新型纳米光学传感体系的构建及其对生物体内重金属离子的分析研究

发布时间：2017-12-09 14:33

  本文关键词：新型纳米光学传感体系的构建及其对生物体内重金属离子的分析研究

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【摘要】：近年来,由重金属离子引发的环境安全和各种疾病问题给分析化学的发展带来了严峻的挑战和机遇,开发新的分析方法检测重金属离子是解决这一问题的重要手段之一。纳米技术的飞速发展,有力地推动了生物技术和分析检测技术的进步,随着纳米技术和生物传感器的交叉融合,纳米生物传感器已经成为国际生物技术领域的研究前沿,纳米生物传感器在生物分析应用中,具有操作简单、响应迅速、灵敏度高的特点,日益成为新型检测技术的热点。到目前为止,国内外的许多研究工作者对生物传感器领域中纳米材料的应用进行了大量的理论及实践研究,并且已经取得突破性的进展,这为纳米生物传感器的蓬勃发展提供了坚实的基础。相信随着新型纳米材料的出现以及对现有纳米材料结构与性能的不断改善,生物传感器的发展将会有更为广阔的应用前景。本论文的主要研究内容在于利用功能小分子对纳米材料表面进行修饰及改性,并将其与光学生物传感器结合,以构建一系列新型的纳米光学生物传感器,用于对生物体相关重金属离子的检测。本论文由五个部分组成,具体如下:第一章 绪论这部分内容主要是对纳米材料和生物传感器的定义、分类以及应用和发展进行系统的概括总结,重点介绍了生物传感器与新型功能化纳米材料之间有机结合而衍生出新方法、新策略的研究以及在生化分析等各领域的研究应用。第二章 基于功能化石墨烯量子点的荧光传感体系构建及脑渗析液中铅离子分析研究本章构建了一种基于功能化石墨烯量子点/色氨酸复合体系用于特异性检测铅离子(Pb~(2+))的turn-on型荧光探针。Pb~(2+)可以与复合体系作用形成刚性结构,引起荧光强度的增强,从而构建起对Pb~(2+)检测的荧光传感体系。该传感体系具有选择性好、灵敏度高的特点,最低可以实现对9 pM Pb~(2+)的检测。通过结合微渗析活体取样技术,此传感体系还被成功用于大鼠脑渗析液中的Pb~(2+)检测,表明了该传感体系在复杂生物样品的应用中具有巨大的潜力。本研究工作的开展为石墨烯量子点这一纳米材料在生物传感领域中的广泛应用提供了新的方法和思路。第三章 基于铽离子/金纳米团簇复合物的荧光比率探针的构建及组织器官中汞离子分析研究本章将稀土铽离子(Tb~(3+))与纳米金团簇(BSA-AuNCs)相结合,制备了新型的Tb~(3+)/BSA-AuNCs比率型荧光探针,实现了对汞离子(Hg~(2+))的快速、准确、高灵敏、高选择性检测,检测限可达1 nM。此方法还被成功用于染毒鼠样生物组织中Hg~(2+)离子的检测。此外,通过把Tb~(3+)/BSA-AuNCs探针嵌入到滤纸中,开发了一种用于检测Hg~(2+)的纸质可视传感器,可以通过肉眼观察到的试纸条的颜色变化来判断Hg~(2+)的浓度。本工作提出了一种通过自我校准机制来准确、灵敏、选择性检测Hg~(2+)的方法,拓宽了 AuNCs在不同领域的应用。第四章 基于二氧化硅包被的金纳米团簇的比率荧光传感体系构建及汞离子分析研究本章通过将Hoechst染料和DNA修饰的二氧化硅包被的金纳米颗粒(AuNCs@SiO_2-DNA)相结合,开发了一种简单、快速无标记的比率型荧光探针。由于T-Hg~(2+)-T配位的特异性结合作用,Hg~(2+)可以和碱基之间结合形成发卡结构,发生此作用后,Hoechst染料的荧光强度增大,基于此原理,可以实现Hg~(2+)的无标记荧光分析。实验结果表明在加入Hg~(2+)后,反应体系在488 nm波长处的荧光值升高,同时在646 nm波长处荧光值保持不变,且荧光值比率(F488/646)与Hg~(2+)浓度呈线性相关。我们还对该比率型荧光探针对Hg~(2+)的特异性进行了考察,结果表明,其它金属离子的存在对Hg~(2+)的检测基本无任何干扰,甚至在干扰物浓度十倍于Hg~(2+)浓度的混合样中也表现出很好的选择性。第五章 基于磺基丙氨酸修饰纳米银的比色传感体系构建及脑组织中锰离子分析研究本章利用磺基丙氨酸制备了新型的纳米银颗粒(CA-AgNPs),将其作为特异性检测锰离子(Mn~(2+))的比色探针。体系中加入Mn~(2+)后,可以引起CA-AgNPs的迅速聚集,使溶液颜色从橘黄色变为墨绿色。我们还利用密度泛函理论对作用机理进行了探讨,结果表明该体系对Mn~(2+)有特异性识别作用,检测限可达5 nM。此外,我们还将此方法成功用于大鼠缺血模型中Mn~(2+)的检测,结果表明该方法在实际应用中具有巨大的潜力。
【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O657.3

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本文编号：1270764