棕碳诱导脂肪醇的光敏化反应机理研究
发布时间：2021-04-02 03:40
脂肪醇是光辐射区域中具有光化学惰性的脂质类物质,也是环境中常见的表面活性剂。此类表面活性分子通常优先包裹在气溶胶表面或吸附在空气-水界面来影响大气气溶胶的物理、化学和光学性质,以及空气-水界面处的物理化学过程。因此,研究脂肪醇的化学转化（尤其是环境光化学）过程对了解表面活性剂在大气化学和气候中的影响十分重要。棕碳（BrC）是对流层中广泛存在的能够吸收紫外和可见光辐射的碳质气溶胶,对气候辐射强迫具有正向作用。BrC是环境中一类重要的光敏物质,可以作为光敏剂促进气溶胶颗粒的形成和增长;或者引发非光活性脂质的光化学反应,其产物可以增加环境分子的复杂性。很明显BrC在气溶胶的光化学反应中具有关键作用,但关于它和脂肪醇的光敏化反应及机理的研究鲜有报道。本研究通过丙酮醛（MG）与硫酸铵（AS）或甘氨酸（Gly）的液相反应获得BrC样品,选择正辛醇作为环境中表面活性剂——脂肪醇的代表,综合运用紫外-可见吸收光谱仪（UV-vis）、三维激发-发射矩阵光谱仪（EEM）、衰减全反射-傅立叶变换红外光谱仪和气相色谱-质谱连用仪（GC-MS）等测量技术,研究了光解对BrC光学性质的影响,以及BrC与脂肪醇的光...
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：80 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１气溶胶中（ａ）焦油球和（ｂ）烟尘的二次电子镜像Ｍ
影响水资源分布［５７，５８］。在传输过程中，通过??酸催化的液相反应可将新鲜的ＢｒＣ氧化和酸化。因此，环境中存在大量ＢｒＣ可??能会导致酸雨以及对气候和森林等脆弱陆地地区的生态环境产生负面影响［％６（）］。??同时，ＢｒＣ会吸收来自太阳光的辐射使大气层温度升高，导致云层覆盖量减少，??从而导致降水量下降［１９，５３］。ＢｒＣ还可以通过微生物的呼吸作用以Ｃ０２的形式重??新排放到大气中，这也证明ＢｒＣ在全球变暖中发挥了一定作用，最终可能对人??类的农作物产量和质量产生不利影响［６１］。图１－２简要说明了?ＢｒＣ的来源、运输??和沉积以及对气候系统的影响［６２］。除了对全球气候变化的影响外，ＢｒＣ还通过屏??蔽重金属和持久性有机物等污染物使它们免受光催化和老化反应的影响，导致对??人体健康的有害影响增加［６３￣６４１??．?Ｓｅｃｏｎｄａｒｙ?ｓｏｕｒｃｅｓ??°＾ｖａｙ?ｔｒａｎｓ＾＼?Ｊｆ＂＾Ｈｙｇｒｏｓｃｏｐｉｃ?ｇｒｏｗｔｈ?＼?ａｃｉｄ＾）??ＣＣＮ?＜＝＝３?Ｈ；——－??＾?Ｃａｒｂｏｎ??Ｄｉ＇ｐｕｓｉ?ｔ?ｉｏｒｉＨ?Ｒｏｄｕｒ?ｔ?ｉｏｎ?ｏｆ?ｓｎｏｗ?ａｌｂｏｄｏ?▲?＂?（?ｉｓｏｐｒｅｎｃ??图１－２?ＢｒＣ的来源与归趋及其对环境的影响??Ｆｉｇｕｒｅ?１－２?Ｔｈｅ?ｓｏｕｒｃｅ?ａｎｄ?ｆａｔｅ?ｏｆ?ＢｒＣ?ａｎｄ?ｉｔｓ?ｉｍｐａｃｔ?ｏｎ?ｔｈｅ?ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ．??－４?－??
