金属有机骨架(UIO-67、UIO-66)负载纳米Au/Pd催化剂制备与催化性能研究
发布时间：2023-03-04 02:55
金属有机骨架(MOFs)作为一种多孔材料具有超高比表面积与孔隙率,是一种良好的催化剂载体材料。本文选用锆系金属有机骨架(UIO-67、UIO-66)作为载体材料,通过浸渍还原法和可控粒子封装法制备了多种负载型M@MOF复合催化剂,并考察了其催化活性。通过浸渍还原法制备的三种负载型Au@UIO-67催化剂(Au@UIO-67-H2、Au@UIO-67-NaBH4、Au@UIO-67-oleylamine)其载体UIO-67的骨架结构仍然保持完整,经过高温C02催化加氢后载体UIO-67转变为Zr02。三种催化剂的活性成分都为Au0,Au@UIO-67-oleylamine与Au@UIO-67-NaBH4催化剂表面负载的Au出现不同程度的团聚烧结现象,催化效率相对较低;Au@UIO-67-H2中由于Au的平均粒径较小且嵌入到UIO-67表面孔道中,高温下未发生烧结团聚现象,催化效率相对较高。通过浸渍还原法制备了 Au@UIO-66、Pd@UIO-66两种催化剂并研究了两种催化剂在不同条件下催化还原对硝基苯酚的性能,结果表明:金纳米粒子均匀分散在载体上,纳米钯呈现粒子和纳米线两种状态且均匀分...
【文章页数】：81 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 研究背景
1.2 金属有机骨架材料(MOFs)
1.2.1 IRMOFs系列材料
1.2.2 MIL系列MOFs
1.2.3 ZIF系列MOFs
1.2.4 UIO系列MOFs
1.2.5 PCN系列MOFs
1.3 金属有机骨架材料的合成
1.3.1 分层扩散法
1.3.2 搅拌合成法
1.3.3 水热/溶剂热法
1.3.4 微波法
1.3.5 超声法
1.4 纳米贵金属的合成与应用
1.5 金属有机骨架负载纳米贵金属复合材料的制备
1.6 研究目的与内容
第2章 Au@UIO-67催化剂的制备及其催化逆水煤气变换反应
2.1 前言
2.2 实验方法
2.2.1 主要化学试剂与材料
2.2.2 样品制备
2.2.3 样品表征
2.2.4 催化剂活性评价
2.3 结果与讨论(可控粒子封装法)
2.3.1 AuNPs的扫描电镜分析(SEM)
2.3.2 Au@UIO-67的扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)分析
2.4 结果与讨论(浸渍还原法)
2.4.1 UIO-67形貌的调节
2.4.2 Au@UIO-67透射电镜分析(TEM)
2.4.3 氮气物理吸脱附(BET)
2.4.4 粉末X-射线衍射分析(XRD)
2.4.5 XPS分析
2.5 催化剂评价测试
2.5.1 还原方法对催化剂活性的影响
2.5.2 温度对催化活性的影响
2.5.3 反应压力对催化活性的影响
2.5.4 原料气体积比对催化剂活性的影响
2.5.5 金负载量对催化剂活性的影响
2.5.6 催化剂稳定性评价
2.5.7 产物选择性
2.6 小结
第3章 Au(Pd)@UIO-66催化剂的制备及其对废水中对硝基苯酚的降解
3.1 前言
3.2 实验方法
3.2.1 实验试剂与仪器
3.2.2 样品制备
3.2.3 样品表征手段
3.3 结果与讨论
3.3.1 催化剂制备策略
3.3.2 扫描电镜分析(SEM)
3.3.3 透射电镜分析(TEM)
3.3.4 物相结构分析(XRD)
3.3.5 红外分析
3.3.6 比表面积及孔径分析(BET)
3.4 催化剂评价
3.5 小结
第4章 Au@UIO-67和Au@Pd@UIO-67形貌与尺寸的可控制备研究
4.1 前言
4.2 实验部分
4.2.1 主要试剂与材料
4.2.2 样品制备
4.2.3 样品表征手段
4.3 结果与讨论
4.3.1 扫描电镜分析(SEM)
4.3.2 XRD分析
4.4 小结
第5章 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
参考文献
致谢
硕士期间论文发表情况
本文编号：3753594
【文章页数】：81 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 研究背景
1.2 金属有机骨架材料(MOFs)
1.2.1 IRMOFs系列材料
1.2.2 MIL系列MOFs
1.2.3 ZIF系列MOFs
1.2.4 UIO系列MOFs
1.2.5 PCN系列MOFs
1.3 金属有机骨架材料的合成
1.3.1 分层扩散法
1.3.2 搅拌合成法
1.3.3 水热/溶剂热法
1.3.4 微波法
1.3.5 超声法
1.4 纳米贵金属的合成与应用
1.5 金属有机骨架负载纳米贵金属复合材料的制备
1.6 研究目的与内容
第2章 Au@UIO-67催化剂的制备及其催化逆水煤气变换反应
2.1 前言
2.2 实验方法
2.2.1 主要化学试剂与材料
2.2.2 样品制备
2.2.3 样品表征
2.2.4 催化剂活性评价
2.3 结果与讨论(可控粒子封装法)
2.3.1 AuNPs的扫描电镜分析(SEM)
2.3.2 Au@UIO-67的扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)分析
2.4 结果与讨论(浸渍还原法)
2.4.1 UIO-67形貌的调节
2.4.2 Au@UIO-67透射电镜分析(TEM)
2.4.3 氮气物理吸脱附(BET)
2.4.4 粉末X-射线衍射分析(XRD)
2.4.5 XPS分析
2.5 催化剂评价测试
2.5.1 还原方法对催化剂活性的影响
2.5.2 温度对催化活性的影响
2.5.3 反应压力对催化活性的影响
2.5.4 原料气体积比对催化剂活性的影响
2.5.5 金负载量对催化剂活性的影响
2.5.6 催化剂稳定性评价
2.5.7 产物选择性
2.6 小结
第3章 Au(Pd)@UIO-66催化剂的制备及其对废水中对硝基苯酚的降解
3.1 前言
3.2 实验方法
3.2.1 实验试剂与仪器
3.2.2 样品制备
3.2.3 样品表征手段
3.3 结果与讨论
3.3.1 催化剂制备策略
3.3.2 扫描电镜分析(SEM)
3.3.3 透射电镜分析(TEM)
3.3.4 物相结构分析(XRD)
3.3.5 红外分析
3.3.6 比表面积及孔径分析(BET)
3.4 催化剂评价
3.5 小结
第4章 Au@UIO-67和Au@Pd@UIO-67形貌与尺寸的可控制备研究
4.1 前言
4.2 实验部分
4.2.1 主要试剂与材料
4.2.2 样品制备
4.2.3 样品表征手段
4.3 结果与讨论
4.3.1 扫描电镜分析(SEM)
4.3.2 XRD分析
4.4 小结
第5章 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
参考文献
致谢
硕士期间论文发表情况
本文编号：3753594
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