大气气溶胶理化特性及其对消光和臭氧浓度影响

发布时间：2016-11-24 11:49

  本文关键词：大气气溶胶理化特性及其对消光和臭氧浓度影响，由笔耕文化传播整理发布。

《兰州大学》 2015年

大气气溶胶理化特性及其对消光和臭氧浓度影响

王永宏  

【摘要】：大气气溶胶的消光作用对大气辐射传输的重要性不言而喻,而其参与和影响的大气光化学反应过程,则是区域大气污染研究的重要组成。在人为活动剧烈的中国中东部特大型城市群区域,大气气溶胶对大气消光和二次污染形成的影响尤其重要。因此,本文重点针对北京城市和京津冀区域,分析了其大气气溶胶理化特性,并研究了气溶胶对消光和臭氧浓度变化的影响。结果如下；北京地区2013年和2014年采暖季节气溶胶浓度较高,平均值为87μg·m-3,550nm可见光波段的平均散射系数为333Mm-1,后向散射系数为44.5Mm-1,后向散射比为0.16,气溶胶散射波长指数为1.4,不对称因子和气溶胶质量散射系数的值分别为0.5和3.9 m2g。气团后向轨迹聚类分析显示秋冬季节来自北京偏南方向的气流占总气团的31%,且对应的颗粒物PM2.5浓度为90.3 μg·m-3,平均的气溶胶散射系数为422.5 Mm-1,半球后向散射系数为64.8 Mm-1,后向散射比为0.15,表明南部气流所含颗粒物浓度较大且细模态颗粒物较多。我们同时还发现随着相对湿度的升高,气溶胶光散射能力增强。计算发现气溶胶吸湿增长因子霾天气下较高而相对清洁天气下较低。分粒径的气溶胶吸湿增长因子计算表明气溶胶吸湿增长因子较大值存在于大粒径段而较小值存在于较细粒径段,这主要是由气溶胶化学成分组成影响。对2013年1月24-31日霾污染事件中气溶胶物理和化学特性观测的结果分析发现PM1,PM2.5和PM10的平均浓度为99.1±67.1μg·m-3,188.3±128.8 μg·m-3和265.2±157.1μg·m-3。在污染最严重的28号和29号,PM1-2.5质量浓度比重增加,表明这部分颗粒物在污染累计阶段的增长。550 nm波段平均的气溶胶散射系数为877.2 Mm1±624.2Mm-1,重污染期间相对粗颗粒物浓度的升高可以从后向散射比,不对称因子和散射波长指数的变化中看到。另外,从气溶胶数浓度的变化也可以看出核模态和积聚模态颗粒物浓度污染时段增长显著。高分辨率气溶胶飞行质谱仪(HR-TOF-AMS) PM1观测的结果显示,500-800nm的真空动力学直径是颗粒物浓度较高的粒径段。高浓度的本地污染排放加上稳定的边界层条件和增加的相对湿度,导致气溶胶吸水能力增加,气态前体物向气溶胶的转化增加导致二次气溶胶形成增加。Mie模式计算的干状态下PM1颗粒物的光散射系数和积分浊度计测量的散射系数有较好的一致性,另外使用修正的IMPROVE光散射贡献解析发现该污染过程中气溶胶化学成分中的有机物,含硫酸盐的气溶胶,硝酸铵和氯化铵对光散射的贡献分别为54%、24%、12%和10%。水溶性无机盐从非霾到重霾过程质量浓度和消光比例的快速增长与有机物比例的下降,说明无机盐对北京重霾污染形成过程存在显著的加速作用。利用京津冀大气环境观测网数据分析研究表明,该区域臭氧浓度值周末高于工作日,靠近城市中心的站点其臭氧浓度周期性变化较为平缓。NOx和NO的浓度也具有周期性变化的特征,这主要和人为活动强度的变化相关,从而使得NO浓度变化引起的滴定效应是臭氧呈现周期变化的原因。另外一个很重要的原因是地面观测的气溶胶浓度周末低而工作日高,从而对UV辐射引起了周期性的减弱,使得臭氧生成需要的紫外辐射发生周期性变化,影响臭氧生成速率,强化了京津冀区域臭氧浓度变化的周末效应。研究发现高相对湿度下的能见度减小趋势比低相对湿度下的能见度减少快,初步判断是由于气溶胶中的无机成分比重增加导致气溶胶在高湿度下的吸湿能力加强,从而使得观测得到的高湿度下的能见度减少趋势显著。利用Geos-Chem模式模拟的观测的气溶胶化学成分证实了长时间序列的气溶胶中无机成分比例在增加,尤其是卫星观测到的无机气溶胶前体物上升快速,其中以NO2浓度升高最显著。

【关键词】：
【学位授予单位】：兰州大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X513
【目录】：

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