负载型Ni催化剂对纸铝塑包装废弃物水热液化制油催化特性研究
发布时间：2021-01-18 13:48
纸铝塑包装材料由于阻隔性高、安全卫生且使用方便,被广泛应用于食品、药品及日用品包装领域。但随之产生的大量废弃物对我国城市生态环境造成了严重威胁。在能源约束和环境污染的背景下,通过热化学转化将纸铝塑包装废弃物转化为生物油能源类产品成为了研究焦点。本论文采用水热液化技术对利乐包纸塑铝包装废弃物的产油特性进行了研究。由于水热液化产生的生物油存在含氧量高,热值（HHV）差的问题,采用等体积浸渍法制备Ni-xCe/CNTs和Ni-xCe/A12O3催化剂。采用间歇反应器中在360℃,20 MPa,物料浓度为20 wt%下进行,研究了两种催化剂Ni:Ce比、温度、反应时间对生物油产率、沸点分布、元素分布和生物油化学成分的影响,并推测潜在的催化反应机理。最后,对纸铝塑液化的反应网络进行了构建并对反应动力学进行了分析。研究成果对纸塑铝包装废弃物能源化转化利用具有重要的科学理论意义和技术应用价值。结果表明,当Ni-xCe/CNTs为催化剂时,生物油产率达到最高收率在Ce含量为5 wt%时,为20.75 wt%。H/C的原子比随着Ce含量的增加而略降低,但由于O含量的降低和C含量的增加,O/C大大降低。N...
【文章来源】：西安理工大学陕西省
【文章页数】：63 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
实验流程和产物分离Fig.2-1Experimentalproceduresandseparationoftheproducts.
西安理工大学工程硕士专业学位论文14烷和2,6,10-三甲基-十四碳烷）有利于提高HHV[49]。总体而言，Ni-xCe/CNTs催化剂可促进形成烃类（烷烃和烯烃）和酯类的合成，同时抑制含氧化合物的生成[28]。从图4可以看出，Ce的添加进一步降低酮类，并增加烃类，但是对酯类和醇类的影响较校这可以解释为具有更多氧空位的Ni-xCe/CNTs催化剂具有增强的加氢脱氧和脱羰反应，将含氧化合物转化为烃类[21]。可能的催化HTL反应途径如图3-4所示。烃酯醇醛酮醚01020304050峰值比/%balnkNi/CNTsNi-5Ce/CNTsNI-7Ce/CNTs图3-3不同成分的生物油产品中不同组的峰值比Fig.3-3Peakratiosofdifferentgroupsinbio-oilproductsofdifferentcomponents图3-4可能的催化HTL反应途径Fig.3-4PossiblecatalyticHTLreactionpathways3.3固体残留物分析为研究固体残留物的热稳定性，通过TGA分析固体残留物以解其在100-700℃下的热降解行为，如图3-5所示。TG-DTG分析表明，没有催化剂和有催化剂的固体残留物没有显着差异。固体残留物的热分解可分为两个阶段。在第一阶段，重量在100-400℃期间略有下降，这种质量下降主要归因于未反应的纤维素和半纤维素的热挥发[50]。第二阶段在
Ni-xCe/CNTs催化利乐包水热液化特性研究171020304050607080★●CeO◆NiONi2▲CNTs▲◆▲▲▲▲◆★◆◆◆◆◆●●●★▲Ni-7Ce/CNTsNi-5Ce/CNTsNi-3Ce/CNTsNi-1Ce/CNTs2θ/degreeNi/CNTs▲★●◆图3-7Ni-Ce/CNTs催化剂的XRD图谱Fig.3-7TheXRDpatternsofNi-Ce/CNTscatalysts图3-8显示未反应和反应过的Ni-xCe/CNTs的SEM图像。未反应催化剂显示出纱线和多孔形态（a-c）。与未反应催化剂相比，多孔CNTs团聚成块，这表明催化剂可能已在HTL反应过程中被烧结。Lu等人[36]据报道，反应过的Ni/Ce-Al2O3团聚成块，表明催化剂的烧结发生在反应过程中。图3-8未反应和反应过的催化剂的典型SEM图像（a）未反应的Ni/CNT（b）未反应的Ni1Ce/CNT（c）未反应的Ni5Ce/CNT（d）反应过的Ni/CNT（e）反应过的Ni1Ce/CNT（f）反应过的Ni5Ce/CNTFig.3-8TypicalSEMimagesofreducedandusedcatalysts(a)freshNi/CNTs(b)freshNi1Ce/CNTs(c)freshNi5Ce/CNTs(d)usedNi/CNTs(e)usedNi1Ce/CNTs(f)usedNi5Ce/CNTs
【参考文献】：
期刊论文
[1]Cu-Ce/γ-Al2O3对硬脂酸催化水热脱氧产生烷烃的效果[J]. 于琪,张祖浩,尹昭森,孔圣艳,杨滋恒,陈佳毅,张景来. 色谱. 2019(04)
[2]聚丙烯在超临界水中的降解反应初探[J]. 王军,沈美庆,宫艳玲,马沛生. 高分子材料科学与工程. 2004(02)
[3]超临界水的物理化学性质及意义[J]. 苏根利,谢鸿森,丁东业,张月明,郭捷. 地质地球化学. 1998(02)
博士论文
[1]生物质水热液化制备生物油及其性质分析的研究[D]. 朱哲.天津大学 2014
本文编号：2985060
【文章来源】：西安理工大学陕西省
【文章页数】：63 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
实验流程和产物分离Fig.2-1Experimentalproceduresandseparationoftheproducts.
