活性炭官能团对催化HI分解的影响机制研究
发布时间：2022-01-16 13:02
目前,以化石燃料为主的传统能源日益枯竭,开发新能源迫在眉睫。氢能是一种清洁能源,零污染、来源丰富、能量密度高且应用广泛,成为替代化石燃料等传统能源的最佳选择。在众多制氢方法中,热化学硫碘分解水循环以其低成本、环保、可大规模应用的优势受到普遍关注。HI分解反应是循环过程产氢的重要步骤,与其相关的催化剂研究是提升氢气产率的热点问题。研究表明以活性炭为主的碳材料廉价、易得、高效,能使HI分解率在500℃时达到相应温度下的平衡分解率23%,适合工业大规模应用。在活性炭催化特性研究中,研究人员针对制备及处理过程,分析指出了灰分和比表面积、孔容等孔隙结构对HI分解的影响。然而作为活性炭的重要化学属性,官能团对活性炭催化分解HI的影响尚未形成一致的定论。本文通过氮掺杂和还原改性方法调控活性炭的氮含量和氧含量,探索含氮官能团和含氧官能团对活性炭催化分解HI的影响,并结合量子化学计算方法验证实验结果、揭示实验机理,以对制备适应于HI分解的专用活性炭起到基础性指导作用。本文以椰壳为原料,采用水热炭化过程中添加尿素以及后续C02活化的方法制备了系列含氮量梯级变化的氮掺杂活性炭,对其进行测试表征及HI分解活性...
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：79 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－２硫碘开路循环过程示意图［１９］??硫碘开路循环的提出符合中国国情
?第２章实验及量子化学研究方法???／ｍｉｎ的升温速率升温至活化温度８００°Ｃ，然后转换为Ｃ０２?（２５０ｍｌ／ｍｉｎ）气氛保??持ｌｈ，最后在Ｎ２?（２５０ｍｌ／ｍｉｎ）氛围下自然冷却至室温，得到生物质活性炭。??
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【参考文献】：
期刊论文
[1]我国硫与硫铁矿产业现状及市场分析[J]. 袁俊宏. 硫酸工业. 2016(05)
[2]Ce-Zr固溶体负载Ni制备方法对HI催化分解制氢的影响[J]. 杨绘,张彦威,王智化,周俊虎,岑可法. 太阳能学报. 2015(11)
[3]氢能源的利用现状分析[J]. 赵永志,蒙波,陈霖新,王赓,郑津洋,顾超华,张鑫,张俊峰. 化工进展. 2015(09)
[4]Y型沸石及改性催化剂对碘化氢催化分解的研究[J]. 刘建波,张彦威,王智化,林祥东,周俊虎,岑可法. 太阳能学报. 2014(04)
[5]活性炭表面基团的定性和定量分析[J]. 李娜,朱健,查庆芳. 高等学校化学学报. 2012(03)
[6]2008年我国磷肥、硫酸行业生产与消费概述[J]. 武雪梅. 磷肥与复肥. 2009(04)
[7]硫碘制氢中碘化氢分解的化学模拟及实验研究[J]. 张彦威,周俊虎,陈云,王智化,刘建忠,岑可法. 太阳能学报. 2008(09)
[8]无限的氢能——未来的能源[J]. 毛宗强. 自然杂志. 2006(01)
[9]氢能及其近期应用前景[J]. 毛宗强. 科技导报. 2005(02)
[10]促进我国硫铁矿制酸的发展[J]. 黄新. 硫酸工业. 2004(05)
博士论文
[1]活性炭及其改性催化剂应用于碘化氢分解的性能及机理研究[D]. 陈云.浙江大学 2010
硕士论文
[1]石墨烯基催化剂及其硫碘循环制氢应用[D]. 张秀岩.浙江大学 2015
[2]碳材料应用于碘化氢催化分解的实验及量子化学研究[D]. 王锐.浙江大学 2015
[3]碘硫循环中碘化氢分解用新型催化剂的制备与表征[D]. 李道才.清华大学 2014
[4]热化学硫碘循环制氢中Bunsen反应与碘化氢分解的模拟与实验研究[D]. 刘广义.浙江大学 2006
本文编号：3592710
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：79 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－２硫碘开路循环过程示意图［１９］??硫碘开路循环的提出符合中国国情
?第２章实验及量子化学研究方法???／ｍｉｎ的升温速率升温至活化温度８００°Ｃ，然后转换为Ｃ０２?（２５０ｍｌ／ｍｉｎ）气氛保??持ｌｈ，最后在Ｎ２?（２５０ｍｌ／ｍｉｎ）氛围下自然冷却至室温，得到生物质活性炭。??
