水相UCST型温敏聚合物催化剂的设计及其催化性能研究

发布时间：2023-04-15 13:47

　　水作为一种绿色环保的反应介质,成为人们的研究热点。在传统水相催化反应中,催化剂与底物溶解困难,传质效果差,反应活性低,且难以实现催化剂的分离和回收。基于UCST型聚合物的温敏特性,本论文设计并制备出系列UCST型温敏聚合物催化剂。高温(T>UCST)条件下,催化剂溶于水,表现为两亲性,通过分子间疏水作用有序自组装,形成具有亲水表面和疏水催化空腔的超分子自组装体,解决水相反应中的传质问题。反应结束后,降低水相温度,催化剂从水中析出,实现催化剂的分离和回收。(1)采用可逆加成-断裂链转移聚合(RAFT)法,将温敏材料聚(丙烯酰胺-丙烯腈)(P(AAm-co-AN))与疏水碱性离子液体(N(CH₃)₂/IL)聚合,合成了系列温敏聚合物功能化碱性离子液体催化剂P[(AAm-co-AN)_x-(N(CH₃)₂/IL)_y]。研究表明,该类催化剂在水溶液中具有最高临界溶解温度(UCST)。高温条件下,催化剂溶于水,在水中通过分子间疏水作用自组装,形成外部亲水内腔疏水...

【文章页数】：87 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述
    1.1 引言
    1.2 环境响应型聚合物概述
    1.3 温敏聚合物概述
    1.4 温敏聚合物的性质
        1.4.1 LCST型聚合物的性质
        1.4.2 UCST型聚合物的性质
    1.5 UCST型温敏聚合物的应用
    1.6 研究思路
第二章 实验部分
    2.1 主要实验试剂
    2.2 主要实验仪器
    2.3 样品表征及性能分析方法
        2.3.1 最高临界溶解温度(UCST)的测定
        2.3.2 动态光散射(DLS)表征
        2.3.3 透射电子显微镜(TEM)表征
        2.3.4 金属含量的测定
        2.3.5 产物的¹HNMR表征
        2.3.6 产物的色谱分析
    2.4 苄基丙二硫酸酯的合成
    2.5 3-叔丁基-5-氯甲基水杨醛的合成
    2.6 底物α,β-不饱和酮的合成
第三章 温敏聚合物功能化碱性离子液体催化剂水相中催化Knoevenagel缩合反应研究
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 温敏材料P(AAm-co-AN)的制备
        3.2.2 疏水性碱性离子液体的合成
        3.2.3 温敏聚合物P(AAm-co-AN)功能化碱性离子液体催化剂的制备
        3.2.4 Knoevenagel缩合反应
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂的设计与制备
        3.3.2 催化剂的表征
        3.3.3 催化剂应用于水相中Knoevenagel缩合反应的催化性能研究
    3.4 本章小结
第四章 温敏聚合物功能化席夫碱铁(Ⅲ)金属配体催化剂应用于水相中磺胺-迈克尔加成反应
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 席夫碱配体的制备
        4.2.2 席夫碱铁(Ⅲ)配合物(Schiff/Fe^Ⅲ)的制备
        4.2.3 温敏聚合物功能化席夫碱铁(Ⅲ)金属配体催化剂的制备
        4.2.4 α,β-不饱和酮与硫醇加成反应
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 催化剂的设计与制备
        4.3.2 催化剂的表征
        4.3.3 催化剂应用于α,β-不饱和酮与硫醇加成反应的催化性能研究
    4.4 本章小结
第五章 温敏聚合物功能化席夫碱锌(Ⅱ)金属络合物催化剂应用于水相中傅克烷基化反应
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 席夫碱锌(Ⅱ)络合物(Schiff/Zn^Ⅱ)的制备
        5.2.2 温敏聚合物功能化席夫碱锌(Ⅱ)金属络合物催化剂的制备
        5.2.3 吲哚与不饱和烯烃的傅克烷基化反应
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 催化剂的设计与制备
        5.3.2 催化剂的表征
        5.3.3 催化剂应用于不饱和烯烃与吲哚傅克烷基化反应催化性能研究
    5.4 本章小结
第六章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 展望
参考文献
附录
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢



本文编号：3790974