过渡金属氧化物/氢氧化物在电化学催化氧化中的应用研究
发布时间：2021-09-25 20:37
随着社会经济的快速发展,人们对能源的需求日益增多,而伴随着化石能源的不断消耗,人类面临越来越严重的能源危机。与此同时,使用化石能源造成的环境污染问题也不容忽视。因此,寻找可持续的新型洁净能源、进而解决目前所面临的能源与环境问题成为近些年的研究热点。在众多解决方案中,电催化技术因其效率高、设备简单易操作等优点,成为科研工作者关注的热点。氢能具有燃烧热值高、清洁无污染等特点,是一种理想的新型洁净能源。在众多制氢方法中,电化学分解水技术是大规模生产氢气的重要途经之一。在电解水反应中,由于产氧反应（OER）是四电子转移过程,其在动力学上非常迟缓,较电催化析氢反应更加难以发生。基于此,目前限制电解水技术应用发展的制约因素之一是阳极催化材料过电位较高以及价格昂贵。因此,探索具有高效电解水产氧（OER）的阳极催化材料至关重要。与此同时,考虑到OER的平衡电位为1.23VvsRHE,而尿素氧化（UOR）的电位只有0.37Vvs RHE,特定领域中UOR有望部分取代OER,如基于UOR的尿素燃料电池在可持续能源发展方面也具有广阔的应用前景。此外,尿素广泛存在于人类和动物尿液以及工业废水中,同样也是水中的...
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：103 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１电极反应途径??目前，已经有相关电催化有机合成反应用于工业生产
Ｒ性能［７７１。Ｚｈｅｎｑｉａｎ?Ｃａｏ??等制备了?Ｎｉ（ＯＨ）２／ＰＰｙ／ＧＯ复合电极，由于其良好的导屯性以及较大的比表面积，??该电极呈现出较大的ＵＯＲ电流密度，该电极可进一步探索并应用于污水处理和??尿素燃料电池之中［７￣。目前，人们广泛认为，在镍基材料中Ｎｉｍ可作为尿素氧化??的活性位点，直接参与反应过程，以以上提到的研宄为例，在反应过程中，Ｎｉｎ??首先被氧化为Ｎｉｍ，之后Ｎｉｍ作为活性位点参与尿素氧化过程中，同时，Ｎｉｍ被??还原成最初的ＮＡ完成整个催化过程［７９１，如图１．２所示。??Ｃ〇３２＇?＋?Ｎ２?ＣＯ（ＮＨ２）２??爹?１??■??％＇．入?＜！?“：、，??ＧＣＥ??图１．２１］〇尺反应机理１７８丨??１＿２．３电催化甲醇／乙醇氧化??甲醇／乙醇足一种重要的能量载体，常温常压条件下为液态，具打运输和存??储方便、燃烧效率高、洁净环保等优点。发展以甲醇水溶液或蒸汽甲醇为燃料的??直接「丨１醇燃料电池（ＰＥＭＦＣ），是继水力、火力、原子能发电方式之后的“第四种??发电方式”，也足解决环境与能源危机的存效途径之一。逬接甲醇／乙醇燃料电池??（如圈：１．３）具冇能量转换效率高、操作方便、污染物排放低等优点，近年来受??到越来越多的关注。扩展其应用的－个Ｍ要手段就是增强电极材料的Ｉ?Ｌｉ催化性能，??包括其活性和稳定性。??评价两者性能的？要指标是从循环伏安丨１１１线屮彳丨到的氣化电流仉的火小以??９??
?山东大学硕士学位论文???及起始电位。Ｌｅｉ?Ｑｉａｎ等将ＮｉＣ〇２０４生长在不锈钢基底上用于电催化Ｈ１醇氧化，??得益于ＮｉＣ〇２０４良好的导电性以及更多的活性位点的暴露，该材料展现出优异的??电催化甲醇氧化性能｜８（）｜，ＥｓｔｅｖａｍＶ．?Ｓｐｉｎａｃｄ等采用一种醇还原的方法制备出??ＰｔＲｕ／Ｃ电催化剂，以该催化剂制备的电极具有较大的电化学氧化乙醇电流密度??［８１１??〇??Ｓｄｕｆｋｍ?＋?Ｏｘｙｇ／＾ｉ??Ｊ｜＇?＇Ｊ??哪广??ｍ?霞?漆：：…??＇一?＼?Ａｎｏｄｅ?Ｎａｔｈｏｄｅ??麵?Ｆｏｗ?ｆｉｅｌｄ?｜ｖ１ｅｍｂｒａｎｅ｜?ｎ〇ｗＦ？ｄｄ??ＣＨ３ＯＨ?＋?Ｈ：０?－＞?Ｃ〇２?－ｒ?６ｃ＊?＋?６Ｈ＾?３／２〇２?＋?６ｅ?＋?６Ｈ?－＞?３Ｈ２Ｏ??图１．３甲醇燃料电池示意图??第三节电催化阳极材料??１．３．１电极材料制备方法??（？）水热／溶剂热法??水热法，是指一种在密封的压力容器中，以水作为溶剂、粉体经溶解和再结??品过程来制备材料的一种方法。溶剂热法是在水热法的基础上发展起来的，指密??闭体系如高压釜内，以苻机物或非水溶媒为溶剂，在一定的温度和溶液的自生压??力下，原始混合物进行反应的－？种合成方法。水热／溶剂热法在电催化阳极材料??的制备屮应用十分广泛，无论是粉体材料制备还是直接在导电基底上生长Ｈ标屯??催化材料。??该方法不需要高温煅烧即可得到丨丨标产物，通过对反应条件的控制，＂Ｊ？得到??不同结晶形态以及微观形貌的产物。所得粉体材料粒度往往较小，可达几十纳米。??１０??
