超声激发磷钨酸催化过氧化氢/碘化钾降解磺胺甲恶唑
发布时间：2021-11-18 20:57
磺胺类抗生素在水环境中的普遍残留对人体健康和生态环境造成了潜在威胁,因此开展其去除方法研究具有重要意义。本文以磺胺类抗生素——磺胺甲恶唑（SMX）为研究对象,基于碘自由基和羟基自由基氧化,考察了超声激发磷钨酸（H3PW12O40,PW12）催化H2O2/KI对磺胺甲恶唑的氧化效果和机理,论文的主要内容包括:（1）超声能够显著增强H2O2/KI对磺胺甲恶唑的去除效果（60min,降解率由26.88%升高到94.6%）,降解过程符合拟一级反应动力学。超声功率、初始pH值、H2O2和KI浓度对降解效果具有一定影响。功率在65-195 W范围,磺胺甲恶唑的降解率随功率升高而增加;pH在3.2-6.1范围,去除率逐渐降低;H2O2和KI均存在最佳添加浓度,分别为120.0 mmol/L和2.4 mmol/L。自由基抑制实验表明:碘自由基（Ⅰ2·-和Ⅰ·）是超声/H2O2/KI体系降解磺胺甲恶唑的主要活性物质。（2）与超声/H2O2/KI相比,超声/PW12/KI亦有效提高了磺胺甲恶唑的降解率。超声激发PW12生成激发态PW12*,PW12*可直接氧化磺胺甲恶唑,或进一步与水反应生成HO·,HO·...
【文章来源】：西安理工大学陕西省
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
技术路线
西安理工大学工程硕士专业学位论文10续2-2离子色谱DionexICS-1100美国戴安公司超高效液相-质谱联用仪UPLC-XevoTMTQ美国Waters公司MillQ超纯水仪ZMQS50001美国Millipore公司2.1.2磺胺甲恶唑的定量分析（1）磺胺甲恶唑的HPLC条件利用Agilent1200高效液相色谱仪分析磺胺甲恶唑浓度。色谱柱为EclipsePlusC18(4.6×150mm；5μm)；流动相为乙腈:超纯水=25:75(V:V)；进样量为10.0μm；流速为0.30mL/min；检测波长269nm；柱温为30℃。在此条件下，磺胺甲恶唑的保留时间tR=8.408min。（2）标准曲线的绘制分别准确移取质量浓度为500mg/L的磺胺甲恶唑储备液0.0、2.0、4.0、6.0、8.0、10.0mL于200mL容量瓶中，用超纯水定容、摇匀；在上述HPLC色谱条件下，测定磺胺甲恶唑的峰面积，在5-20mg/L浓度范围以浓度与其峰面积绘制标准曲线，结果如图2-1所示。图2-1磺胺甲恶唑溶液的标准曲线Fig.2-1Sulfamethoxazolesolutionstandardcurve由图2-1可知，Y=8.8177X+0.0286，R2=0.9997，线性关系良好。实验过程中以此标准曲线求出不同条件下磺胺甲恶唑的浓度。2.1.3磺胺甲恶唑的超声降解实验准确移取一定体积500mg/L磺胺甲恶唑储备液于200mL容量瓶中，定容、摇匀、静置后转入250mL烧杯中，用缓冲溶液调节pH值，加入一定量KI后搅拌使其溶解，添加一定量H2O2搅拌均匀。采用JY92-IIN超声波细胞粉碎机在标准大气压下进行超声处理，探针浸泡深度约1.0cm。每10min取样，过0.22μm滤膜后通过HPLC分析磺胺甲恶唑
不同体系降解水中磺胺甲恶唑11的浓度，去除率按照式(2.1)计算：00去除率=CC/C100%\*MERGEFORMAT(2-1)式中，C0和C分别为开始和t时刻磺胺甲恶唑的浓度(mg/L)2.1.4中间产物的检测磺胺甲恶唑降解的中间产物的鉴定采用液相色谱与质谱联用技术测定。（1）液相色谱条件C18色谱柱（4.6μm×2.1μm），流动相A：水(含0.1%甲酸)，流动相B：乙腈(含0.1%甲酸)，用梯度洗脱法进行分析；流速：300μL·min-1；柱温：20℃．进样量：2μL．（2）质谱条件质谱仪采用正离子模式（ESI+）对中间产物进行鉴定。锥孔电压为30V，毛细管电压为3.0kV，脱溶剂气温度为900oC，源温度为600oC，碰撞电压为2kV，质谱的全扫范围为50-600m/z，扫描时间为0.3s。2.2结果与讨论2.2.1不同反应体系中磺胺甲恶唑的降解实验探究了磺胺甲恶唑初始浓度10mg/L，超声功率195W，pH=3.2，H2O2、KI、PW12添加浓度分别为120mmol/L、2.4mmol/L和0.36mmol/L时，单独超声（US）、US/PW12、US/PW12/KI、H2O2/KI、US/KI/H2O2、US/H2O2/KI/PW12不同体系中磺胺甲恶唑的去除情况，结果如图2-2所示。图2-2不同体系中磺胺甲恶唑的降解效果Fig.2-2Sulfamethoxazoledegradationunderdifferentcomparativesystems
