沉积物微生物燃料电池强化水体中污染物去除效能及机制

发布时间：2018-03-09 13:42

  本文选题：沉积物微生物燃料电池　切入点：沉积物有机质　出处：《哈尔滨工业大学》2017年博士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：随着经济的快速发展,工业和农业规模的扩大以及不断增加的人口数量,迫使大量的工业废水和生活污水排入地表水体,造成水体中有机物、氮磷营养元素和重金属污染严重。水体沉积物与上覆水之间持续地进行着物质和能量交换,在特定条件下,沉积物中的污染物可通过解吸、扩散等方式重新回到上覆水中,因此从根本上消除水体污染必须同时进行沉积物的治理,但传统的水体沉积物修复技术均存在一定的局限性。针对水体受污染的现状以及污染物的迁移转化特征,基于微生物电化学技术思想,构建了可用于强化水体自净过程的沉积物微生物燃料电池(sediment microbial fuel cell,SMFC),并比较研究不同因素的影响,确定了最优结构及运行条件。在确定了结构及运行条件的基础上,SMFC与自然降解的开路状态相比较,研究其强化不同污染物的去除效能及产电特性。结果表明,SMFC可明显促进沉积物中有机质和PCBs的降解。运行60d后,沉积物中TOC和DOC的最大去除率分别为48.45±1.52%和62.23±1.70%。PCBs的初始浓度为57.2±1.5mg/kg时去除率最大,为14.66±0.61%,约为开路状态的2.3倍。沉积物中有机质和PCBs的去除使上覆水中污染物的浓度明显低于开路状态。且有机质和PCBs去除伴随产生的最大电压分别为0.768和0.581V,最大功率密度分别为98.99和60.79W/m2。SMFC修复受重金属污染水体的研究表明,SMFC在促进有机质降解的同时可使沉积物中的Cr、Cu和Cd向更稳定的残渣态转化,且阴极在缺氧条件下运行SMFC可以有效促进Cr(VI)和Cu(II)的还原反应。运行60d后可使上覆水中Cr(VI)和Cu(II)的去除率分别为88.5±3.5%和82.1±3.2%,产生的最大电压和功率密度分别为0.517V和54.21m W/m2。SMFC强化水体脱氮的研究表明,SMFC对上覆水中氨氮和沉积物间隙水中硝酸盐氮去除作用明显。氨氮初始浓度为30mg/L时,30d后即可降为5mg/L以下,且沉积物和上覆水中的TOC可同步去除,伴随产生的最大电压为0.539V,最大功率密度为66.34m W/m2。在SMFC对沉积物属性改变的研究中发现,运行SMFC可促进生物聚合物、富里酸和腐殖酸的降解,改变p H值和电导率,降低沉积物溶解性有机质的UV254值,增加沉积物有机质的腐殖化程度。研究中发现,三价铁氧化物和非离子型表面活性剂(吐温-80)均可强化沉积物中污染物的去除。Fe(III)和SMFC联合作用使得沉积物中TOC和DOC的去除率分别是开路运行的2.64和1.82倍,且沉积物中Fe(III)氧化物的浓度随反应时间逐渐减小。吐温-80作为典型的非离子型表面活性剂可以将沉积物中疏水性有机污染物溶出,当吐温-80与PCBs的质量比为50时,沉积物间隙水中的PCBs浓度是空白时的近10倍,与SMFC联合作用获得的PCBs去除率为58.67±2.02%,约为单独运行SMFC的2倍,约为自然降解的6倍。SMFC强化污染去除和产电的微生物学机制表明,沉积物和阳极生物膜内的微生物群落结构丰富,电极作为电子受体的参与会使微生物群落中产电细菌的相对丰度增加。产电与有机质降解同时发生,不同有机质含量的沉积物中TOC去除率与电能的输出成线性正相关。微生物群落中不同功能菌群与相应污染物的降解和转化有关。样品中的Clostridium、Bacteroides发酵菌群和Shewanella、Pseudomonas和Geobacter产电菌群可参与完全降解有机质,样品中存在的Clostridium、Longilinea和Bradyrhizobium菌属在受PCBs污染的环境中相对丰度增加。在重金属的转化途径中,阳极发生有机质降解产生的电子传递到阴极,由Cr(VI)和Cu(II)作为最终的电子受体可减少其在上覆水中的含量,SMFC中重金属质量平衡证明了其转化的各种途径。在SMFC的脱氮过程中,上覆水中的好氧硝化菌将NH3氧化成NO3-,扩散到沉积物中,沉积物中的Pseudomonas和Bacillus反硝化菌在脱氮环境中相对丰度显著增加,反硝化菌利用有机质代谢产生的电子,以NO3-作为最终的电子受体还原反应生成N2,实现了同步去除有机物和脱氮。环境条件对微生物群落结构的选择性作用明显。比较分析表明,SMFC作为一种强水体自净过程的微生物电化学方法,具有结构简单、易于操作、无二次污染、污染物去除效能高并能同时产电的特点,可通过一定的强化手段,显著提高其处理效率,是一种经济、高效、环保的水体污染治理技术。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X52;TM911.45

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