基于铁氢氧化物的负载型光催化材料的制备及其性能研究

发布时间：2017-12-15 19:24

  本文关键词：基于铁氢氧化物的负载型光催化材料的制备及其性能研究

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【摘要】：光催化技术是一种可应用于降解有机污染物的水处理技术,很着重要的应用前景。铁的氢氧化物由于具有较好的光稳定性、安全无毒等优点而被作为一种常见的光催化剂。但由于其催化效率的低下限制了它的应用。本论文将铁的氢氧化物组装于各种载体之上,利用不同的方法制备了基于铁氢氧化物的复合催化剂材料,并研究了各种材料的性能。以介孔分子筛SBA-15为载体,先后制备出FeOOH/SBA-15及Ag/FeOOH/SBA-15光催化材料,采用XRD,TEM,XPS等技术对其结构进行了表征。结果表明,所制备的铁的氢氧化物为针铁矿,Ag为单质0价金属。N2吸附-脱附技术测试结果表明,FeOOH及Ag已经部分占据了SBA-15的孔道。根据UV-Vis分光光度法的结果,Ag/FeOOH/SBA-15比FeOOH/SBA-15具备更好的可见光响应能力。选取苯酚的水溶液为目标物,实验数据得到Ag/FeOOH/SBA-15比FeOOH/SBA-15具备更好的光催化效果。通过对苯酚不同时间的残液pH,TOC的分析,确定苯酚的光催化机理,先将苯酚降解为具有一定酸性的中间产物,进而转化为CO_2和H_2O。以活性炭为载体,制备出FeOOH/AC催化剂,并通过沉淀-光还原的方法制备出Ag/FeOOH/AC,对其结构性质进行了表征。选取萘的水溶液为目标物,研究不同的条件下两种材料对萘有机废水的去除效果,结果表明Ag单质的负载可增加材料的催化性能,且两种材料在多次使用之后具备比较稳定的性能。结合GC-MS的分析,确定萘的光催化机理为先将苯环打开变为被降解为萘醌等中间产物,进一步产生甲苯等小分子有机物,进一步矿化为CO_2和H_2O。以蒙脱石(mmt)为载体,分别采用贵金属沉积和半导体复合的方法制备了新型的Ag/FeOOH/mmt以及FeOOH/ZnO/mmt光催化材料,通过XRD,TEM表征,并确定蒙脱石表面所负载的材料的属性;以Fe OOH/mmt作为对比材料,研究两类材料针对五氯酚的去除效果。针对五氯酚不同时间的残液FT-IR分析,确定五氯酚的光催化过程中的反应机理分为三步:第一,活性基团对取代氯的攻击,致使C-Cl被切断,Cl离子脱落;第二,生成具有芳酮的中间产物,苯环被打开;第三,最终生成若干小分子物质如H_2O,CO_2,HCl等。通过研究Ag/FeOOH/AC,Ag/FeOOH/SBA-15和Ag/FeOOH/mmt三种催化剂对同一有机物催化效果的影响,载体的比表面积越大,催化效果越好;同时也发现,催化效果也与材料的透光性有关。选取Ag/FeOOH/AC为催化剂,探究有机物分子大小对催化效果的影响,较大的有机物分子,较多的氯取代基更不利于光催化降解程度。以五氯酚为目标物,比较Ag/Fe OOH/mmt与FeOOH/ZnO/mmt催化性能,相同条件下得出半导体复合与贵金属沉积相比,具有更好的催化效果。通过自由基捕获实验结果表明,光催化剂在降解有机污染物的过程中,与羟基自由基相比,空穴以及超氧自由基的作用更为明显。结合贵金属沉积以及半导体复合的原理,探究了材料在光催化反应中的作用机理。
【学位授予单位】：青岛科技大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.36

【参考文献】

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本文编号：1293143