高温熔渣界面结晶及沉积颗粒反应机理
本文选题：熔渣 + 结晶 ； 参考：《华东理工大学》2017年博士论文
【摘要】：熔渣流动是气流床气化炉稳定运行和高效转化的重要因素。本文以高温熔渣和煤焦颗粒为研究对象,基于高温热台显微镜原位研究了高温熔渣界面的结晶规律、晶体的生长特性及元素富集特性,研究了熔渣界面上沉积煤焦颗粒的气化反应和燃烧反应特性,并揭示了熔渣界面煤焦与CO_2反应过程中气泡的生成机理。主要内容包括:1.利用高温热台显微镜原位研究了熔渣在连续冷却过程中的结晶规律,发现神府煤渣在高冷却速率下析出方形晶体而在低冷却速率下析出长条状晶体,天冶煤渣则析出雪花状晶体。通过原位实验发现了神府煤渣在熔融恒温过程中的晶体析出现象,熔渣内部化学反应促使晶体生成,且晶体的生长时间随着熔融恒温温度的升高而增加,晶体的尺度随熔融恒温温度的升高而减小。利用飞行时间二次离子质谱仪分析了结晶过程中元素的富集规律,发现构成晶体的主要元素(Al、Ca和Si)分布于晶体表面和体相。Na主要富集于晶体表面,K则富存于非晶相,而Mg主要富集在晶体的表面和体相。2.原位研究了熔渣在连续冷却过程和等温过程中晶体的生长规律。在连续冷却过程中,晶核的数量随冷却速率的增加而增加,晶体的生长速率与冷却速率成线性增长关系。在等温过程中,针状晶体的晶核数量随等温前冷却速率的升高而减少,方形晶体的晶核数量随等温前冷却速率的升高而增加。两种晶体的生长速率随着等温前冷却速率的增加先升高后降低。连续冷却过程和等温过程中析出晶体的长宽比随着冷却速率的减小而增加。3.原位研究了熔渣界面上煤焦颗粒的气化反应特性,发现熔渣界面上煤焦的气化反应速率显著提高。熔渣界面煤焦颗粒的气化反应活性指数约是煤焦颗粒的2倍,熔渣对气化反应有促进作用。基于传热平衡分析,揭示其产生的机理是熔渣界面的煤焦颗粒具有更高的反应温度。基于上述机理,引入面积修正因子和反应温度修正颗粒收缩模型,得到适用于熔渣界面煤焦颗粒的气化反应模型,且预测结果与实验数据吻合较良好。4.原位研究了熔渣界面上煤焦颗粒的燃烧反应,发现熔渣界面煤焦的完全燃烧时间与煤焦颗粒燃烧过程对比约增加20%～25%,熔渣对颗粒燃烧有抑制作用。基于传热平衡分析,发现燃烧时熔渣界面上的煤焦颗粒温度低于煤焦颗粒的温度,且温差随反应逐渐增大。引入面积修正因子和反应温度修正颗粒收缩模型,得到适用于熔渣界面颗粒的燃烧反应模型,模型预测结果与实验结果吻合良好。5.通过原位实验发现随着熔渣界面煤焦与CO_2反应,在熔渣界面上形成的气泡现象。气泡的累计体积与总气体产物的比率(Vb/Vg)随煤焦初始粒度的增大而减小。熔渣界面的煤焦颗粒越小在反应过程中生成气泡的概率越大。基于多孔介质扩散反应理论分析,提出气泡生成的机理是二氧化碳气体通过煤焦孔道扩散到颗粒内部与碳质反应后,气体产物CO扩散到煤焦与熔渣的界面并形成气泡浮于熔渣界面。理论分析发现气泡的初始形成时间及粒度与颗粒的初始粒度成正比关系,且与实验测量数据吻合良好。
[Abstract]:In the process of continuous cooling , the crystal nucleus quantity of the crystal is increased with the increase of the cooling rate . The growth rate of the crystal is increased with the increase of the cooling rate .
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TQ541
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，本文编号：1903106
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