在碱性溶液中电催化氢化降解竹木质素生成间二乙苯的研究

发布时间：2020-08-12 17:13

【摘要】：本论文探索了一种制备1,3-间二乙苯的新工艺,即在三维反应器中通过一锅法进行电催化降解反应和电催化加氢反应,选择性氢化降解竹木质素生成1,3-间二乙苯。其中,阳极为自制的Ti/SnO_2-Sb2O_3/α-Pb O_2/β-Pb O_2电极,阴极为铜网,第三电极为填充在阴极和阳极之间的陶瓷颗粒。分别采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(S EM)、循环伏安曲线(CV)来表征Ti/SnO_2-Sb2O_3/α-Pb O_2/β-Pb O_2电极并测试其在三维电降解体系中的电化学性质,同时采用乙酸乙酯、苯甲醚、甲苯、二氯甲烷等萃取剂萃取降解产物,采用减压蒸馏以及柱色谱两种分离方法对产物进行分离,使用气相色谱-质谱联用以及核磁共振谱对萃取产物以及分离出的产物进行定性,使用气相色谱法、紫外分光光度法对分离出的产物进行定量,最终通过考察电流密度、木质素浓度、反应温度、陶瓷颗粒填充量来优化本工艺并对竹木质素的电催化加氢反应动力学进行了考察,得到以下结论:(1)以Ti/SnO_2-Sb2O_3/α-Pb O_2/β-Pb O_2为阳极,铜网为阴极,填充在阴极和阳极之间的陶瓷颗粒为第三电极的三维电极反应器中,通过电催化裂解碱性竹木质素以及对竹木质素裂解中间产物的电催化加氢反应可以选择性生成1,3-间二乙苯,该反应为零级动力学反应。(2)陶瓷颗粒在电催化裂解竹木质素和对竹木质素裂解中间产物的电催化加氢反应中具有电催化协同作用。(3)在电催化加氢工艺中,对于浓度50g/L的碱性竹木质素溶液,电催化降解持续10h后,竹木质素可以完全被降解,回收总产物的积累产量可以达到35.7g/L。通过减压蒸馏成功分离产物1,3-间二乙苯、对二甲苯、邻二甲苯。(4)电催化降解竹木质素的优化反应条件为:电流密度为25m A/cm2,温度为25℃,竹木质素浓度为30g/L,陶瓷量为25g时,直至竹木质素完全降解时,1,3-间二乙苯的累积产量可以达到0.361g/g-lignin。
【学位授予单位】：河北工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ241.1

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本文编号：2790803