负载型氮掺杂二氧化钛制备条件的优化与光催化降解性能研究

发布时间：2017-12-23 16:32

  本文关键词：负载型氮掺杂二氧化钛制备条件的优化与光催化降解性能研究　出处：《河北工程大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：本文采用溶胶凝胶法,以钛酸丁酯作为前驱体、无水乙醇作为溶剂、乙酰丙酮作为水解抑制剂,以尿素为氮源、普通玻璃片为载体,制备负载型氮掺二氧化钛,用Design-Expert 8.0软件设计响应面试验方案,分别优化在紫外光下与可见光下的光催化反应中负载型氮掺二氧化钛的最佳制备条件,确定了溶胶pH值、氮元素掺杂量(以尿素质量记)与焙烧温度这三个响应因素的最优值,通过对不同条件下制得的样品测试负载效果及进行表征,分析了三个响应因素对光催化效果的影响。推导并验证了光催化反应的动力学方程,按优化所得的条件制备样品并在自然光下不同天气状况时进行光催化降解试验,分析不同天气状况对光催化反应的影响。主要结论如下:(1)紫外光下,溶胶pH值、氮元素掺杂量(以尿素质量记)与焙烧温度的优化结果分别为6.94、0.72g、472.60℃,可见光下优化结果分别为7.27、0.7g、434.03℃。回归方程的显著性极为明显且失拟项不显著,溶胶pH值、氮元素掺杂量与焙烧温度三个因素间的交互效应显著,按优化所得的条件制备样品并在相应条件下进行试验,所得结果预期试验结误差率均小于0.3%。(2)对不同制备参数下所制备出的负载型氮掺杂二氧化钛进行了负载量与负载稳定性测试,并用SEM、XRD、DRS与FT-IR等手段对样品进行了表征,分析溶胶pH值、氮元素掺杂量与焙烧温度这三个因素的变化对负载型氮掺杂二氧化钛负载效果、表观性状、官能团与微观结构的影响。结果显示,溶胶pH值对负载型氮掺杂二氧化钛的表观性状影响较大,较低的溶胶pH值会严重降低负载型氮掺杂二氧化钛的负载量与负载稳定性,较高只对其表面微观形貌有影响;氮元素掺杂会导致二氧化钛的最大吸收波长发生红移,并且红移程度随着氮元素掺杂量的增大而增加,而其它条件相同时,光催化效率却随氮元素掺杂量的增大先增加后减小,氮元素的掺杂量对二氧化钛的官能团组成也有一定影响;焙烧温度对二氧化钛的晶型影响较为显著,温度过低或过高都会导致板钛矿、金红石型二氧化钛含量的增加,而锐钛矿相含量相对减少,而当锐钛矿相在整体组份中占有较高含量时才能具有较高的光催化活性。(3)假设并推导了光催化反应动力学方程,并分别用在紫外光与可见光下优化所得条件制备的样品在相应光源下进行验证,结果表明负载型氮掺杂二氧化钛在两种光源下的光催化反应都遵循Langmuir-Hinshelwood一级反应动力学方程。将两种样品与在相同条件下制得的未掺杂氮元素的样品在分别在晴天、多云、雾霾天气下进行试验,结果表明在雾霾天气下负载型氮掺杂二氧化钛的光催化效果最差,晴天时最好,在可见光下优化所得的负载型氮掺杂二氧化钛制备条件更适合应用于自然光下的光催化反应。
【学位授予单位】：河北工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.36;X703

【参考文献】

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本文编号：1324624