PbO_2-CeO_2电极的电沉积制备与性能研究

发布时间：2017-06-01 13:21

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【摘要】：采用电沉积法掺杂Ce~(3+)制备了PbO_2-CeO_2电极,并考察了Ce~(3+)对二氧化铅电极性能及电结晶过程的影响。研究表明:随着镀液中Ce~(3+)含量增高,镀层表面粗糙度明显降低,晶粒尺寸减小,当Ce~(3+)含量为3mmol/L时,晶粒尺寸最小为16.2nm,镀层中铈含量为0.70%(At%),稳定性实验中电极的强化寿命为74h,是PbO_2电极的2倍左右,极化曲线中析氧电位正移为1.77V,更有利于有机污染物的电催化降解。通过循环伏安(CV)、计时电流(CA)和交流阻抗(EIS)研究了Ce~(3+)对二氧化铅电沉积过程的影响,发现掺杂Ce~(3+)不会改变二氧化铅的电结晶方式,掺杂前后均符合扩散控制下的三维瞬时成核模型,但是随着Ce~(3+)掺杂,循环伏安曲线中相同电流密度下电位正移,计时电流曲线中同一阶跃电位下峰值电流密度降低,达到峰值的时间延长,交流阻抗图谱中阻抗变大,说明Ce~(3+)掺杂对二氧化铅电结晶过程起到阻碍作用。硝酸铅镀液中添加CeO_2纳米颗粒电沉积制备了PbO_2-CeO_2复合电极,并考察了CeO_2纳米颗粒对二氧化铅电极性能的影响。当镀液中CeO_2纳米颗粒含量为50 mmol/L,电流密度为30 mA/cm2,搅拌速度为180rpm,镀液温度为30℃时,镀层中铈含量最高达8.79%(At%),是PbO_2-CeO_2电极镀层中铈含量的12倍左右,且复合电极的强化寿命达135h,是PbO_2-CeO_2电极的2倍左右,PbO_2电极的4倍左右,循环伏安曲线中PbO_2-CeO_2复合电极的析氧电位最大,降解污染物时副反应发生的概率最低。PbO_2-CeO_2复合电极电催化降解孔雀石绿(MG)实验发现,当电流密度为30mA/cm2,MG初始浓度为30mg/L,pH值为5,电解质Na2SO4浓度为0.20mmol/L时,降解90min,MG脱色率和COD去除率分别为95.37%、69.36%,且降解过程均符合准一级动力学模型。连续循环伏安曲线及重复降解实验表明PbO_2-CeO_2复合电极电催化氧化能力较好,抗毒化钝化能力较强,可重复利用性较高,稳定性较好。最佳工艺条件下三种电极分别降解MG实验对比,PbO_2-CeO_2复合电极的MG脱色率与COD去除率均最大,电流效率最高,能耗最低,表明PbO_2-CeO_2复合电极的电催化氧化能力最强,更适合有机污染物废水的处理。
【关键词】：PbO_2-CeO_2电极 电结晶 PbO_2-CeO_2复合电极 电催化降解
【学位授予单位】：河北工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O646.54
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第一章 绪论10-26
• 1.1 引言10-11
• 1.2 二氧化铅电极的制备11-13
• 1.2.1 涂覆法11
• 1.2.2 热浸法11-12
• 1.2.3 溶胶凝胶法12
• 1.2.4 电沉积法12-13
• 1.3 二氧化铅电极的改性13-17
• 1.3.1 基体改性13-14
• 1.3.2 中间层改性14
• 1.3.3 表面活性层改性14-17
• 1.4 二氧化铅电沉积过程研究进展17-21
• 1.4.1 电结晶理论的发展概况18-19
• 1.4.2 电结晶理论模型及研究方法19-20
• 1.4.3 电结晶过程研究现状20-21
• 1.5 二氧化铅电极在有机废水处理中的应用21-24
• 1.5.1 降解芳香烃类有机废水21-22
• 1.5.2 降解染料类有机废水22-23
• 1.5.3 降解其他污染物有机废水23-24
• 1.6 本课题研究的意义及内容24-26
• 1.6.1 课题研究的意义24-25
