碳化物衍生碳的制备及其气体存储性能的研究

发布时间：2017-08-08 20:36

  本文关键词：碳化物衍生碳的制备及其气体存储性能的研究

  更多相关文章： 碳化物衍生碳 氯化作用 多孔材料 碳化物 TiC Ti_2SnC Ti_3AlC_2

【摘要】：碳化物衍生碳(Carbide-derived carbons,简称CDCs)是以碳化物为前驱体,从其晶格中刻蚀掉金属元素而形成的一类新型碳材料。本文介绍了二元碳化物与三元碳化物可以作为前驱体制备碳化物衍生碳;概述了碳化物衍生碳的几种常见命名;详细阐述了管式炉中氯气高温刻蚀碳化物,制备多孔化碳材料制备工艺过程和原理。总结了碳化物衍生碳孔径结构以及应用,并着重介绍了在储氢储甲烷和超级电容器电极材料两方面应用研究方面的进展。采用氯气在高温的情况下来刻蚀tic、ti3alc2和ti2snc等从而得到新型多孔碳材料——碳化物衍生碳,由于在不同的反应温度、退火温度和碳化物前驱体条件下所制成的碳化物衍生碳的生成量、纯度以及孔径大小及分布随之不同,进而我们在不同的反应条件下进行试验来制备碳化物衍生碳,然后通过xrd、拉曼光谱仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜及氮吸附测试仪等实验仪器对在不同试验条件下制备出的碳化物衍生碳进行检测和表征。研究氯化刻蚀tic结果表明,经过高温氯化刻蚀以后,tic均反应生成碳和石墨;碳化钛衍生碳石墨化的程度随反应温度的升高而增大。但是由实验室自制氯气和高纯氯气氯化刻蚀tic所制得碳化物衍生碳颗粒的形状和尺寸有些许不同;后者制得的碳化物衍生碳能较好的保留碳化钛前躯体的颗粒形貌和尺寸。但随着温度的升高,碳化钛衍生碳颗粒会裂解为若干个颗粒。通过氮吸-脱附曲线和孔径分布曲线可知碳化钛衍生碳的孔径主要分布在0.7-2.0nm之间,最大bet比表面积为1677m2/g。以三元碳化物ti3alc2为原料,在管式炉中,500℃-1000℃温度范围内,通入自制氯气刻蚀ti3alc2制备碳化物衍生碳。高温氯化制备得到的碳化物衍生碳由无定形碳和石墨组成;并且温度越高,石墨化程度越明显,石墨有序度越高;碳化物衍生碳的颗粒与原料ti3alc2的颗粒层状结构保持一致,但随着温度升高,颗粒会逐渐裂解为的单片层或多片层。采用氮气吸附技术研究其在700℃、800℃和1000℃氯化温度下碳化物衍生碳孔隙结构特征。通过分析试样的氮吸脱附等温线类型和孔径分布特征,探讨了温度对碳化物衍生碳孔结构的影响。同时也研究了高温氯化装置气密性对制备碳化物衍生碳的影响。以ti2snc粉体为原料,在400-1100℃下氯化刻蚀掉ti2snc中的钛和锡制备碳化物衍生碳,并对碳化物衍生碳的制备工艺、微观结构等诸多方面进行了研究。在制备碳化物衍生碳的过程中,通过控制反应温度来获取不同孔径分布的ti2snc衍生碳。运用x射线衍射和拉曼光谱分析对碳化物衍生碳的结构进行了表征,采用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、氮吸附仪和高温高压气体吸附仪对碳化物衍生碳粉体的微观形貌、孔径分布以及气体吸附量进行了分析与测试。在低温氯化合成温度时碳化物衍生碳的结构主要是无定形的。氯化导致层状Ti_2SnC前驱体裂解成片层结构。钛锡碳衍生碳材料的甲烷吸附存储量在绝对压力60巴时可以达到206 cm3/g(~15 wt.%),氢气的吸附存储量在绝对压力45巴时达到457 cm3/g(~4.1 wt.%)。钛锡碳衍生碳材料对于应用于储氢储甲烷领域是一种新的、有潜力的多孔碳材料。
【关键词】：碳化物衍生碳 氯化作用 多孔材料 碳化物 TiC Ti_2SnC Ti_3AlC_2
【学位授予单位】：河南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ127.12
【目录】：

