基于石墨相氮化碳复合光催化剂的制备及其光催化性能的研究

发布时间：2017-12-21 21:36

  本文关键词：基于石墨相氮化碳复合光催化剂的制备及其光催化性能的研究　出处：《江苏大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一种呈现层片结构的二维材料。与传统半导体催化材料TiO_2相比,它具有更合适的禁带宽度(2.7 eV);且不含有金属元素,这使得g-C_3N_4更易于环境保护;CN骨架的高度缩合导致其具有优异的物理结构和化学稳定性。此外,g-C_3N_4的制备原材料丰富、价格低廉、易于修饰,因而在光解水制氢、光催化还原CO2和光催化处理有机污染物等领域备受关注。钒酸盐是近几年兴起的一种光催化材料,在可见光下同样表现出良好的的光催化性能。本文将g-C_3N_4和钒酸盐进行复合,然后在其基础上与Ag纳米颗粒作三元复合,合成出多种具有高效光催化活性的复合光催化剂,为g-C_3N_4基复合光催化材料的制备和应用提供有效参考。本文的主要研究工作包括:(1)首先将巴比妥酸和二氰二胺(DCDA)混合,以此为前驱体,通过高温煅烧法制备出具有较大比表面积的改性g-C_3N_4,记为BA-C_3N_4。通过共沉淀方法制备了含有不同BA-C_3N_4比例的BA-C_3N_4/Ag_3VO_4复合光催化剂。扫描和透射结果表明,Ag_3VO_4呈颗粒状,均匀地分布在层片状的BA-C_3N_4表面,在界面处形成的异质结结构加速了光生电子和空穴的分离。从紫外可见谱图中可以看出,复合光催化剂比BA-C_3N_4的可见光吸收强度更强,可见光吸收范围更大;BET测试表明,样品30wt.%BA-C_3N_4/Ag_3VO_4的比表面积最大,为31.23 m2/g;对样品进行可见光降解RhB溶液实验的结果表明,样品30wt.%BA-C_3N_4/Ag_3VO_4具有最佳的光催化性能,其一阶动力学常数k值为0.138 min~(-1),明显高于两单体。循环实验结果表明,复合光催化剂具有可重复利用性和较好的稳定性。(2)通过水热法先制备出纯CeVO_4单体,再以二氰二胺和CeVO_4为原料,其中,二氰二胺的用量固定,改变CeVO_4的用量,通过高温煅烧法制备出含有不同CeVO_4比例的CeVO_4/g-C_3N_4复合光催化剂。扫描和透射的结果表明,纺锤状的CeVO_4紧密地贴合在层片状的g-C_3N_4上,在界面处形成异质结结构,改善了复合光催化材料的光催化性能。从紫外可见谱图中可以看出,样品S5的可见光吸收边最大,吸收强度最强,对应的禁带宽度也是最窄的,为2.65 eV。BET测试表明,在复合物中存在介孔结构,且所有复合样品的比表面积都要高于单体CeVO_4。对样品进行可见光降解MB溶液实验,结果表明,复合后样品的光催化性能都有所提高。样品S5具有最佳的光催化活性,对应的一阶动力学常数k值是0.022 min~(-1)。捕捉实验证明,超氧自由基在三种活性基团中起最主要作用,空穴作用最小。样品S5的荧光强度最低,即光生电子和空穴的分离效率最高。循环降解实验表明该复合样品具有可重复利用性和较好的稳定性。(3)采用超声沉淀方法,以第二章中的样品S5、硝酸银、柠檬酸钠等为原料,经过长时间超声制备出不同Ag含量的三元复合光催化剂,记为X%Ag/S5。从透射图中可以看出复合物仍以呈层片状分布的g-C_3N_4作为基体,CeVO_4粒子和Ag纳米颗粒分布在其表面,其中CeVO_4的粒径大小分布在50 nm左右,Ag纳米颗粒的粒径分布在10 nm左右。XRD结果显示,在S5图谱的基础上我们发现了Ag对应的(111)和(200)晶面,说明我们成功制备出三元复合光催化剂。紫外可见光谱表明,样品7%Ag/S5在所有复合催化剂中具有最强的可见光吸收强度和最大的可见光吸收边,对应的禁带宽度为2.5 eV,低于二元复合S5的禁带宽度。对所有样品进行可见光降解MB溶液实验,结果表明,样品7%Ag/S5的光催化活性最佳,在120 min内对MB的降解率几乎达到百分之百,对应的一阶动力学常数k值为0.0462 min~(-1)。三元复合催化剂性能的提高除了异质结结构的作用,还依靠Ag纳米颗粒的等离子体共振效应。
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.36

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本文编号：1317260