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具有镶嵌结构L/ZSM-5和L/EU-1复合分子筛的合成研究

发布时间:2021-09-11 21:42
  复合分子筛是将两种及两种以上的单一分子筛通过不同的合成方法复合在一起,可以得到单一分子筛所不具备的性能并且能够发挥其相互协同作用。由于复合分子筛同时结合了两种及以上分子筛的孔道结构和酸性等,因此它具有多级孔道、水热稳定性高和多酸性中心等特点,从而能够在催化和吸附反应中表现出良好的性能,在甲醇转化、石油化工等众多领域发挥重要的作用。ZSM-5分子筛具有独特的三维交叉孔道结构,其十元环孔道能够将催化产物中的芳烃限制在C10以下,但也会限制较大分子的进入。而L型分子筛具有一维十二元环孔道结构,并且具有适宜的酸性、良好的水热稳定性和广泛的催化性能,与ZSM-5分子筛能够互补。将ZSM-5分子筛和L分子筛复合在一起,发挥其协同作用,将会成为具有良好催化性能的复合材料。本论文在K2O-HMBr2-Si O2-Al2O3-H2O体系中,以四丙基氢氧化铵预处理的ZSM-5分子筛为晶种,以硼酸和九水硝酸铁为杂原子源,通过晶种法合成了具有片状聚集镶嵌结构的含杂原子的L/ZSM-5复合分子筛,并采用XRD、SEM、TEM... 

【文章来源】:太原理工大学山西省 211工程院校

【文章页数】:95 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述与选题
    1.1 沸石分子筛简介
        1.1.1 分子筛的概述
        1.1.2 微孔分子筛
            1.1.2.1 L型分子筛
            1.1.2.2 EU-1 分子筛
            1.1.2.3 ZSM-5 分子筛
    1.2 复合分子筛简介
        1.2.1 复合分子筛的合成方法
            1.2.1.1 固相合成法
            1.2.1.2 水热合成法
            1.2.1.3 预置晶种法
            1.2.1.4 原位合成法
        1.2.2 复合分子筛的性质
            1.2.2.1 孔道性质
            1.2.2.2 形貌分析
            1.2.2.3 热稳定性分析
        1.2.3 复合分子筛的应用
    1.3 选题目的和意义
    参考文献
第二章 实验仪器与表征方法
    2.1 实验部分
        2.1.1 实验原料
        2.1.2 实验仪器
    2.2 实验表征仪器及研究方法
        2.2.1 粉末X射线衍射(XRD)
        2.2.2 扫描电镜和能量色散X射线光谱仪联用分析(SEM-EDX)
        2.2.3 透射电镜(TEM)
        2.2.4 差热-热重分析(TG-DTG)
        2.2.5 NH_3-TPD分析
        2.2.6 电泳仪
        2.2.7 N_2吸附-脱附分析
    2.3 理论计算公式和原理
        2.3.1 晶胞参数的计算
        2.3.2 相对结晶度的计算
    2.4 催化性能的评价
    参考文献
第三章 片状聚集镶嵌结构L/ZSM-5 复合分子筛合成及表征
    3.1 复合分子筛的制备
        3.1.1 ZSM-5 分子筛的预处理
        3.1.2 复合分子筛的合成
    3.2 片状聚集镶嵌结构复合分子筛的表征
        3.2.1 XRD表征
        3.2.2 SEM和TEM表征
        3.2.3 N_2吸附-脱附分析
        3.2.4 NH_3-TPD分析
        3.2.5 TG-DTG分析
    3.3 杂原子对镶嵌结构复合分子筛的影响
        3.3.1 分子筛晶胞参数
        3.3.2 分子筛中原子的结合能
        3.3.3 分子筛形貌
    3.4 合成因素分析
        3.4.1 晶种添加量m(ZSM-5)/m(体系)的影响
        3.4.2 碱硅比n(K_2O)/n(SiO_2)的影响
        3.4.3 硅铝比n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的影响
        3.4.4 晶化时间的影响
    3.5 催化性能评价
    3.6 本章小结
    参考文献
第四章 具有管状镶嵌结构L/EU-1 复合分子筛的合成及表征
    4.1 复合分子筛的制备
    4.2 管状镶嵌结构复合分子筛的表征
        4.2.1 XRD物相分析
        4.2.2 形貌分析
        4.2.3 酸性质分析
        4.2.4 热稳定性分析
        4.2.5 孔道性质分析
    4.3 合成因素对管状镶嵌复合分子筛微观性质的影响
        4.3.1 碱硅比
        4.3.2 阳离子比
    4.4 晶化时间对反应的影响
    4.5 催化性能评价
    4.6 本章小结
    参考文献
第五章 结论与展望
    5.1 主要结论
    5.2 研究特色与创新
    5.3 工作展望
致谢
硕士期间发表论文