• 致谢4
• 摘要4-7
• Abstract7-12
• 1 引言12-30
• 1.1 碳化物衍生碳的概述12-15
• 1.2 碳化物衍生碳前驱体的介绍15
• 1.3 碳化物衍生碳的命名15-16
• 1.4 碳化物衍生碳的微观结构16-17
• 1.5 碳化物衍生碳的应用实例17-21
• 1.5.1 气体存储材料17-20
• 1.5.2 超级电容器电极材料20-21
• 1.6 选题依据、意义及主要研究内容21-30
• 1.6.1 选题依据及意义21-28
• 1.6.2 主要研究内容28-30
• 2 实验与测试方法30-44
• 2.1 主要实验原料与仪器设备30-31
• 2.1.1 原料及试剂30
• 2.1.2 实验仪器30-31
• 2.2 碳化物衍生碳的制备和原理31-36
• 2.3 碳化物衍生碳制备具体装置36-37
• 2.4 无压烧结制备Ti_3AlC_237-38
• 2.4.1 实验原料与制备工艺37-38
• 2.5 无压烧结制备Ti_2SnC38-39
• 2.5.1 实验原料及制备工艺38-39
• 2.6 实验方法39-42
• 2.6.1 X-射线衍射光谱分析39-40
• 2.6.2 显微拉曼光谱分析40
• 2.6.3 扫描电镜及透射电镜分析40
• 2.6.4 氮气吸脱附分析40-41
• 2.6.5 气体吸附量分析41-42
• 2.7 本章小结42-44
• 3 实验室制氯气氯化制备碳化钛衍生碳的结构表征44-54
• 3.1 碳化钛衍生碳的实验室制氯气氯化制备44-45
• 3.2 碳化钛衍生碳的结构分析45-52
• 3.2.1 XRD分析45-46
• 3.2.2 Raman分析46-47
• 3.2.3 SEM分析47-49
• 3.2.4 孔结构分析49-52
• 3.3 本章小节52-54
• 4 高纯氯气氯化制备碳化钛衍生碳的结构表征54-62
• 4.1 碳化钛衍生碳的高纯氯气氯化制备54
• 4.2 碳化钛衍生碳的结构分析54-60
• 4.2.1 XRD分析54-55
• 4.2.2 Raman分析55-57
• 4.2.3 SEM分析57-58
• 4.2.4 孔结构分析58-60
• 4.3 本章小结60-62
• 5 实验室制氯气氯化制备钛铝碳衍生碳的结构表征62-70
• 5.1 钛铝碳衍生碳的制备62
• 5.2 钛铝碳衍生碳的结构分析62-68
• 5.2.1 XRD分析62-64
• 5.2.2 Raman分析64-65
• 5.2.3 SEM分析65-66
• 5.2.4 TEM分析66-67
• 5.2.5 孔结构分析67-68
• 5.3 本章小结68-70
• 6 实验室制氯气氯化制备钛锡碳衍生碳的结构表征70-82
• 6.1 钛锡碳衍生碳的制备70-71
• 6.2 钛锡碳衍生碳的结构分析71-80
• 6.2.1 XRD分析71-72
• 6.2.2 Raman分析72-73
• 6.2.3 SEM分析73-76
• 6.2.4 TEM分析76
• 6.2.5 孔结构分析76-79
• 6.2.6 吸附量分析79-80
• 6.3 本章小结80-82
• 7 总结82-84
• 参考文献84-90
• 作者简介90-92
• 学位论文数据集92

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本文编号：641951