含氟树脂与导电聚苯胺在柴油光催化氧化脱硫中的应用

发布时间：2017-05-16 09:17

  本文关键词：含氟树脂与导电聚苯胺在柴油光催化氧化脱硫中的应用，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：随着经济的高速发展,重工业对环境造成的压力越来越大,尤其是对大气污染严重；其次,随着汽车的普及,其排放的尾气也会加重大气污染。导致产生酸雨,以及“雾霾”,对人体健康产生巨大的威胁。因此,世界各国越来越重视环境保护,也随之制定了越来越严苛的燃料油含硫标准。传统的加氢脱硫技术耗能大,操作条件苛刻等限制了其应用,本文以氧气为氧化剂的光催化氧化脱硫是一种低耗能、环境友好的脱硫技术。大孔树脂作为催化活性组分的载体,由于其多孔的结构能够有效提高催化活性组分在其上的负载量,并且其结构可控易于有目的进行改性。导电高分子应用于催化剂中,在光催化过程中其独特的结构有利于光催化反应过程中电子与空穴对的分离,从而提高催化剂的光催化氧化效率。本文首先合成了氟改性的聚苯乙烯系D001-cc树脂,以其作为载体,通过等体积浸渍法制备了磷钨酸含量分别为5wt%、7.5wt%、10wt%、12.5wt%以及15wt%的五种树脂基复合催化剂,使用红外光谱和扫描电子显微镜对合成的氟改性树脂的结构以及树脂基催化剂的表面形貌进行表征分析。通过对柴油的光催化氧化脱硫实验考察了脱硫率与反应温度、催化剂负载量以及反应时间之间的关系。结果表明,光催化氧化脱硫的最适宜条件为使用磷钨酸负载量为10wt%的复合催化剂,接通氧气和紫外光源,在90℃下反应2h,反应结束后以90%NMP水溶液为萃取剂进行萃取,最终获得的最大脱硫率为61.52%。实验还考察了在光催化反应体系中引入萃取剂90%NMP水溶液,对脱硫效果产生的影响,在80℃下进行反应2h,反应体系中加入90%NMP水溶液的脱硫率比不加萃取剂时脱硫率由52.10%提高到68.55%。实验中还做了对照实验,分别考察了紫外光照以及氟改性对脱硫效果的影响,结果表明二者均有促进脱硫效果的影响。之后用化学氧化法制备了聚苯胺与TiO2复合纳米粒子作为柴油光催化氧化脱硫的催化剂,经红外光谱和扫描电镜以及X射线衍射表征分析催化剂的结构组成与表面形貌。通过实验探讨了脱硫的最适宜条件为氧气流速150mL/min,剂油比为1时,随着反应时间的延长,脱硫率呈现上升趋势,且在反应时间为3h时脱硫率为56.81%。通过水热法制备了以聚苯胺(PANI)为载体负载TiO2的复合催化剂,通过X射线衍射以及扫描电子显微镜对催化剂的结构及形貌进行表征分析。考察了PANI与TiO2的用量比值对催化剂脱硫效果的影响,并考察随着反应时间的推进,脱硫率的变化趋势。实验结果表明,PANI/TiO2质量比为10时,在氧气流速为150mL/min,剂油比为1时,反应3h后取得最优脱硫率为57.85%。
【关键词】：氟改性 树脂 聚苯胺 TiO_2 光催化 氧气
【学位授予单位】：中国海洋大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TE624.9
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 1 绪论11-27
• 1.1 研究背景11-13
• 1.2 含氟树脂13-15
• 1.3 导电高分子15-17
• 1.4 杂多酸、TiO_2的性质17-21
• 1.4.1 杂多酸性质以及光催化性能17-19
• 1.4.2 TiO_2的性质及光催化性能19-21
• 1.5 分子氧脱硫21-24
• 1.5.1 空气作为氧化剂21-22
• 1.5.2 氧气作为氧化剂22-23
• 1.5.3 臭氧作为氧化剂23-24
• 1.6 本论文的研究内容、目标及创新点24-27
• 1.6.1 论文选题意义24
• 1.6.2 论文研究内容24-25
• 1.6.3 论文研究目标25
• 1.6.4 论文创新点25-27
• 2 氟改性聚苯乙烯树脂在柴油光催化氧化脱硫中的应用27-42
• 2.1 引言27
• 2.2 实验部分27-32
• 2.2.1 实验所用试剂和仪器27-28
• 2.2.2 实验方法28-30
• 2.2.3 催化剂表征方法30-32
• 2.3 树脂基催化剂表征及分析32-36
• 2.3.1 红外光谱结果分析(FT-IR)32-33
• 2.3.2 扫描电子显微镜结果分析(SEM)33-34
• 2.3.3 比表面积、平均孔容和孔径分布分析34-36
• 2.4 光催化氧化脱硫结果36-39
• 2.4.1 反应时间对脱硫率的影响36-37
• 2.4.2 反应温度对脱硫率的影响37
• 2.4.3 磷钨酸负载量对脱硫率的影响37-39
• 2.5 对照实验39-41
• 2.5.1 考察氟改性树脂对柴油光催化氧化脱硫的影响39
• 2.5.2 考察紫外光照射对于柴油光催化氧化脱硫的影响39-40
• 2.5.3 考察萃取剂对脱硫效果的影响40-41
• 2.6 结论41-42
• 3 PANI/TiO_2纳米复合粒子在柴油光催化氧化脱硫中的效果42-54
• 3.1 引言42
• 3.2 实验方法42-44
• 3.2.1 实验所用试剂与仪器42-43
• 3.2.2 催化剂制备43
• 3.2.3 柴油脱硫效果的评价方法43-44
• 3.3 催化剂的表征结果44-48
• 3.3.1 红外光谱结果分析(FT-IR)44-45
• 3.3.2 扫描电子显微镜结果分析(SEM)45-46
• 3.3.3 X射线衍射结果分析(XRD)46-48
• 3.4 催化剂的脱硫效果48-52
• 3.4.1 氧气流速对脱硫效果的影响48-50
• 3.4.2 萃取剂用量对脱硫效果的影响50-51
• 3.4.3 反应时间对脱硫效果的影响51
• 3.4.4 萃取剂种类对脱硫效果的影响51-52
• 3.4.5 柴油的收率52
• 3.5 结论52-54
• 4 TiO_2/PANI复合催化剂在柴油光催化氧化脱硫中的效果54-63
• 4.1 引言54
• 4.2 实验部分54-56
• 4.2.1 实验试剂与仪器54-55
• 4.2.2 催化剂的制备55-56
• 4.3 催化剂表征56-59
• 4.3.1 扫描电子显微镜分析(SEM)56-57
• 4.3.2 X射线衍射结果分析(XRD)57-59
• 4.4 催化剂脱硫效果59-61
• 4.4.1 PANI/TiO_2相对含量对脱硫效果的影响59-60
• 4.4.2 反应时间对TiO_2/PANI催化剂脱硫效果的影响60-61
• 4.5 结论61-63
• 5 结论与建议63-65
• 5.1 结论63-64
• 5.2 建议64-65
• 参考文献65-70
• 致谢70-71
• 个人简历71
• 发表的学术论文71

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