?第２章实验及量子化学研究方法???针管注射器氢碘酸??＝３＝＝＝?？?石英砂??注射泵?Ｉ?｜￣圈—??Ｊｌ?管式炉?圍?国—甲甲??ｊ?＾?炼厂气分析仪??催化剂夂，＝＝?＾?｜｜?＇??氮气??Ｌ?＿ｉ?ｑ??ｙ?Ｉ?Ａ?ｎ?厂Ｉ?ｎ?Ｉ??＝＇■—■■■？）循环水入口?）?了??螺旋式冷凝管＾?ｆ??：?）??循环水出口——？＝］丨??＾?气体采样袋??［＿＿＿＼?圍■?｜＿?Ｗ５１?胶??氢氧化钠溶液硫代硫酸钠溶液??图２－２活性炭催化ＨＩ分解的实验原理图??２．３置子化学研究方法??目前，尽管己经有大量实验研究探讨了?ＨＩ分子在碳材料上的反应机理，但??是其结论大多是基于宏观方面综合分析碳材料元素、孔隙结构和化学官能团等的??表征与活性测试得到。但随着量子化学计算的推广，其在与碳材料相关的污染物??资源化和能源物质催化合成方面得到了广泛应用，其基于原子、分子等微观方面??进行机理研究的优点逐渐显现，为深入、准确确定ＨＩ活性位点性质、描述ＨＩ??分解反应机理提供新的途径。张彦威等［３７，５３］通过Ｇａｕｓｓｉａｎ计算得到了?ＨＩ分子在??锯齿型碳结构上的催化分解过程，如图２－３。第一个ＨＩ分子优先吸附在不饱和??碳原子上，形成吸附结构Ｐ１；然后第二个ＨＩ分子继续进行吸附，伴随着１２的生??成、而后脱附；紧接着第三个ＨＩ分子继续吸附形成产物出，并完成脱附。整个??过程验证了未饱和的边缘碳原子是Ｈ丨分解的活性位点。另外，第一个ＨＩ分子的??化学吸附作为第一步骤，推动着后续产物的进一步形成。同时反应完成后，它在??１５??
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国硫与硫铁矿产业现状及市场分析[J]. 袁俊宏. 硫酸工业. 2016(05)
[2]Ce-Zr固溶体负载Ni制备方法对HI催化分解制氢的影响[J]. 杨绘,张彦威,王智化,周俊虎,岑可法. 太阳能学报. 2015(11)
[3]氢能源的利用现状分析[J]. 赵永志,蒙波,陈霖新,王赓,郑津洋,顾超华,张鑫,张俊峰. 化工进展. 2015(09)
[4]Y型沸石及改性催化剂对碘化氢催化分解的研究[J]. 刘建波,张彦威,王智化,林祥东,周俊虎,岑可法. 太阳能学报. 2014(04)
[5]活性炭表面基团的定性和定量分析[J]. 李娜,朱健,查庆芳. 高等学校化学学报. 2012(03)
[6]2008年我国磷肥、硫酸行业生产与消费概述[J]. 武雪梅. 磷肥与复肥. 2009(04)
[7]硫碘制氢中碘化氢分解的化学模拟及实验研究[J]. 张彦威,周俊虎,陈云,王智化,刘建忠,岑可法. 太阳能学报. 2008(09)
[8]无限的氢能——未来的能源[J]. 毛宗强. 自然杂志. 2006(01)
[9]氢能及其近期应用前景[J]. 毛宗强. 科技导报. 2005(02)
[10]促进我国硫铁矿制酸的发展[J]. 黄新. 硫酸工业. 2004(05)
博士论文
[1]活性炭及其改性催化剂应用于碘化氢分解的性能及机理研究[D]. 陈云.浙江大学 2010
硕士论文
[1]石墨烯基催化剂及其硫碘循环制氢应用[D]. 张秀岩.浙江大学 2015
[2]碳材料应用于碘化氢催化分解的实验及量子化学研究[D]. 王锐.浙江大学 2015
[3]碘硫循环中碘化氢分解用新型催化剂的制备与表征[D]. 李道才.清华大学 2014
[4]热化学硫碘循环制氢中Bunsen反应与碘化氢分解的模拟与实验研究[D]. 刘广义.浙江大学 2006
本文编号：3592710
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