本文编号：3410401
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：103 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１电极反应途径??目前，已经有相关电催化有机合成反应用于工业生产
Ｒ性能［７７１。Ｚｈｅｎｑｉａｎ?Ｃａｏ??等制备了?Ｎｉ（ＯＨ）２／ＰＰｙ／ＧＯ复合电极，由于其良好的导屯性以及较大的比表面积，??该电极呈现出较大的ＵＯＲ电流密度，该电极可进一步探索并应用于污水处理和??尿素燃料电池之中［７￣。目前，人们广泛认为，在镍基材料中Ｎｉｍ可作为尿素氧化??的活性位点，直接参与反应过程，以以上提到的研宄为例，在反应过程中，Ｎｉｎ??首先被氧化为Ｎｉｍ，之后Ｎｉｍ作为活性位点参与尿素氧化过程中，同时，Ｎｉｍ被??还原成最初的ＮＡ完成整个催化过程［７９１，如图１．２所示。??Ｃ〇３２＇?＋?Ｎ２?ＣＯ（ＮＨ２）２??爹?１??■??％＇．入?＜！?“：、，??ＧＣＥ??图１．２１］〇尺反应机理１７８丨??１＿２．３电催化甲醇／乙醇氧化??甲醇／乙醇足一种重要的能量载体，常温常压条件下为液态，具打运输和存??储方便、燃烧效率高、洁净环保等优点。发展以甲醇水溶液或蒸汽甲醇为燃料的??直接「丨１醇燃料电池（ＰＥＭＦＣ），是继水力、火力、原子能发电方式之后的“第四种??发电方式”，也足解决环境与能源危机的存效途径之一。逬接甲醇／乙醇燃料电池??（如圈：１．３）具冇能量转换效率高、操作方便、污染物排放低等优点，近年来受??到越来越多的关注。扩展其应用的－个Ｍ要手段就是增强电极材料的Ｉ?Ｌｉ催化性能，??包括其活性和稳定性。??评价两者性能的？要指标是从循环伏安丨１１１线屮彳丨到的氣化电流仉的火小以??９??
?山东大学硕士学位论文???及起始电位。Ｌｅｉ?Ｑｉａｎ等将ＮｉＣ〇２０４生长在不锈钢基底上用于电催化Ｈ１醇氧化，??得益于ＮｉＣ〇２０４良好的导电性以及更多的活性位点的暴露，该材料展现出优异的??电催化甲醇氧化性能｜８（）｜，ＥｓｔｅｖａｍＶ．?Ｓｐｉｎａｃｄ等采用一种醇还原的方法制备出??ＰｔＲｕ／Ｃ电催化剂，以该催化剂制备的电极具有较大的电化学氧化乙醇电流密度??［８１１??〇??Ｓｄｕｆｋｍ?＋?Ｏｘｙｇ／＾ｉ??Ｊ｜＇?＇Ｊ??哪广??ｍ?霞?漆：：…??＇一?＼?Ａｎｏｄｅ?Ｎａｔｈｏｄｅ??麵?Ｆｏｗ?ｆｉｅｌｄ?｜ｖ１ｅｍｂｒａｎｅ｜?ｎ〇ｗＦ？ｄｄ??ＣＨ３ＯＨ?＋?Ｈ：０?－＞?Ｃ〇２?－ｒ?６ｃ＊?＋?６Ｈ＾?３／２〇２?＋?６ｅ?＋?６Ｈ?－＞?３Ｈ２Ｏ??图１．３甲醇燃料电池示意图??第三节电催化阳极材料??１．３．１电极材料制备方法??（？）水热／溶剂热法??水热法，是指一种在密封的压力容器中，以水作为溶剂、粉体经溶解和再结??品过程来制备材料的一种方法。溶剂热法是在水热法的基础上发展起来的，指密??闭体系如高压釜内，以苻机物或非水溶媒为溶剂，在一定的温度和溶液的自生压??力下，原始混合物进行反应的－？种合成方法。水热／溶剂热法在电催化阳极材料??的制备屮应用十分广泛，无论是粉体材料制备还是直接在导电基底上生长Ｈ标屯??催化材料。??该方法不需要高温煅烧即可得到丨丨标产物，通过对反应条件的控制，＂Ｊ？得到??不同结晶形态以及微观形貌的产物。所得粉体材料粒度往往较小，可达几十纳米。??１０??
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