锂金属负极表面La掺杂LiF-SEI结构与性能的第一性原理研究

发布时间：2022-11-01 20:46

　　锂金属作为电极材料一直备受人们关注,具有相对较高的能量密度的锂硫电池系统更是人们研究的热点,研究表明固体电解质界面（SEI）的性能直接影响着Li金属负极的性能,本文采用了基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了固体电解质膜中主要无机成分LiF、LiCl、LiBr,以期望通过计算方法找到改善SEI性能的可行性方法。优化了表面及体相结构,计算了吸附能,空位能,电荷差分密度、Bader及机械强度,采用弹性能带（NEB）方法模拟Li原子在结构中的扩散输运行为。本文主要包含以下几部分内容:Li原子在均匀LiHa（F、Cl、Br）-SEI（001）（111）表面的吸附、扩散行为;Li原子在非均匀LiHa-SEI卤化锂（001）表面上Ha2-Li2岛嵌脱行为,及Ha2-Li3岛结构的演变行为;LiF-SEI及La掺杂LiF/La-SEI的机械强度计算,Li原子在LiF/La-SEI中的输运计算及拉伸应力对输运过程的影响。分析计算的结果得到以下几个结论。（1）Li原子在LiHa（001）表面Ha顶位（OTHa）的吸附能要大于其余位置（OTLi、BR、HL）的吸附能,计算了不同基底高对称位的Bade... 

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【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 研究背景
        1.1.1 锂硫电池简介
        1.1.2 锂硫电池反应原理
        1.1.3 锂硫电池存在问题
    1.2 Li负极存在的问题及固体电解质界面介绍
        1.2.1 Li负极存在问题
        1.2.2 固体电解质膜(SEI)概述
    1.3 SEI改性研究现状
    1.4 存在问题
    1.5 研究的意义及内容
        1.5.1 研究的意义
        1.5.2 研究的内容
2 理论及研究方法
    2.1 第一性原理理论基础
        2.1.1 近似计算
        2.1.2 密度泛函理论
    2.2 VASP软件介绍
    2.3 计算方法
        2.3.1 弹性能带法(NEB)
        2.3.2 理想强度
3 Li原子在LiHa表面和LiHa岛上的吸附扩散及电学性质
    3.1 基础计算
    3.2 锂原子在卤化锂(001)表面的吸附迁移
        3.2.1 Li原子在LiHa(Ha=F、Cl、Br)(001)表面的吸附
        3.2.2 吸附的电荷转移分析
        3.2.3 Li原子在LiHa(001)表面的扩散行为
    3.3 锂原子在卤化锂(111)表面的吸附扩散
        3.3.1 Li原子在LiHa(111)表面的吸附
        3.3.2 吸附的电荷转移分析
        3.3.3 Li原子在LiHa(111)表面的扩散行为
    3.4 Li原子在卤化锂Ha2-Li3 岛上的嵌脱过程
        3.4.1 计算模型
        3.4.2 Ha2-Li3 岛在LiHa(001)表面吸附计算
        3.4.3 Ha2-Li3 岛在LiHa(001)表面构型的演变
    3.5 小结
4 稀土La掺杂LiF-SEI结构离子输运及机械强度
    4.1 稀土掺杂LiF-SEI结构优化
    4.2 LiF-SEI及 LiF/La-SEI机械强度计算
        4.2.1 计算结构
        4.2.2 LiF-SEI及 LiF/La-SEI结构机械强度
    4.3 LiF/La-SEI中 Li离子输运
        4.3.1 计算结构
        4.3.2 空位形成能计算
        4.3.3 Li原子在LiF/La-SEI空位中的输运行为
    4.4 本章小结
5 结论
参考文献
索引
在学研究成果
致谢



本文编号：3700073