东大学硕士学位论文???０Ｈ＜?Ｈ２０２??Ｒａｄｉｃａｌ?ｂｕｄｇｅｔ?｜?｜?Ｃｏｎｄｅｎｓｅｄ??〇Ｈ?Ｈ２０２?＞?ＯＨ?ｐｈａｓｅ??个?ｉ?Ｈ〇ｚｔ?Ｒ７ＲＨ／ｒｏ２??Ｈ０２?＜ｒ－／－?Ｈ〇ｚ?—?—?一—?—＞???＜?—ＰＨ＊?＂Ｉｐ＊?（ｓ）??Ａｉｒ?Ｒ．／ＲＨ／Ｒ０２??．???Ｒ＊?ｐ＊?（〇?＾Ｔｉｎｔｅｒｓｙｓｔｅｍ??＼?ｙ?ｃｒｏｓｓｉｎｇ??ＲＨ?———???＼??＾——??图１－３颗粒中光敏剂（Ｐ）的光化学催化循环Ｗｌ。??Ｆｉｇｕｒｅ?１－３?Ｔｈｅ?ｐｈｏｔｏｃｈｅｍｉｃａｌ?ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｃｙｃｌｅ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｐｈｏｔｏｓｅｎｓｉｔｉｚｅｒ?（Ｐ）?ｉｎ?ｔｈｅ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ．??１．３．２光敏化反应研究现状??近年来，大气光化学领域中光敏化反应受到越来越多的关注。许多研宄发现??气溶胶颗粒和海洋表面均含吸光性有机物（ＢｒＣ），例如芳香族羰基化合物、??ＨＵＬＩＳ或原位生成的氮杂环咪哇化合物等，它们可以吸收太阳辐射并引发一系??列光化学反应［１Ｃ）ＭＣ）７，１２７］。ＢｒＣ引发的光化学可以改变其自身的化学组成，且随着??时间增加其光吸收能力减弱。这些过程可能与形成三重态ＢｒＣ有关，即所谓的??光敏剂，它可以催化自由基链式反应［１２８，１２９］。同时，光敏化过程中会产生一系列??自由基，被视为空气粒子中氧化剂的来源之一，这可能对气溶胶老化过程（例如??通过摄取气相＿０Ｈ、？ＨＯｚ、Ｎ０３等自由基到云滴或颗粒所引起的化学转化、在氧??化气相前体物之后分配低挥性产物以及凝聚相的化学过程等）具有重要
本文编号：3114514
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：80 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１气溶胶中（ａ）焦油球和（ｂ）烟尘的二次电子镜像Ｍ
影响水资源分布［５７，５８］。在传输过程中，通过??酸催化的液相反应可将新鲜的ＢｒＣ氧化和酸化。因此，环境中存在大量ＢｒＣ可??能会导致酸雨以及对气候和森林等脆弱陆地地区的生态环境产生负面影响［％６（）］。??同时，ＢｒＣ会吸收来自太阳光的辐射使大气层温度升高，导致云层覆盖量减少，??从而导致降水量下降［１９，５３］。ＢｒＣ还可以通过微生物的呼吸作用以Ｃ０２的形式重??新排放到大气中，这也证明ＢｒＣ在全球变暖中发挥了一定作用，最终可能对人??类的农作物产量和质量产生不利影响［６１］。图１－２简要说明了?ＢｒＣ的来源、运输??和沉积以及对气候系统的影响［６２］。除了对全球气候变化的影响外，ＢｒＣ还通过屏??蔽重金属和持久性有机物等污染物使它们免受光催化和老化反应的影响，导致对??人体健康的有害影响增加［６３￣６４１??．?Ｓｅｃｏｎｄａｒｙ?ｓｏｕｒｃｅｓ??°＾ｖａｙ?ｔｒａｎｓ＾＼?Ｊｆ＂＾Ｈｙｇｒｏｓｃｏｐｉｃ?ｇｒｏｗｔｈ?＼?ａｃｉｄ＾）??ＣＣＮ?＜＝＝３?Ｈ；——－??＾?Ｃａｒｂｏｎ??Ｄｉ＇ｐｕｓｉ?ｔ?ｉｏｒｉＨ?Ｒｏｄｕｒ?ｔ?ｉｏｎ?ｏｆ?ｓｎｏｗ?ａｌｂｏｄｏ?▲?＂?（?ｉｓｏｐｒｅｎｃ??图１－２?ＢｒＣ的来源与归趋及其对环境的影响??Ｆｉｇｕｒｅ?１－２?Ｔｈｅ?ｓｏｕｒｃｅ?ａｎｄ?ｆａｔｅ?ｏｆ?ＢｒＣ?ａｎｄ?ｉｔｓ?ｉｍｐａｃｔ?ｏｎ?ｔｈｅ?ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ．??－４?－??
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