【参考文献】：
期刊论文
[1]泰乐菌素的超声波降解效果及机制[J]. 舒小华,张倩,杨琛,许子夫,韦惠华,梁英,莫德清. 农业环境科学学报. 2018(02)
[2]基于杂多酸的高效氧化脱硫催化剂的合成及应用[J]. 郭芬草,李鹏翔,廉红蕾. 现代化工. 2018(03)
[3]UV/H2O2降解水中磺胺嘧啶影响因素及机理[J]. 苟玺莹,张盼月,钱锋,王培良,赵春晓,宋永会. 环境工程学报. 2017(11)
[4]超声激发碘自由基降解水中磺胺嘧啶[J]. 魏红,杨小雨,闵涛,李克斌. 中国环境科学. 2015(11)
[5]Fenton试剂处理磺胺甲恶唑制药废水的研究[J]. 苏荣军,韩思宇. 哈尔滨商业大学学报(自然科学版). 2015(02)
[6]水环境中抗生素的迁移转化及其危害[J]. 苏小欢. 广州化工. 2015(05)
[7]中国主要水域抗生素污染现状及其生态环境效应研究进展[J]. 章强,辛琦,朱静敏,程金平. 环境化学. 2014(07)
[8]畜禽养殖废水中抗生素和重金属的污染效应及其修复研究进展[J]. 卢信,罗佳,高岩,严少华,张振华. 江苏农业学报. 2014(03)
[9]Fenton氧化法对磺胺类抗生素的降解动力学[J]. 符荷花,陈猛,熊小京. 环境工程学报. 2014(03)
[10]左氧氟沙星的超声/H2O2联合降解研究[J]. 魏红,李娟,李克斌,胡妲. 中国环境科学. 2013(02)
博士论文
[1]g-C3N4基可见光催化剂降解水中典型磺胺类抗生素的研究[D]. 宋亚丽.哈尔滨工业大学 2018
[2]纳米氧化铁的优化制备及其可见光芬顿降解水中的双酚S[D]. 邵鹏辉.哈尔滨工业大学 2017
[3]分子碘催化和促进的有机合成反应研究[D]. 任一鸣.南京理工大学 2009
硕士论文
[1]典型杂多酸催化氧化降解聚乙烯醇模拟废水的研究[D]. 马姗姗.吉林大学 2019
[2]光化学及生物法降解磺胺甲噁唑（SMX）的研究[D]. 俞悦.上海师范大学 2013
[3]抗生素废水的超声空化效应降解研究[D]. 史雅慧.济南大学 2010
本文编号：3503603
【文章来源】：西安理工大学陕西省
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
技术路线
西安理工大学工程硕士专业学位论文10续2-2离子色谱DionexICS-1100美国戴安公司超高效液相-质谱联用仪UPLC-XevoTMTQ美国Waters公司MillQ超纯水仪ZMQS50001美国Millipore公司2.1.2磺胺甲恶唑的定量分析（1）磺胺甲恶唑的HPLC条件利用Agilent1200高效液相色谱仪分析磺胺甲恶唑浓度。色谱柱为EclipsePlusC18(4.6×150mm；5μm)；流动相为乙腈:超纯水=25:75(V:V)；进样量为10.0μm；流速为0.30mL/min；检测波长269nm；柱温为30℃。在此条件下，磺胺甲恶唑的保留时间tR=8.408min。（2）标准曲线的绘制分别准确移取质量浓度为500mg/L的磺胺甲恶唑储备液0.0、2.0、4.0、6.0、8.0、10.0mL于200mL容量瓶中，用超纯水定容、摇匀；在上述HPLC色谱条件下，测定磺胺甲恶唑的峰面积，在5-20mg/L浓度范围以浓度与其峰面积绘制标准曲线，结果如图2-1所示。图2-1磺胺甲恶唑溶液的标准曲线Fig.2-1Sulfamethoxazolesolutionstandardcurve由图2-1可知，Y=8.8177X+0.0286，R2=0.9997，线性关系良好。实验过程中以此标准曲线求出不同条件下磺胺甲恶唑的浓度。2.1.3磺胺甲恶唑的超声降解实验准确移取一定体积500mg/L磺胺甲恶唑储备液于200mL容量瓶中，定容、摇匀、静置后转入250mL烧杯中，用缓冲溶液调节pH值，加入一定量KI后搅拌使其溶解，添加一定量H2O2搅拌均匀。采用JY92-IIN超声波细胞粉碎机在标准大气压下进行超声处理，探针浸泡深度约1.0cm。每10min取样，过0.22μm滤膜后通过HPLC分析磺胺甲恶唑
