以DNA折纸为模板构建具有表面等离子体性质的金属纳米结构
本文关键词：以DNA折纸为模板构建具有表面等离子体性质的金属纳米结构 出处：《中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)》2017年博士论文 论文类型：学位论文
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【摘要】：具有表面等离子体性质的金属纳米结构的研究受到越来越广泛的关注,最大的原因是其能在纳米尺度操纵光子学。当相邻金属纳米颗粒间距离足够近时,颗粒间特殊的表面等离子体共振偶合作用又会产生新的光学效应,因此在金属材料的构建、纳米回路、传感以及亚波长波导方面有着潜在应用价值。另外,位于“热点”(hot spot)处的电磁场增强作用已使单分子水平检测成为可能。然而,具有纳米尺度排布的金属纳米颗粒结构的实现,在可操作性和可重复性方面还是有难度的。为了解决上述难题,在过去几年中,自上而下(Top-down)和自下而上(Bottom-up)技术都迅猛发展。自下而上的DNA折纸术,具有4-6纳米的分辨率而被广泛用来组装等离子体纳米颗粒以及有机染料分子。因此,DNA折纸有望成为下一代复杂等离子体纳米器件的组装模板。在这里,我们开发了以DNA折纸为模板精确高效组装大粒径纳米金球以及各向异性纳米金三角片的方法。该工作由两部分组成:第一部分主要研究DNA折纸的本质属性,包括第二章、第三章和第四章;第二部分主要研究金纳米颗粒在折纸模板上的自组装,包括第五章、第六章和第七章。在第二章中,我们主要目的是构建大尺寸的高级DNA折纸结构,通过单个三角形折纸在边链上互换8个碱基的方式,高效组装出一系列的菱形二聚体、梯形三聚体、四聚体、六聚体以及线性结构。值得注意的是,本章中组装的高级DNA折纸结构是第五章和第七章中复杂等离子体结构自组装的基础。第三章和第四章主要研究DNA折纸在严酷环境中的稳定性。第三章主要研究DNA折纸在短波紫外线辐射下的变形过程,发现5种DNA折纸在紫外线辐射下会经历膨胀、扭曲、破碎的过程;进一步比较5种折纸损伤过程,发现其损伤速率依赖于DNA折纸缺口的数量,缺口越多,紫外损伤越严重。第四章则研究了DNA折纸在不同pH环境中的稳定性。首先研究在不同pH缓冲液中的三角形DNA折纸自组装折叠行为,发现其合适的pH范围为6-9,p H过高或过低都不能退火形成折纸结构;另一方面,又研究了在标准pH缓冲液中预先制备的DNA折纸,对不同pH环境的耐受性,发现长方形折纸和三角形折纸稳定性相似,都能在pH=5-10的环境中至少保持12小时的稳定性。在第五章中,主要介绍使用DNA折纸作为模板,高产率、高精度地自组装大粒径纳米金。通过预先设计DNA折纸模板,直径为50 nm、80 nm的纳米金可以有序排列组装成各式各样的二聚体(dimer)、三聚体(trimer)和四聚体(tetramer)。由于大金的电磁场增强作用强,我们以80 nm Au NPs四聚体为载体,在折纸上定位组装不同数目的染料分子,80 nm AuNPs四聚体显示出法诺共振的性质使电场增强作用更明显,不仅可以检测单个染料分子的拉曼信号,还可以对不同数目染料分子的拉曼信号进行定量检测。第六章和第七章主要介绍各向异性结构——纳米金三角片的自组装。第六章中,我们开发了一种DNA辅助的高效分离纳米金三角片的方法,得到尺寸、形状均一的纳米金三角片。第七章中,我们利用第六章中得到的纳米金三角片进行复杂各向异性结构的自组装。重点研究了蝶状结构(Bowtie),发现在DNA折纸的辅助下,我们不仅可以调控bowtie结构的间距,还可以调控两个金三角之间的角度。最后,利用STEM-EELS和暗场散射光谱,对bowtie的表面等离子体性质进行了详细的研究。
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O629.7;TB383.1
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，本文编号：1309826
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