Fe-MOFs@PANI复合材料的制备及其光催化性能研究
发布时间：2021-04-15 03:16
随着工业化进程的加快,大量有毒有害污染物排放进入水体,其中包括重金属和有机污染物,对环境甚至人类健康造成潜在威胁。在水处理技术中,光催化法作为一种高效节能的技术逐渐引起关注。该技术能够利用太阳光将高毒的Cr（Ⅵ）还原成低毒的Cr（Ⅲ）,并且可以将难生物降解的大分子有机污染物降解为小分子无毒物质,甚至完全矿化为CO2和H2O。金属-有机骨架（Metal-organic framework,MOFs）作为光催化剂已广泛应用于环境修复领域。其中Fe-MOFs作为一种可见光响应的催化剂,能够对重金属和有机污染物进行有效的光催化降解。为了进一步提高Fe-MOFs的光催化活性,采用导电聚合物-聚苯胺（PANI）来修饰Fe-MOFs来构建更强大的光催化材料,在本课题研究中,我们选用了MIL-100（Fe）,MIL-88A（Fe）和PANI为原材料合成系列复合光催化剂,探究了复合材料的光催化还原六价铬及降解有机污染物的性能,以及光催化活性的影响因素被探究。提出并验证了反应机理。本论文的主要工作如下:1.以结构稳定的金属有机骨架材料MIL-100（Fe）与导电聚合物-聚苯胺（PAN...
【文章来源】：北京建筑大学北京市
【文章页数】：85 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
在选定波长下的光催化Rh6G降解速率(按金属原子归一化)
呋?钚裕???史直鹞?9.0、29.7和9.0μmol。其中，MIL-101(Fe)具有最高的光催化还原CO2活性，这是由于MIL-101(Fe)中的配位不饱和Fe位点不仅作为CO2吸附位点吸附更多的CO2，而且也是氧化还原反应位点直接催化CO2还原。并将Fe-MOFs与胺基化Fe-MOFs进行比较观察，发现胺基化Fe-MOFs表现出更强的光催化活性，通过比较不同波长下NH2-MIL-101(Fe)和MIL-101(Fe)光催化CO2释放的量子效率(QE)，发现存在着双激发途径，即Fe-O团簇的直接激发，以及-NH2官能团的激发，随后电子从激发的有机连接体转移到金属中心清晰地示出(图1-3)。图1-3氨基化铁基MOFs上的双激发通路[30]Fig.1-3Dualexcitationpathwaysoveramino-functionalizedFe-basedMOFs[30]1.3铁基MOFs复合光催化剂的研究进展尽管铁基MOFs在光催化降解污染物方面有着广泛的应用，但其在水稳性较差，导电性差以及光生电子空穴复合快等问题，限制了其在光催化废水处理中的应用。因此将其他功能性材料与高孔隙率、结构可调的MOF材料结合构建复合材料，可发挥出超于原材料的优良特性。常见用来改善Fe-MOFs光催化性能的材料有金属纳米粒子、g-C3N4、
第1章绪论6金属氧化物、铋系材料以及导电聚合物等[40]。1.3.1金属纳米粒子/Fe-MOFs复合物金属纳米粒子(MetalNanoparticles,MNPs)由于其高的表面积/体积比和不寻常的电子性质而表现出更高的光化学活性[41]。金属纳米团簇系统的光化学活性可表现在三种情况中：(1)金属纳米粒子的直接激发；(2)通过表面结合的荧光团或染料分子实现的间接激发；(3)通过促进半导体-金属纳米复合材料中的界面电荷转移来辅助光催化过程(图1-4)[42]。金属纳米粒子修饰Fe-MOF提高光催化活性可以通过第三种途径实现的。因此一系列具有良好催化活性的MNPs@MOF光催化剂被成功制备。例如，如图1-5所示，Liang等[35]通过醇还原方法制备的新型Pd@MIL-100(Fe)纳米复合材料对茶碱、布洛芬和双酚A三种典型的PPCPs在可见光照射下(λ≥420nm)具有良好的光降解活性。其光活性也远高于原MIL-100(Fe)。结合光电化学分析可知，引入Pd-NPs可以减少光生电子-空穴对的复合，从而提高光催化性能。此外，还详细考察了不同金属种类、贵金属负载量、反应液pH值和过氧化氢初始浓度对光催化降解活性的影响。此外，还研究了可能的光催化反应机理。这项工作不仅代表了利用MOFs光催化剂去除水中PPCPs的第一个例子，而且还为制备用于环境修复的高效MOF光催化剂提供了有效的信息。此外，在MIL-100(Fe)上引入贵金属纳米粒子，形成的M/MIL-100(Fe)(M=Au、Pd和Pt)可用于光催化降解甲基橙(MO)和重金属Cr(VI)离子，其光催化活性较单独的MIL-100(Fe)显著增强[43]，如图1-6所示。图1-4金属纳米粒子的光化学活性三种情况[42]Fig.1-4Photochemicalactivityofmetalnanoparticles[42]