• 1.6.2 课题研究的内容25-26
• 第二章 实验材料及实验方法26-36
• 2.1 实验材料26-27
• 2.1.1 实验试剂26-27
• 2.1.2 实验仪器27
• 2.2 电极制备及性能测试方法27-32
• 2.2.1 工艺流程27-28
• 2.2.2 基体预处理28
• 2.2.3 制备锡锑氧化物中间层28-29
• 2.2.4 PbO_2-CeO_2电极的制备29-30
• 2.2.5 电极表面形貌及物相组成测试30-31
• 2.2.6 电极稳定性测试31
• 2.2.7 电化学测试31-32
• 2.3 二氧化铅电沉积过程研究方法32-33
• 2.3.1 玻碳电极前处理32
• 2.3.2 电沉积过程32-33
• 2.4 电极的电催化性能测试方法33-36
• 2.4.1 PbO_2-CeO_2复合电极降解MG最佳工艺条件的确定33-34
• 2.4.2 电化学曲线34
• 2.4.3 相关计算公式34-36
• 第三章 Ce~(3+)掺杂制备PbO_2-CeO_2电极及性能的研究36-48
• 3.1 镀液中铈离子含量对电极制备的影响36-39
• 3.1.1 铈离子含量对电极表面形貌的影响36-37
• 3.1.2 铈离子含量对电极结构的影响37-39
• 3.1.3 铈离子含量对电极中铈原子含量的影响39
• 3.2 PbO_2-CeO_2电极的稳定性实验39-41
• 3.3 PbO_2-CeO_2电极的析氧性能41-42
• 3.4 Ce~(3+)对二氧化铅电沉积过程的影响42-47
• 3.4.1 Ce~(3+)作用下的循环伏安42-43
• 3.4.2 Ce~(3+)作用下的二氧化铅电结晶过程43-45
• 3.4.3 Ce~(3+)作用下的阻抗研究45-47
• 3.5 本章小结47-48
• 第四章 复合CeO_2纳米颗粒制备PbO_2-CeO_2复合电极及其性能的研究48-58
• 4.1 工艺参数对复合电极中铈含量的影响48-52
• 4.1.1 镀液中CeO_2纳米颗粒含量对复合电极中铈含量的影响48-49
• 4.1.2 电流密度对复合电极中铈含量的影响49-50
• 4.1.3 搅拌速度对复合电极中铈含量的影响50-51
• 4.1.4 镀液温度对复合电极中铈含量的影响51-52
• 4.2 不同电极的表面形貌及物相组成52-54
• 4.2.1 不同电极的表面形貌分析52-53
• 4.2.2 不同电极的物相组成分析53-54
• 4.3 不同电极的稳定性实验54-55
• 4.4 不同电极的析氧性能55-56
• 4.5 本章小结56-58
• 第五章 PbO_2-CeO_2电极的电催化性能研究58-70
• 5.1 PbO_2-CeO_2复合电极降解MG的最佳工艺条件58-63
• 5.1.1 电流密度的影响58-60
• 5.1.2 MG初始浓度的影响60-61
• 5.1.3 初始pH值的影响61-62
• 5.1.4 电解质浓度的影响62-63
• 5.2 最佳条件下降解MG的脱色率与COD去除率比较63-64
• 5.3 MG降解紫外图谱64-65
• 5.4 PbO_2-CeO_2复合电极在MG溶液中的连续循环伏安曲线65
• 5.5 PbO_2-CeO_2复合电极在MG降解中重复利用性能65-66
• 5.6 不同电极降解MG的实验66-68
• 5.6.1 不同电极在MG溶液中的循环伏安曲线66-67
• 5.6.2 不同电极降解MG中脱色率、COD去除率、电流效率、能耗比较67-68
• 5.7 本章小结68-70
• 第六章 结论70-72
• 参考文献72-82
• 攻读硕士期间发表论文82-84
• 致谢84

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1 崔丽华;PbO_2-CeO_2电极的电沉积制备与性能研究[D];河北工业大学;2015年

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本文编号：412708