不同体系降解水中磺胺甲恶唑11的浓度，去除率按照式(2.1)计算：00去除率=CC/C100%\*MERGEFORMAT(2-1)式中，C0和C分别为开始和t时刻磺胺甲恶唑的浓度(mg/L)2.1.4中间产物的检测磺胺甲恶唑降解的中间产物的鉴定采用液相色谱与质谱联用技术测定。（1）液相色谱条件C18色谱柱（4.6μm×2.1μm），流动相A：水(含0.1%甲酸)，流动相B：乙腈(含0.1%甲酸)，用梯度洗脱法进行分析；流速：300μL·min-1；柱温：20℃．进样量：2μL．（2）质谱条件质谱仪采用正离子模式（ESI+）对中间产物进行鉴定。锥孔电压为30V，毛细管电压为3.0kV，脱溶剂气温度为900oC，源温度为600oC，碰撞电压为2kV，质谱的全扫范围为50-600m/z，扫描时间为0.3s。2.2结果与讨论2.2.1不同反应体系中磺胺甲恶唑的降解实验探究了磺胺甲恶唑初始浓度10mg/L，超声功率195W，pH=3.2，H2O2、KI、PW12添加浓度分别为120mmol/L、2.4mmol/L和0.36mmol/L时，单独超声（US）、US/PW12、US/PW12/KI、H2O2/KI、US/KI/H2O2、US/H2O2/KI/PW12不同体系中磺胺甲恶唑的去除情况，结果如图2-2所示。图2-2不同体系中磺胺甲恶唑的降解效果Fig.2-2Sulfamethoxazoledegradationunderdifferentcomparativesystems
【参考文献】：
期刊论文
[1]泰乐菌素的超声波降解效果及机制[J]. 舒小华,张倩,杨琛,许子夫,韦惠华,梁英,莫德清. 农业环境科学学报. 2018(02)
[2]基于杂多酸的高效氧化脱硫催化剂的合成及应用[J]. 郭芬草,李鹏翔,廉红蕾. 现代化工. 2018(03)
[3]UV/H2O2降解水中磺胺嘧啶影响因素及机理[J]. 苟玺莹,张盼月,钱锋,王培良,赵春晓,宋永会. 环境工程学报. 2017(11)
[4]超声激发碘自由基降解水中磺胺嘧啶[J]. 魏红,杨小雨,闵涛,李克斌. 中国环境科学. 2015(11)
[5]Fenton试剂处理磺胺甲恶唑制药废水的研究[J]. 苏荣军,韩思宇. 哈尔滨商业大学学报(自然科学版). 2015(02)
[6]水环境中抗生素的迁移转化及其危害[J]. 苏小欢. 广州化工. 2015(05)
[7]中国主要水域抗生素污染现状及其生态环境效应研究进展[J]. 章强,辛琦,朱静敏,程金平. 环境化学. 2014(07)
[8]畜禽养殖废水中抗生素和重金属的污染效应及其修复研究进展[J]. 卢信,罗佳,高岩,严少华,张振华. 江苏农业学报. 2014(03)
[9]Fenton氧化法对磺胺类抗生素的降解动力学[J]. 符荷花,陈猛,熊小京. 环境工程学报. 2014(03)
[10]左氧氟沙星的超声/H2O2联合降解研究[J]. 魏红,李娟,李克斌,胡妲. 中国环境科学. 2013(02)
博士论文
[1]g-C3N4基可见光催化剂降解水中典型磺胺类抗生素的研究[D]. 宋亚丽.哈尔滨工业大学 2018
[2]纳米氧化铁的优化制备及其可见光芬顿降解水中的双酚S[D]. 邵鹏辉.哈尔滨工业大学 2017
[3]分子碘催化和促进的有机合成反应研究[D]. 任一鸣.南京理工大学 2009
硕士论文
[1]典型杂多酸催化氧化降解聚乙烯醇模拟废水的研究[D]. 马姗姗.吉林大学 2019
[2]光化学及生物法降解磺胺甲噁唑（SMX）的研究[D]. 俞悦.上海师范大学 2013
[3]抗生素废水的超声空化效应降解研究[D]. 史雅慧.济南大学 2010
本文编号：3503603
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