本文编号：3138563
【文章来源】：北京建筑大学北京市
【文章页数】：85 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
在选定波长下的光催化Rh6G降解速率(按金属原子归一化)
呋?钚裕???史直鹞?9.0、29.7和9.0μmol。其中，MIL-101(Fe)具有最高的光催化还原CO2活性，这是由于MIL-101(Fe)中的配位不饱和Fe位点不仅作为CO2吸附位点吸附更多的CO2，而且也是氧化还原反应位点直接催化CO2还原。并将Fe-MOFs与胺基化Fe-MOFs进行比较观察，发现胺基化Fe-MOFs表现出更强的光催化活性，通过比较不同波长下NH2-MIL-101(Fe)和MIL-101(Fe)光催化CO2释放的量子效率(QE)，发现存在着双激发途径，即Fe-O团簇的直接激发，以及-NH2官能团的激发，随后电子从激发的有机连接体转移到金属中心清晰地示出(图1-3)。图1-3氨基化铁基MOFs上的双激发通路[30]Fig.1-3Dualexcitationpathwaysoveramino-functionalizedFe-basedMOFs[30]1.3铁基MOFs复合光催化剂的研究进展尽管铁基MOFs在光催化降解污染物方面有着广泛的应用，但其在水稳性较差，导电性差以及光生电子空穴复合快等问题，限制了其在光催化废水处理中的应用。因此将其他功能性材料与高孔隙率、结构可调的MOF材料结合构建复合材料，可发挥出超于原材料的优良特性。常见用来改善Fe-MOFs光催化性能的材料有金属纳米粒子、g-C3N4、
第1章绪论6金属氧化物、铋系材料以及导电聚合物等[40]。1.3.1金属纳米粒子/Fe-MOFs复合物金属纳米粒子(MetalNanoparticles,MNPs)由于其高的表面积/体积比和不寻常的电子性质而表现出更高的光化学活性[41]。金属纳米团簇系统的光化学活性可表现在三种情况中：(1)金属纳米粒子的直接激发；(2)通过表面结合的荧光团或染料分子实现的间接激发；(3)通过促进半导体-金属纳米复合材料中的界面电荷转移来辅助光催化过程(图1-4)[42]。金属纳米粒子修饰Fe-MOF提高光催化活性可以通过第三种途径实现的。因此一系列具有良好催化活性的MNPs@MOF光催化剂被成功制备。例如，如图1-5所示，Liang等[35]通过醇还原方法制备的新型Pd@MIL-100(Fe)纳米复合材料对茶碱、布洛芬和双酚A三种典型的PPCPs在可见光照射下(λ≥420nm)具有良好的光降解活性。其光活性也远高于原MIL-100(Fe)。结合光电化学分析可知，引入Pd-NPs可以减少光生电子-空穴对的复合，从而提高光催化性能。此外，还详细考察了不同金属种类、贵金属负载量、反应液pH值和过氧化氢初始浓度对光催化降解活性的影响。此外，还研究了可能的光催化反应机理。这项工作不仅代表了利用MOFs光催化剂去除水中PPCPs的第一个例子，而且还为制备用于环境修复的高效MOF光催化剂提供了有效的信息。此外，在MIL-100(Fe)上引入贵金属纳米粒子，形成的M/MIL-100(Fe)(M=Au、Pd和Pt)可用于光催化降解甲基橙(MO)和重金属Cr(VI)离子，其光催化活性较单独的MIL-100(Fe)显著增强[43]，如图1-6所示。图1-4金属纳米粒子的光化学活性三种情况[42]Fig.1-4Photochemicalactivityofmetalnanoparticles[42]
本文编号：3138563
本文链接：https://www.wllwen.com/shoufeilunwen/boshibiyelunwen/3138563.html
