附过程,影响顺序为Mg~(2+)Ca~(2+)Na~+。Langmuir模型和拟二级动力学模型能够很好地拟合吸附实验数据,吸附为单层吸附,对自由态和络合态Cr(Ⅲ)的最大吸附量分别为32.24和24.15mg/g。magMCM-41@IDA材料脱附再生效果良好,可以循环使用。
【学位授予单位】：陕西科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TQ424;X703

【参考文献】

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本文编号：1315802