真空紫外辐射处理气态污染物硫化氢和甲苯的效能及机理

发布时间：2018-03-27 23:20

  本文选题：高频无极真空紫外灯　切入点：紫外光解反应器模型　出处：《哈尔滨工业大学》2017年博士论文

【摘要】：气态污染物严重危害大气环境及人体健康。紫外光解技术是一种较新型的气态污染物治理技术。但是在实际的工业应用中还存在一些问题:第一,紫外灯所产生的短波紫外光强度比例低造成能量利用效率低;第二,紫外灯使用寿命短造成维护成本高;第三,光解时需添加辅助氧化剂和催化剂,在实际应用中催化剂易失活且工艺流程复杂;第四,尾气中的臭氧副产物需处理;第五,污染物降解不彻底生成中间产物。因此,针对以上问题,第一,研究并开发强度高、波长185nm的真空紫外光(UV_(185))比例高的长寿命新型紫外灯,解决紫外灯能量利用效率低和寿命短的问题;第二,研究将紫外光与UV_(185)光解O_2所产生的O_3进行协同作用降解气态污染物,不需要添加辅助氧化剂和催化剂;第三,研究紫外光解技术与其他后处理技术联用而产生协同作用,使生成的O_3等副产物去除的同时提高有机气态污染物中间产物的去除效果,达到无O_3排放和提高有机气态污染物矿化率的双重目的。以上三个研究方向对促进紫外光解技术在气态污染物治理上的实际应用具有一定意义。本论文自主研制高频无极真空紫外灯,UV_(185)比例占总光强的10%,光电转化效率为30%,理论寿命达5万小时。将高频无极真空紫外灯用于处理气态污染物,解决常规紫外灯在使用中存在的能量利用效率低和寿命短的问题。采用高频无极真空紫外灯降解无机气态污染的代表污染物硫化氢时,将紫外光与UV_(185)所产O_3进行协同作用,发现硫化氢降解率随初始浓度的升高而降低,随湿度和含氧量的升高而提升。单独紫外光解和单独臭氧氧化对硫化氢的处理能力均有限,而二者产生协同作用后硫化氢的降解率比单独光解和单独臭氧氧化的降解率之和还要高30%-66%,且初始硫化氢浓度越高,协同作用越明显。为研究降解硫化氢的反应动力学和协同作用机理,建立降解硫化氢的紫外光解反应器模型,模拟紫外光解反应器的流场和辐射场,对单独光解硫化氢、单独臭氧氧化和协同降解的过程进行数学模拟和反应动力学研究。降解率的模拟值和实验值基本一致,硫化氢单独光解的产物主要是H_2和S,单独臭氧氧化的产物主要是SO_2和SO_3,协同降解的主要产物为H_2SO4。对协同作用降解硫化氢时的初始硫化氢浓度、停留时间和相对湿度对降解率的影响进行数学模拟,模拟结果和实验的趋势一致,数值偏差较小,证明了模型的正确性和有效性。采用高频无极真空紫外灯降解有机气态污染的代表污染物甲苯时,在紫外光解反应器之后串联臭氧催化氧化反应器,以负载Mn O_2的活性炭床层作为催化剂,以光解反应器出口残留O_3作为臭氧催化氧化反应器的臭氧源,两个反应器产生协同作用,对尾气中残留O_3进行后处理的同时进一步矿化中间产物。既解决目前以紫外光解技术为核心的空气净化器处理室内有机气态污染物时尾气中残留O_3的问题,又能进一步提高有机气态污染物的中间产物去除效果,达到无O_3排放和提高污染物矿化率的双重目的。降解甲苯时,优化并设计光解反应器和臭氧催化氧化反应器,分析单独紫外光解对甲苯降解效果的影响因素,包括初始甲苯浓度、相对湿度和进气流量。分析单独臭氧催化氧化对甲苯降解效果的影响因素,包括初始甲苯浓度、进气流量和O_3浓度。研究紫外光解反应器和臭氧催化氧化反应器的协同作用和机理,发现二者串联之后甲苯的矿化率高于单独紫外光解和单独臭氧催化氧化的矿化率之和,因此存在协同作用。协同作用的机理是由于185 nm真空紫外光的存在,增强了·OH和·O的氧化能力,能在生成苯甲醇和苯甲醛后在酸化的同时打开苯环,生成小分子中间产物,苯甲酸的存在时间极短或生成量极低。与完整的甲苯相比,苯甲醇、苯甲醛、甲酸和乙酸这些中间产物更容易在臭氧催化氧化反应器中被完全矿化。
[Abstract]:In order to solve the problems of low energy use efficiency and short service life of UV lamp , it is found that the degradation rate of hydrogen sulfide is 30 % -66 % higher than that of UV _ ( 185 ) . In order to solve the problem of residual O _ 3 in the tail gas when the organic gaseous pollutants in the tail gas have been treated by high - frequency electrodeless vacuum ultraviolet lamp , the effect factors including initial toluene concentration , relative humidity and inlet flow rate are discussed .

