过渡金属催化的C-S键偶联反应研究

发布时间：2017-09-05 03:44

  本文关键词：过渡金属催化的C-S键偶联反应研究

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【摘要】：过渡金属催化通过引入一系列新颖的合成方法,极大地改善了有机化学的面貌。近年来,一系列高效的催化体系被开发出来,尤其引人注目的是碳-杂原子键形成反应,特别是C S键的形成。含有芳基硫醚片断的有机分子(即分子中含有C S键的有机化合物)是一类非常重要的有机化合物,它不仅广泛存在于各类具有药物和生理活性的分子中,也是诸多功能性高分子材料的重要组分。从一些结构简单易得的含硫化合物基础上构建新的C S键对含硫化合物的合成和应用显得尤为重要。近年来,C-S键偶联反应的研究在药物化学中的应用也一直是有机合成化学和催化化学的热点之一。此外,有机多孔材料,作为一种特殊的聚合物具有优良的性质,包括制备方法多样、孔径可调控、高比表面积、高化学稳定性和低骨架密度等性质。有机多孔材料的这些性质,使其在能源、环境及催化领域具有广泛的应用前景。包括氢气储存、二氧化碳捕集和储存、有机小分子吸附等。1.我们研究了卤代芳烃和四甲基二硫代秋兰姆(TMTD)在铜催化分子间的C S键偶联反应的可行性,收率在73-94%之间。2.为了进一步研究C S键偶联反应,我们还研究了镍催化的卤代芳烃与二硫代二甲基氨基苯的偶联反应制备一系列的芳基硫醚,收率在65-93%之间。3.为了研究有机多孔材料在气体吸附方面的性能,我们利用C H直接芳基化反应成功制备了性能优良的有机多孔聚合物。通过1,2,4,5-四氟苯或4H,4'H-八氟联苯与5,10,15,20-四(4'-溴苯基)铁卟啉直接芳基化反应分别制备了含氟多孔材料FP-1,FP-2,FP-3和FP-4,它们的比表面积分别为550 m2 g-1,730 m2 g-1,650 m2 g-1和700 m2 g-1。
【关键词】：铜催化 镍催化 C S键 有机多孔材料 C H活化
【学位授予单位】：武汉工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O621.251
【目录】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 第1章 文献综述10-31
• 1.1 前言10-11
• 1.2 过渡金属催化的C S键偶联反应11-31
• 1.2.1 Pd催化的C S键偶联反应11-15
• 1.2.2 Cu催化的C S键形成反应15-18
• 1.2.3 Ni催化的C S键偶联反应18-20
• 1.2.4 其他金属催化C S键偶联反应20-29
• 1.2.5 论文的研究目的和总体设计29-31
• 第2章 CU催化的C S键偶联反应31-47
• 2.1 引言31
• 2.2 实验部分31-39
• 2.2.1 试剂与材料31
• 2.2.2 测试与表征仪器31-32
• 2.2.3 Cu催化的C S偶联反应条件研究32-39
• 2.3 二甲基二硫代氨基苯的合成39
• 2.4 机理讨论39-40
• 2.5 本章小结40
• 2.6 二硫代二甲基氨基苯的表征40-47
• 第3章 NI催化的C S键偶联反应47-60
• 3.1 引言47
• 3.2 实验部分47-54
• 3.2.1 主要试剂与药品47
• 3.2.2 测试与表征仪器47-48
• 3.2.3 Ni催化的C-S偶联反应条件研究48-54
• 3.3 二苯硫醚的合成54
• 3.4 本章小结54
• 3.5 二苯硫醚的表征54-60
• 第4章 含氟多孔材料的制备和性能研究60-73
• 4.1 引言60-61
• 4.2 实验部分61-66
• 4.2.1 主要试剂与药品61
• 4.2.2 测试与表征仪器61-62
• 4.2.3 原料制备62-66
• 4.3 结果与讨论66-71
• 4.4 本章小结71-73
• 参考文献73-82
• 攻读硕士期间发表论文情况82-83
• 附图83-101
• 致谢101

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本文编号：795627