褐煤改性热解焦催化剂对烟气脱硫性能影响的研究

发布时间：2017-05-31 00:09

  本文关键词：褐煤改性热解焦催化剂对烟气脱硫性能影响的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：煤炭燃烧是我国二氧化硫污染的主要来源,面对资源与环境的紧迫现状,寻找新型技术来解决燃烧煤炭时的烟气脱硫问题尤为重要。热解焦作为煤热解的产物,因其既可满足环境需求,又能充分使用资源而受到广泛关注。本文选用鄂尔多斯褐煤热解焦为原料,通过对其进行氧化改性、水蒸气活化,并浸渍负载金属氧化物,以高温煅烧制得的改性热解焦负载型催化剂为模型,探讨了改性热解焦对烟气脱硫反应的催化作用及脱硫机理,并分析了不同的改性技术及工艺条件对改性热解焦脱硫性能的影响成因及规律。本文采用等体积浸渍法,选取不同族系的14种金属氧化物作为活性组分,以褐煤热解焦作为载体制备负载型催化剂,在固定床反应器上研究不同活性组分对其脱硫效果的影响,并用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)研究了催化剂的形貌、孔结构及脱硫规律,结果表明其中同一族系的金属氧化物对脱硫性能表现出的相似性与它们的外层电子结构有关,而过渡金属氧化物对脱硫性能的影响与金属氧化物的半导体类型有关,第Ⅷ族Fe、Co、Ni的氧化物催化剂对脱硫性能表现出的差异性与它们的d特性百分数(%)有关,在一定的d%范围内(39%-40%),催化剂的催化活性较高。其次,制备褐煤热解焦催化剂并对其进行硝酸改性及水蒸气活化处理,通过脱硫实验筛选出脱硫效果不同的催化剂作为载体,分析不同的工艺条件对催化剂脱硫效果的影响,通过正交分析,影响因素的强弱顺序为:改性溶液的种类焙烧时间改性溶液浓度固液比焙烧温度,改性溶液的种类是对脱硫率影响最大的因素。硝酸改性的效果最好,脱硫率维持100%的时间最长,且酸浓度越大其吸收二氧化硫的能力越强;硝酸改性后的热解焦经水蒸气活化后,脱硫性能得到提升,改性-活化热解焦脱硫效果受3个因素影响的顺序为:活化温度活化剂流量活化时间,活化后的热解焦微孔比表面积增加,制得的催化剂脱硫性能随之升高。其中,800℃、0.264L/h、1.5h活化条件下的改性热解焦的比表面积、表面活性位含量相应增加,脱硫效果最好;最终通过实验将筛选的活性组分与载体结合,制备负载型催化剂并进行脱硫效果的测试。经过试验结果的对比,在几组类型催化剂中,硝酸改性-活性负载型催化剂的脱硫效果最好,穿透时间为3min左右,且至脱硫效率为70%时持续6min,对褐煤热解焦进行硝酸改性和水蒸气活化处理后再负载金属所制备的负载型催化剂是制备脱硫催化剂的最优条件。通过与其他脱硫工艺的比较分析后,将热解焦载体改性并与活性组分结合,在载体与负载金属均性能优良的基础上制备出高效的新型脱硫催化剂,经过分析认为其对脱除烟气中SO_2技术有较好的实际应用前景,是一种环保高效的脱硫方法。
【关键词】：褐煤改性热解焦 活性组分 负载型催化剂 烟气脱硫
【学位授予单位】：西安科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X701.3
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 1 绪论10-29
• 1.1 研究背景10-11
• 1.1.1 二氧化硫的来源10
• 1.1.2 二氧化硫的危害10-11
• 1.1.3 二氧化硫的控制情况11
• 1.2 国内外研究现状11-19
• 1.2.1 烟气脱硫相关技术的分类11-19
• 1.3 烟气脱硫催化剂19-26
• 1.3.1 催化剂分类19-21
• 1.3.2 催化剂的反应机理21-23
• 1.3.3 催化剂的制备方法23-24
• 1.3.4 催化剂的改性方法24-26
• 1.3.5 催化剂的再生26
• 1.4 选题依据、研究内容和技术路线26-28
• 1.4.1 选题依据26-27
• 1.4.2 研究内容27
• 1.4.3 技术路线27-28
• 1.5 本章小结28-29
• 2 实验部分29-40
• 2.1 实验原料、试剂及设备29-31
• 2.1.1 实验原料29
• 2.1.2 化学试剂29-30
• 2.1.3 仪器与设备30-31
• 2.2 催化剂的制备31-36
• 2.2.1 热解焦的制备31
• 2.2.2 金属负载型催化剂的制备31-33
• 2.2.3 改性热解焦的制备33-36
• 2.2.4 改性-活性热解焦金属负载型催化剂的制备36
• 2.3 催化剂的活性评价36-38
• 2.3.1 实验装置36-37
• 2.3.2 气体配置及反应条件37
• 2.3.3 评价指标37-38
• 2.4 催化剂的性能表征38-39
• 2.4.1 X射线衍射分析方法38
• 2.4.2 扫描电子显微镜分析方法38-39
• 2.5 本章小结39-40
• 3 负载型催化剂脱硫性能的研究40-52
• 3.1 活性组分的筛选40-41
• 3.2 催化剂的活性评价41-43
• 3.2.1 ⅠA族元素催化剂对脱硫率的影响41-42
• 3.2.2 ⅡA族元素催化剂对脱硫率的影响42
• 3.2.3 过渡金属元素催化剂对脱硫率的影响42-43
• 3.3 催化剂的性能表征43-47
• 3.3.1 金属氧化物催化剂的XRD分析43-45
• 3.3.2 金属氧化物催化剂的SEM分析45-47
• 3.4 催化剂反应机理分析47-51
• 3.4.1 金属氧化物催化剂的外层电子排列与催化活性的关系47-49
• 3.4.2 半导体类型与催化活性的关系49-50
• 3.4.3 价键模型和d特性百分数（d%）与催化活性的关系50-51
• 3.5 本章小结51-52
• 4 氧化改性催化剂脱硫性能的研究52-58
• 4.1 不同氧化改性条件对热解焦脱硫性能影响的研究52-53
• 4.2 硝酸改性对脱硫率的影响53-54
• 4.3 双氧水改性对脱硫率的影响54-55
• 4.4 磷酸改性对脱硫率的影响55-56
• 4.5 硫酸改性对脱硫率的影响56-57
• 4.6 本章小结57-58
• 5 硝酸改性-活性热解焦催化剂脱硫性能的研究58-66
• 5.1 不同活化条件对改性-活化热解焦脱硫性能影响的研究58-59
• 5.2 不同活化温度对改性-活化热解焦脱硫性能的影响59-60
• 5.3 不同活化时间对改性-活化热解焦的脱硫性能的影响60-61
• 5.4 不同水蒸气流量对改性-活化热解焦脱硫性能的影响61-62
• 5.5 扫描电镜（SEM）对催化剂的性能表征62-63
• 5.6 硝酸改性-活性热解焦负载型催化剂脱硫性能的研究63-64
• 5.7 本章小结64-66
• 6 结论与展望66-68
• 6.1 论文的主要结论66-67
• 6.2 论文的创新点67
• 6.3 有待深入研究的问题67-68
• 致谢68-69
• 参考文献69-73
• 附录73

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