Ce 3+ 掺杂Y 3-x M x Al 5-x Si x O 12 （M=Ba,Sr,Ca,Mg）荧光材料的制备与性能
发布时间：2020-12-16 11:19
白光发光二极管（LED）因其高效、成本低廉、使用时间长、环保等优点在固态照明市场上有着极大的市场竞争力。当前制造白光LED的最常用方法是将Y3Al5O12:Ce3+(YAG:Ce3+)黄色荧光粉涂覆在蓝光LED芯片上。YAG:Ce3+黄色荧光粉作为白光LED的核心材料之一,对白光LED器件的光色品质起着决定性作用。现有研究表明,阳离子取代是一种理想的改善或修饰YAG:Ce3+发光特性的方法。因此,我们利用非等价共取代的方式基于YAG:Ce3+进行结构设计,进而调节其光学性能,并研究光学性能调制与局域晶体环境之间的构效关系,最终获得光学性能优异,适用于高品质白光LED器件的荧光材料。主要的工作与结论如下:（1）通过M2+-Si4+取代Y3+-Al3+,设计了Y3-xMxAl5...
【文章来源】：江西理工大学江西省
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
YAG晶体中Y3+所处的十二面体以及Al3+所处的八面体和四面体的结构示意图
第三章Ce3+掺杂Y3-xMxAl5-xSixO12（M=Ba，Sr，Ca，Mg）荧光粉的晶体结构和发光性能研究21图3.1不同煅烧温度和煅烧时间的Y1.94MAl4SiO12:0.06Ce3+(M=Ba,Sr,Ca,Mg)的XRD图谱，a为1450°C煅烧6h，b为1500°C煅烧10h在前面实验基础上，系统改变M2+-Si4+的掺杂量制备了一系列的Y3-xMxAl5-xSixO12:0.06Ce3+(M=Ba,Sr,Ca,Mg,x=0.2,0.4,0.6,0.8,1)荧光粉。对制备的样品进行了XRD测试，如图3.2所示。测试的XRD衍射峰与标准卡片YAG（JCPDSNo.33-0040）的衍射峰对比表明，在掺杂金属离子M的含量较低时，XRD衍射峰均显示有少量的杂相产生，但随着掺杂量的增多，杂相衍射峰几乎全部降低至消失，最终形成纯的石榴石相。不同M2+-Si4+掺杂量的XRD结果表明YAG主晶格具有适当的包容外来离子的能力，可以通过离子对掺杂的方法制备出纯相的新型固溶体石榴石荧光粉。
第三章Ce3+掺杂Y3-xMxAl5-xSixO12（M=Ba，Sr，Ca，Mg）荧光粉的晶体结构和发光性能研究25体积收缩率，掺杂Ba、Sr离子的晶胞收缩率分别为0.1993%和0.2044%，收缩率较小证明晶格畸变小，表明采用双格位掺杂离子进入YAG主晶格后，晶体结构仍然能保持良好。晶体结构的稳定性会对发光性能以及热猝灭性能造成极大影响，为了更明显地说明双格位替代后的晶体结构的变化，如图3.6所示给出了Y1.94MAl4SiO12:0.06Ce3+(M=Ba,Sr,Ca,Mg)的晶体结构示意图。YAG:Ce3+晶体结构中包含三种阳离子格位，分别为是四面体和八面体中心的Al3+离子格位、十二面体中心的Y3+离子格位，它们分别与邻近的O2-离子连接形成[A1O4]四面体、[AlO6]八面体和[YO8]十二面体，这些多面体以共棱或共点方式有序交错连接形成三维网状结构。M2+-Si4+取代Y3+-A14+后，Y3+/M2+和A13+/Si4+以2/1的比例随机分布于Y1.94MAl4SiO12:0.06Ce3+的十二面体和四面体中心。由于M2+-Si4+和Y3+-A14+阳离子半径差异，双格位取代后会影响十二面体和四面体的结构构型，导致Ce3+离子所处的晶体场环境以及能级结构发生一些改变，从而使得激发、发射光谱等光学性质相应变化。有关晶体结构的改变对发光性能的影响将在下面章节进行进一步的讨论阐述。图3.3Y1.94MAl4SiO12:0.06Ce3+(M=Ba,Sr,Ca,Mg)样品的XRD图谱（a）和2θ角度为33-34°的局部放大图（b）
本文编号：2920045
【文章来源】：江西理工大学江西省
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
YAG晶体中Y3+所处的十二面体以及Al3+所处的八面体和四面体的结构示意图
第三章Ce3+掺杂Y3-xMxAl5-xSixO12（M=Ba，Sr，Ca，Mg）荧光粉的晶体结构和发光性能研究21图3.1不同煅烧温度和煅烧时间的Y1.94MAl4SiO12:0.06Ce3+(M=Ba,Sr,Ca,Mg)的XRD图谱，a为1450°C煅烧6h，b为1500°C煅烧10h在前面实验基础上，系统改变M2+-Si4+的掺杂量制备了一系列的Y3-xMxAl5-xSixO12:0.06Ce3+(M=Ba,Sr,Ca,Mg,x=0.2,0.4,0.6,0.8,1)荧光粉。对制备的样品进行了XRD测试，如图3.2所示。测试的XRD衍射峰与标准卡片YAG（JCPDSNo.33-0040）的衍射峰对比表明，在掺杂金属离子M的含量较低时，XRD衍射峰均显示有少量的杂相产生，但随着掺杂量的增多，杂相衍射峰几乎全部降低至消失，最终形成纯的石榴石相。不同M2+-Si4+掺杂量的XRD结果表明YAG主晶格具有适当的包容外来离子的能力，可以通过离子对掺杂的方法制备出纯相的新型固溶体石榴石荧光粉。
第三章Ce3+掺杂Y3-xMxAl5-xSixO12（M=Ba，Sr，Ca，Mg）荧光粉的晶体结构和发光性能研究25体积收缩率，掺杂Ba、Sr离子的晶胞收缩率分别为0.1993%和0.2044%，收缩率较小证明晶格畸变小，表明采用双格位掺杂离子进入YAG主晶格后，晶体结构仍然能保持良好。晶体结构的稳定性会对发光性能以及热猝灭性能造成极大影响，为了更明显地说明双格位替代后的晶体结构的变化，如图3.6所示给出了Y1.94MAl4SiO12:0.06Ce3+(M=Ba,Sr,Ca,Mg)的晶体结构示意图。YAG:Ce3+晶体结构中包含三种阳离子格位，分别为是四面体和八面体中心的Al3+离子格位、十二面体中心的Y3+离子格位，它们分别与邻近的O2-离子连接形成[A1O4]四面体、[AlO6]八面体和[YO8]十二面体，这些多面体以共棱或共点方式有序交错连接形成三维网状结构。M2+-Si4+取代Y3+-A14+后，Y3+/M2+和A13+/Si4+以2/1的比例随机分布于Y1.94MAl4SiO12:0.06Ce3+的十二面体和四面体中心。由于M2+-Si4+和Y3+-A14+阳离子半径差异，双格位取代后会影响十二面体和四面体的结构构型，导致Ce3+离子所处的晶体场环境以及能级结构发生一些改变，从而使得激发、发射光谱等光学性质相应变化。有关晶体结构的改变对发光性能的影响将在下面章节进行进一步的讨论阐述。图3.3Y1.94MAl4SiO12:0.06Ce3+(M=Ba,Sr,Ca,Mg)样品的XRD图谱（a）和2θ角度为33-34°的局部放大图（b）
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