【参考文献】:
期刊论文
[1]ZSM-5分子筛的合成及其在丁烯催化裂解反应中的应用[J]. 吴韬,袁桂梅,陈胜利,薛扬,李淑娟.  燃料化学学报. 2017(02)
[2]超重力技术制备多级孔ZSM-5分子筛[J]. 成尚元,刘有智,祁贵生.  化工进展. 2017(02)
[3]Zn、Ga改性ZSM-5/SAPO-34复合分子筛的制备及其甲醇芳构化应用[J]. 蒋忠祥,王海彦,张玲,魏民.  天然气化工(C1化学与化工). 2016(05)
[4]具有镶嵌结构T-L多级孔道复合分子筛的快速合成与表征[J]. 吕爱凝,杨冬花,李建华,马存存,李晓峰,窦涛.  分子催化. 2016(01)
[5]双金属改性ZSM-5/L复合分子筛的制备及其催化芳构化反应性能[J]. 张若杰,万海,张乐,宋丽娟.  石油炼制与化工. 2015(07)
[6]ZSM-5/KL复合分子筛的形貌控制及轻烃芳构化性能[J]. 万海,张若杰,秦玉才,鲁传涛,张晓彤,宋丽娟.  石油化工高等学校学报. 2015(01)
[7]高效ZSM-5-L二元复合分子筛的合成及正戊烷芳构化性能[J]. 万海,张小雨,张若杰,张晓彤,宋丽娟.  高等学校化学学报. 2014(10)
[8]含硼杂原子Na-B-ZSM-5分子筛对甲醇脱氢制甲醛反应的催化性能[J]. 汪青松,李工,郭剑桥,黄敏建.  燃料化学学报. 2014(05)
[9]介孔HZnZSM-5分子筛的合成及其甲醇芳构化性能[J]. 王晓星,张涛,张俊峰,解红娟,韩怡卓,谭猗生.  石油学报(石油加工). 2014(02)
[10]含杂原子硼ZSM-5分子筛的合成及对甲醇脱氢制甲醛的催化性能[J]. 汪青松,李工,黄敏建.  工业催化. 2013(10)

硕士论文
[1]纳米粒子聚集型EU-1分子筛的合成及理论计算研究[D]. 代蓉.太原理工大学 2015
[2]基于甲醇转化制二甲苯反应的新型复合分子筛的合成及表征[D]. 王新波.太原理工大学 2014
[3]添加剂对L沸石合成的影响[D]. 库伟转.郑州大学 2011
[4]ZSM‐5分子筛的合成、表征及MTO反应性能研究[D]. 魏入朝.中国石油大学 2011
[5]NU-87及NU-87/MOR两相共生分子筛的合成与表征研究[D]. 王裕鑫.太原理工大学 2009
[6]超浓体系中SAPO-34和SAPO-5分子筛的合成及其性能研究[D]. 石秀峰.太原理工大学 2009
[7]EU-1及EU-1/MOR复合分子筛的合成研究[D]. 周朋燕.太原理工大学 2009



本文编号:3393770

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