Mn/Ce改性椰壳活性炭低温吸附NO的实验研究
发布时间:2021-06-25 01:53
NOx的排放与酸雨、光化学烟雾、雾霾等环境问题息息相关。NO是NOx的主要存在形式,针对NO的低温脱除(<120℃)是当前研究的难点和热点,利用改性活性炭低温吸附脱除NO是一种具有良好应用前景的方法。本文以商用椰壳活性炭为原料通过化学改性方法提高其对NO的吸附性能,并系统研究了改性活性炭(MAC)制备、吸附NO及再生解析过程与机理。首先,研究了不同制备条件(包括负载金属氧化物种类、材料粒径和不同预氧化方式)和不同NO吸附条件(吸附温度、模拟烟气中水蒸气和S02的浓度)对改性活性炭材料的低温NO吸附性能的影响。采用300℃空气、过氧化氢、KMnO4和HN03对椰壳活性炭进行预氧化处理,以Ce(N03)3·6H20、Mn(N03)2·4H2O和Fe(NO)3·9H20作为前驱物,利用氨水作为沉淀剂的共沉淀法制备了 Mn-Ce-Fe负载的改性活性炭,并利用固定床NO吸附实验探究样品的NO低温吸附性能。研究表明Mn-Ce-Fe金属氧化物的负载显著提高了椰壳活性炭的NO低温吸附能力,其中Mn-Ce复合负载改性的效果最好;活性炭粒径过大(>0.5mm)会阻碍NO在活性炭中的内扩散以及负...
【文章来源】:山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】:98 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
图2-1椰壳活性炭???表2-1原始活性炭的工业分析和元素分析组成
?山东大学硕士学位论文???14-1???.(b)??12-??1/^??Z.?jF?-^-CVFc-1?INO3-MAC??2_?-a-mii/fc-hng3-mac??〇V??I?1?I?'?I?'?I?1?I?1?I??0?100?200?300?400?500??Adsorption?time?(min)??图3-1不同金属氧化物负载样品的NO吸附性能曲线(a)?NO穿透曲线,(b)?NO吸??附容量曲线(吸附条件:吸附温度55°C,NO=500ppm,〇2=5%,H20=5%,?N2为平衡气,??GHSV=2000h-')??在图3-1?(a)中可以明确的看到HN03-MAC的NO出口浓度一直处于最低??的水平,在500min内取得了?40%以上的NO捕获率,且NO穿透时间最长,说??明该样品对NO的脱除率最高,脱硝效果最好。而Ce/Fe-HN03-MAC的效果则??次之,Mn/Fe改性的效果最差,在500min时NO捕获率降至20%。同时,由图??3-1?(b)可知,HN03-MAC取得了?500min内三种样品中最大的NO吸附容量,??达到?12.6mg/g?Ce/Fe-HN03-MAC?的NO吸附容量为?lI.5mg/g,Me/Fe-HN〇3-MAC??的NO吸附容量则为9.3mg/g。??综上所述,Mn/Ce是这三种之中最好的金属氧化物负载组合,后续研宄皆采??用此种方案。后文中所有样品皆为Mn/Ce复合负载所制备。??3.1.2活性炭粒径的影响??把Mn-Ce混合负载在不同粒径的活性炭上,制备了一系列改性活性炭。其??NO捕获曲线如图3-2所示
?山东大学硕士学位论文???能未有效地发挥催化能力。??在25°C和55°C下,HN03预氧化样品的NO吸附性能最好。说明了?HN03??浸溃预氧化法比其它方法更有效。hno3不仅具有较强的氧化能力,而且由于其??较强的酸性,可以将大量酸性物质引入AC中,这可能是HN03-MAC获得最佳??低温脱氮性能的原因之一。结合空气和硝酸预氧化处理,选择样品??AIR-HN03-MAC进行800min吸附实验,测试材料的长时间吸附性能。其捕获速??率和吸附容量曲线如图3-4所示。样品在13h内NO捕获率高于60%,对NO的??吸附容量为54.4?mg/g。??|s〇-?[?i??60?-?jr?-?10??./??i?*?,???,?y?j??0?200?-100?600?800??Adsorption?time?(min)??图3-4AIR-HN03-MAC的NO捕获率和吸附容量曲线(吸附条件:吸附温度25°C,?〇2??体积分数5%?,?NO浓度为500ppm,N2为平衡气,空速50001T1)??3.2改性预氣化方法影响的表征分析??为了探宄制备条件对改性活性炭性能的影响和材料吸附NO的机理,对不同??预氧化方式制备的Mn/Ce改性活性炭进行一系列表征分析。??3.2.1负载金属氣化物的存在形态??图3-5显示了各种样品的XRD图谱。表3-3显示了负载在各样品上的Mn、??Ce元素的质量分数。??28??