【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X51

【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 ;真空紫外原位单色吸收系数测定仪[J];无机材料学报;1977年02期

2 韦钦;许芝华;彭建怀;;真空紫外光谱区域内的发射光谱分析[J];分析化学;1978年03期

3 都基峻,季学李;低温等离子体处理气态污染物[J];污染防治技术;2000年01期

4 闫学锋,胡真,吴世新;低温等离子体技术治理气态污染物[J];化学研究与应用;2004年02期

5 叶招莲;侯惠奇;;介质阻挡放电处理气态污染物的研究进展[J];化工环保;2007年03期

6 康宏;袁文献;曹晓凡;;新型干法水泥生产气态污染物产排放量核算研究[J];中国水泥;2011年11期

7 贾小成，王静斌;气态污染物控制技术的发展趋势[J];环境保护;1997年01期

8 时迎国;劭士勇;李安林;姚琏;王宾;李芳;王俊德;李海洋;;迁移管的电场强度对真空紫外电离-离子迁移谱仪性能的影响[J];分析化学;2006年09期

9 汪建立;林忠平;;利用紫外线照射相关技术综合消除室内气态污染物的实验研究[J];洁净与空调技术;2010年01期

10 路鹏;戴志峰;孙景;程伟;;填埋场植被覆盖对气态污染物的减排效应研究进展[J];生物学通报;2012年02期

相关会议论文 前10条

1 季学李;;气态污染物净化技术研究开发的热点[A];中国环境保护产业发展战略论坛论文集[C];2000年

2 任丽红;王玮;解淑艳;廖云飞;雷艳妮;曹阳;;中国三大城市群区域主要气态污染物的航空测量研究[A];中国气象学会2007年年会大气成分观测、研究与预报分会场论文集[C];2007年

3 李刚;唐紫超;;利用真空紫外单光子电离分子束质谱研究芳香醚类模型化合物热解[A];第十三届全国化学动力学会议报告摘要集[C];2013年

4 陈梅倩;陈允轩;贾力;;气态污染物生态效率评价方法的研究[A];可持续发展的中国交通——2005全国博士生学术论坛（交通运输工程学科）论文集（下册）[C];2005年

5 李锻;张娣;吴彦;李国锋;李杰;王宁会;李红飞;;脉冲高压脉冲电晕放电降解有机气态污染物氯苯[A];中国物理学会静电专业委员会第十三届学术年会论文集[C];2006年

6 陶冶;黄艳;高振华;孙帅帅;;面向发光研究的北京同步辐射真空紫外光谱实验站[A];第七届全国稀土发光材料学术研讨会会议论文摘要集[C];2011年

7 韩旭;艾青云;茅靳丰;;密闭空间清除气态污染物的理论研究[A];全国暖通空调制冷1998年学术文集[C];1998年

8 王晓东;王宛玉;姜仁滨;杨治虎;王有德;;类硼硫离子结构参数的相对论计算[A];第七届全国量子光学学术报告会论文摘要集[C];1996年

9 张鹤丰;叶兴南;成天涛;扬新;陈建民;王琳;张人一;;中国地区农作物秸秆燃烧排放气态污染物及颗粒物模拟及GIS分析研究[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年

10 俞盛锐;苏抒;袁开军;戴东旭;杨学明;;HNCO在真空紫外区域的光解动力学研究[A];第十三届全国化学动力学会议报告摘要集[C];2013年

相关博士学位论文 前9条

1 徐剑晖;真空紫外辐射处理气态污染物硫化氢和甲苯的效能及机理[D];哈尔滨工业大学;2017年

2 韩丽丽;基于典型稀土离子4f-4f跃迁的新型发光材料设计及多功能应用研究[D];兰州大学;2015年

3 王迪;深紫外与真空紫外飞秒激光的产生及应用探索[D];华东师范大学;2016年

4 王得印;七类稀土铝酸盐的真空紫外发光特性及三类磷酸盐中量子剪裁现象研究[D];兰州大学;2010年

5 初本莉;真空紫外—紫外光子激发下某些离子的发光特性[D];中国科学院长春光学精密机械与物理研究所;2001年

6 王锐;紫外—真空紫外探测器定标技术研究[D];中国科学院研究生院（长春光学精密机械与物理研究所）;2010年

7 韩国才;几种典型Dy~（3+）激活磷酸盐基材料的制备及真空紫外发光性质研究[D];兰州大学;2010年

8 王大伟;稀土Pr~（3+）或Nd~（3+）掺杂的真空紫外荧光材料发光性质的研究[D];北京交通大学;2008年

9 李叶洲;几种典型稀土氧化物荧光粉的制备及其紫外—真空紫外光致发光性能研究[D];兰州大学;2011年

相关硕士学位论文 前10条

1 迟惠中;真空紫外降解卤代有机物效能研究[D];哈尔滨工业大学;2015年

2 肖婷;建筑街区重密度气态污染物通风稀释过程研究[D];湖南工业大学;2017年

3 岳思阳;真空紫外处理水中难降解微量有机污染物[D];哈尔滨工业大学;2012年

4 刘希文;北京及周边地区气态污染物区域特征及输送研究[D];中国气象科学研究院;2010年

5 刘兴悦;“逐层”法设计真空紫外高反膜[D];合肥工业大学;2010年

6 陈列优;稀土碱金属复合氟化物中Tb~（3+）的真空紫外荧光性质[D];北京交通大学;2009年

7 马燕枝;真空紫外氟化物晶体BaMgF_4的非线性光学性质研究[D];上海交通大学;2013年

8 孙青云;真空紫外反射镜反射特性研究[D];合肥工业大学;2006年

9 刘凡;真空紫外/氯技术处理水中磺胺二甲嘧啶的研究[D];北京交通大学;2015年

10 高晓兰;Eu~(3+)激活的两种典型钨酸盐的制备及其紫外—真空紫外发光性能的研究[D];兰州大学;2010年

，

本文编号：1673714