化学气相输运合成层状材料及其拉曼光谱学研究
本文选题：两维层状材料 切入点：偏振拉曼散射 出处：《中国科学技术大学》2017年博士论文 论文类型：学位论文
【摘要】：以石墨烯为代表的二维层状材料具有原子尺度上的量子限域性,从而表现出独特的电学和光学行为,相关的基础科学研究和应用探索一直是物理、化学和材料科学等领域的国际前沿。与此同时,拉曼光谱作为无损探测、定性/半定性分析和检测的强大工具,已被广泛的用来研究固体物理中的晶格振动、电子和空穴的激发、以及它们之间相互作用的行为。因此,本论文针对化学气相输运法合成的四种层状新材料,利用拉曼光谱细致而深入地探索了层状材料中的晶格振动以及电子行为,揭示了层状材料中的偏振拉曼光谱、连续电子激发与声子耦合导致的激子方诺效应、温度依赖的拉曼光谱现象以及共振拉曼光谱现象。本论文开展的主要研究内容和获得的主要研究结果如下:层状(NH_4)_2V_3O_8和NbSe_3的偏振拉曼光谱如何指认拉曼光谱中不同拉曼峰的振动模式对理解新材料的晶格振动行为至关重要。偏振拉曼是依据已知单晶晶轴的取向来选择偏振的入射光偏振方向,由散射光光强相对于入射光偏振情况的改变来区分不同拉曼峰的振动模式。针对化学气相合成的高质量层状(NH_4)_2V_3O_8和NbSe_3单晶,我们通过围绕入射光传播方向旋转转移到硅片表面的单晶样品,以此来改变入射光偏振方向和晶轴的取向,从而得到了散射光光强随角度变化的规律。随后,我们结合群理论和拉曼散射选择定则,有效地指认了两种层状材料的不同拉曼峰所属的振动模式。研究结果表明这种方法可以拓展到其他各向异性元激发导致的拉曼散射,比如等离激元,磁子的拉曼散射等。层状Ta_2NiS_5拉曼光谱的激子方诺效应自从1961年方诺通过干涉效应解释了 He原子对电子的前向非弹性散射截面出现非对称的峰以来,Fano-Anderson模型被推广和运用到物理的各个领域。我们研究了层状Ta_2NiS_5的变温拉曼光谱,发现了位于126cm~(-1)的拉曼峰是非对称的,并且峰的非对称度随着温度的降低而加剧。结合Fano-Anderson模型,我们把这个峰的非对称性归结为层状Ta_2NiS_5拉曼光谱的激子方诺效应,并通过方诺线型拟合得到了其激子-声子耦合强度系数。随后,通过偏振拉曼光谱我们进一步发现了 126cm~(-1)的拉曼峰位与样品的取向有关,理论分析指出重整化的声子频率与激子-声子耦合强度的模方成正比,从而进一步揭示了层状Ta_2NiS5_中激子-声子耦合是各向异性的。层状Ta_2NiS_5拉曼光谱的温度依赖行为当晶体的势能展开到原子偏离平衡位置位移的三次方、四次方等高阶项时,非简谐晶体对应哈密顿量的对角化会导致简谐模式的耦合,而这些耦合主要来源于晶体势能中的非简谐项。特别是在变温拉曼光散射过程中,非简谐项使得晶体简振模式的频率ω(kj)表现出显著的温度依赖关系。基于复频移△ω(kj)+iΓ(kj)的假设,我们推导了三声子和四声子衰减条件下复频移的具体表达式,并以层状的Ta_2NiS_5作为例子,利用得到的表达式拟合了拉曼光谱中峰位置与温度的变化曲线,从而得到了温度依赖的光散射系数A和B。层状MoS_2拉曼光谱的共振散射行为当入射光或者散射光的能量接近电子跃迁的能量时,拉曼散射截面会得到极大的增强,表现出共振散射行为。我们按照光散射过程中间态和末态的特征,系统区分了三种不同的共振拉曼散射过程,并在包含各向同性电子-空穴关联的情况下推导了拉曼散射截面表达式,发现了该条件对带内弗留里希散射具有重要的影响。随后,利用格林函数表达式,我们处理了电子-空穴对的相对运动,得到了散射截面的数值结果,并在层状的MoS_2中利用638nm的激发光研究了三重共振的拉曼散射过程。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TB30;O657.37
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，本文编号：1584114
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