西安理工大学工程硕士专业学位论文14烷和2,6,10-三甲基-十四碳烷）有利于提高HHV[49]。总体而言，Ni-xCe/CNTs催化剂可促进形成烃类（烷烃和烯烃）和酯类的合成，同时抑制含氧化合物的生成[28]。从图4可以看出，Ce的添加进一步降低酮类，并增加烃类，但是对酯类和醇类的影响较校这可以解释为具有更多氧空位的Ni-xCe/CNTs催化剂具有增强的加氢脱氧和脱羰反应，将含氧化合物转化为烃类[21]。可能的催化HTL反应途径如图3-4所示。烃酯醇醛酮醚01020304050峰值比/%balnkNi/CNTsNi-5Ce/CNTsNI-7Ce/CNTs图3-3不同成分的生物油产品中不同组的峰值比Fig.3-3Peakratiosofdifferentgroupsinbio-oilproductsofdifferentcomponents图3-4可能的催化HTL反应途径Fig.3-4PossiblecatalyticHTLreactionpathways3.3固体残留物分析为研究固体残留物的热稳定性，通过TGA分析固体残留物以解其在100-700℃下的热降解行为，如图3-5所示。TG-DTG分析表明，没有催化剂和有催化剂的固体残留物没有显着差异。固体残留物的热分解可分为两个阶段。在第一阶段，重量在100-400℃期间略有下降，这种质量下降主要归因于未反应的纤维素和半纤维素的热挥发[50]。第二阶段在
Ni-xCe/CNTs催化利乐包水热液化特性研究171020304050607080★●CeO◆NiONi2▲CNTs▲◆▲▲▲▲◆★◆◆◆◆◆●●●★▲Ni-7Ce/CNTsNi-5Ce/CNTsNi-3Ce/CNTsNi-1Ce/CNTs2θ/degreeNi/CNTs▲★●◆图3-7Ni-Ce/CNTs催化剂的XRD图谱Fig.3-7TheXRDpatternsofNi-Ce/CNTscatalysts图3-8显示未反应和反应过的Ni-xCe/CNTs的SEM图像。未反应催化剂显示出纱线和多孔形态（a-c）。与未反应催化剂相比，多孔CNTs团聚成块，这表明催化剂可能已在HTL反应过程中被烧结。Lu等人[36]据报道，反应过的Ni/Ce-Al2O3团聚成块，表明催化剂的烧结发生在反应过程中。图3-8未反应和反应过的催化剂的典型SEM图像（a）未反应的Ni/CNT（b）未反应的Ni1Ce/CNT（c）未反应的Ni5Ce/CNT（d）反应过的Ni/CNT（e）反应过的Ni1Ce/CNT（f）反应过的Ni5Ce/CNTFig.3-8TypicalSEMimagesofreducedandusedcatalysts(a)freshNi/CNTs(b)freshNi1Ce/CNTs(c)freshNi5Ce/CNTs(d)usedNi/CNTs(e)usedNi1Ce/CNTs(f)usedNi5Ce/CNTs
【参考文献】：
期刊论文
[1]Cu-Ce/γ-Al2O3对硬脂酸催化水热脱氧产生烷烃的效果[J]. 于琪,张祖浩,尹昭森,孔圣艳,杨滋恒,陈佳毅,张景来. 色谱. 2019(04)
[2]聚丙烯在超临界水中的降解反应初探[J]. 王军,沈美庆,宫艳玲,马沛生. 高分子材料科学与工程. 2004(02)
[3]超临界水的物理化学性质及意义[J]. 苏根利,谢鸿森,丁东业,张月明,郭捷. 地质地球化学. 1998(02)
博士论文
[1]生物质水热液化制备生物油及其性质分析的研究[D]. 朱哲.天津大学 2014
本文编号：2985060
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