【参考文献】:
期刊论文
[1]长柄扁桃核壳活性炭的制备及表征[J]. 杨丹,刘永军,张弛,张应龙. 环境工程学报. 2013(12)
[2]大气灰霾追因与控制[J]. 贺泓,王新明,王跃思,王自发,刘建国,陈运法. 中国科学院院刊. 2013(03)
[3]活性炭负载金属氧化物常温脱除低浓度NO[J]. 杨娟,汪印,余剑,许光文. 化工学报. 2012(08)
[4]活性炭上NO和SO2的常温吸附特性研究[J]. 王川,唐晓龙,易红宏,康东娟,邓华. 煤炭转化. 2012(03)
[5]V2O5/ACF催化剂低温下选择性催化还原NO的机理[J]. 侯亚芹,黄张根,马建蓉,郭士杰. 催化学报. 2009(10)
[6]燃烧过程中的NOx形成机理与控制技术[J]. 谢冲明. 广州化工. 2009(03)
[7]不同温度下HNO3改性对活性炭吸附银的影响[J]. 刘文宏,袁怀波,吕建平. 中国有色金属学报. 2007(04)
[8]改性活性炭材料用于烟气脱硫[J]. 卜洪忠,蒋剑春. 林产化工通讯. 2005(05)
[9]管道喷射吸附法净化垃圾焚烧尾气试验研究[J]. 仲兆平,金保升,黄亚继,周宏仓,章名耀. 东南大学学报(自然科学版). 2005(01)
[10]燃烧过程中氮氧化物的生成机理[J]. 吴碧君. 电力环境保护. 2003(04)
博士论文
[1]改性半焦烟气脱硫剂的物理结构和表面化学特性变化机理[D]. 上官炬.太原理工大学 2006
硕士论文
[1]活性炭电热再生技术机理性研究[D]. 余银明.杭州电子科技大学 2015
本文编号:3248255
【文章来源】:山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】:98 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
图2-1椰壳活性炭???表2-1原始活性炭的工业分析和元素分析组成
?山东大学硕士学位论文???14-1???.(b)??12-??1/^??Z.?jF?-^-CVFc-1?INO3-MAC??2_?-a-mii/fc-hng3-mac??〇V??I?1?I?'?I?'?I?1?I?1?I??0?100?200?300?400?500??Adsorption?time?(min)??图3-1不同金属氧化物负载样品的NO吸附性能曲线(a)?NO穿透曲线,(b)?NO吸??附容量曲线(吸附条件:吸附温度55°C,NO=500ppm,〇2=5%,H20=5%,?N2为平衡气,??GHSV=2000h-')??在图3-1?(a)中可以明确的看到HN03-MAC的NO出口浓度一直处于最低??的水平,在500min内取得了?40%以上的NO捕获率,且NO穿透时间最长,说??明该样品对NO的脱除率最高,脱硝效果最好。而Ce/Fe-HN03-MAC的效果则??次之,Mn/Fe改性的效果最差,在500min时NO捕获率降至20%。同时,由图??3-1?(b)可知,HN03-MAC取得了?500min内三种样品中最大的NO吸附容量,??达到?12.6mg/g?Ce/Fe-HN03-MAC?的NO吸附容量为?lI.5mg/g,Me/Fe-HN〇3-MAC??的NO吸附容量则为9.3mg/g。??综上所述,Mn/Ce是这三种之中最好的金属氧化物负载组合,后续研宄皆采??用此种方案。后文中所有样品皆为Mn/Ce复合负载所制备。??3.1.2活性炭粒径的影响??把Mn-Ce混合负载在不同粒径的活性炭上,制备了一系列改性活性炭。其??NO捕获曲线如图3-2所示
