氢化二氧化钛电子结构与光催化制氢研究

发布时间：2017-12-23 03:13

  本文关键词：氢化二氧化钛电子结构与光催化制氢研究　出处：《中国科学技术大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：氢化二氧化钛(H-TiO2)自从2011年被首次报道以来便被视为一种高效光解水制氢催化剂。然而,氧空位在H-TiO2的电子和结构特性以及光催化解水活性中扮演的角色存在着许多争议。针对这个科学问题,本文通过控制常压氢化TiO2粉末的时间,得到一系列不同氢化程度的样品,并利用同步辐射X射线表征技术对H-TiO2样品的电子结构进行了系统的表征,并结合密度泛函理论计算和其他常规表征手段,阐明了氧空位在氢化过程中的迁移过程,提出了氧空位对TiO2电子结构和光催化活性的影响。本论文的主要内容和结论如下:(1)首次利用表面敏感的软X射线技术(O的K边)和包括体相信息的硬X射线技术(Ti的K边)探究了 H-TiO2中氧空位的形成过程。我们发现在氢化过程中,氧空位首先在TiO2的表面生成,当氢化达到较高程度时,氧空位将会延伸至体相。同时,氧空位会导致TiO2表面和体相的无序。(2)密度泛函理论计算表明,在氢化的初始阶段,氧空位能够引入一个与TiO2导带底部分重叠的缺陷态,从而导致导带的拖尾,故而H-Ti02能够吸收可见光,产氢活性得到提升。然而,随着氢化程度的加深,导带将拖尾至H+/H2还原电势以下,尽管H-TiO2能够吸收更多的可见光且更多的电子能被激发至导带,但是大部分这些电子会弛豫到导带的底部(低于H+/H2还原电势),所以产氢活性反而下降。这项工作表明,尽管氢化半导体材料能够在可见光下响应,从而对光催化产氢有着积极作用,但它同时也可能存在着一些负面的影响。
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.36;TQ116.2

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本文编号：1322179