?山东大学硕士学位论文???能未有效地发挥催化能力。??在25°C和55°C下,HN03预氧化样品的NO吸附性能最好。说明了?HN03??浸溃预氧化法比其它方法更有效。hno3不仅具有较强的氧化能力,而且由于其??较强的酸性,可以将大量酸性物质引入AC中,这可能是HN03-MAC获得最佳??低温脱氮性能的原因之一。结合空气和硝酸预氧化处理,选择样品??AIR-HN03-MAC进行800min吸附实验,测试材料的长时间吸附性能。其捕获速??率和吸附容量曲线如图3-4所示。样品在13h内NO捕获率高于60%,对NO的??吸附容量为54.4?mg/g。??|s〇-?[?i??60?-?jr?-?10??./??i?*?,???,?y?j??0?200?-100?600?800??Adsorption?time?(min)??图3-4AIR-HN03-MAC的NO捕获率和吸附容量曲线(吸附条件:吸附温度25°C,?〇2??体积分数5%?,?NO浓度为500ppm,N2为平衡气,空速50001T1)??3.2改性预氣化方法影响的表征分析??为了探宄制备条件对改性活性炭性能的影响和材料吸附NO的机理,对不同??预氧化方式制备的Mn/Ce改性活性炭进行一系列表征分析。??3.2.1负载金属氣化物的存在形态??图3-5显示了各种样品的XRD图谱。表3-3显示了负载在各样品上的Mn、??Ce元素的质量分数。??28??
【参考文献】:
期刊论文
[1]长柄扁桃核壳活性炭的制备及表征[J]. 杨丹,刘永军,张弛,张应龙. 环境工程学报. 2013(12)
[2]大气灰霾追因与控制[J]. 贺泓,王新明,王跃思,王自发,刘建国,陈运法. 中国科学院院刊. 2013(03)
[3]活性炭负载金属氧化物常温脱除低浓度NO[J]. 杨娟,汪印,余剑,许光文. 化工学报. 2012(08)
[4]活性炭上NO和SO2的常温吸附特性研究[J]. 王川,唐晓龙,易红宏,康东娟,邓华. 煤炭转化. 2012(03)
[5]V2O5/ACF催化剂低温下选择性催化还原NO的机理[J]. 侯亚芹,黄张根,马建蓉,郭士杰. 催化学报. 2009(10)
[6]燃烧过程中的NOx形成机理与控制技术[J]. 谢冲明. 广州化工. 2009(03)
[7]不同温度下HNO3改性对活性炭吸附银的影响[J]. 刘文宏,袁怀波,吕建平. 中国有色金属学报. 2007(04)
[8]改性活性炭材料用于烟气脱硫[J]. 卜洪忠,蒋剑春. 林产化工通讯. 2005(05)
[9]管道喷射吸附法净化垃圾焚烧尾气试验研究[J]. 仲兆平,金保升,黄亚继,周宏仓,章名耀. 东南大学学报(自然科学版). 2005(01)
[10]燃烧过程中氮氧化物的生成机理[J]. 吴碧君. 电力环境保护. 2003(04)
博士论文
[1]改性半焦烟气脱硫剂的物理结构和表面化学特性变化机理[D]. 上官炬.太原理工大学 2006
硕士论文
[1]活性炭电热再生技术机理性研究[D]. 余银明.杭州电子科技大学 2015
本文编号:3248255
本文链接:https://www.wllwen.com/shoufeilunwen/boshibiyelunwen/3248255.html