推广的基于能量的分块方法的发展和应用

发布时间：2018-07-05 01:55

  本文选题：推广的基于能量的分块方法 + 多体展开方法　； 参考：《南京大学》2017年博士论文

【摘要】：近几十年来,量子化学方法被广泛地应用于化学、生物、物理、材料科学等相关领域。然而,随着研究体系的增大,传统的量子化学方法的计算量呈指数增加。为了把量子化学计算应用到大体系,理论化学家们发展了很多低标度和线性标度的量子化学方法。在这些方法中,分块量子化学方法受到非常多关注。分块量子化学方法的基本思想是把所要进行量子化学计算的目标体系划分为一系列较小的子体系,对这些子体系进行量子化学计算得到能量和性质,最后通过组合子体系的能量或性质来得到目标体系的能量或性质。近十年来,世界上很多课题组开发了不同的分块量子化学方法,区别在于构建子体系的方式,以及如何重组子体系的结果。一般地,对大体系,这些分块量子化学方法能够提供和标准量子化学方法非常接近的结果。本文的主要工作集中在对推广的基于能量的分块方法(GEBF)在大体系的适用性进行了系统深入的研究。首先,我们系统地比较了 GEBF方法和传统多体展开方法(EE-MB)在大基组水平计算中等尺寸水团簇的性能;第二,证明使用合适的参数GEBF方法能够准确和经济地在CCSD(T)/CBS水平计算大尺寸水团簇的相对能量;第三,我们研究了 GEBF方法在不同计算水平应用于描述各种大分子体系的普适性。本论文为将来GEBF方法的应用提供有效的信息。主要贡献可以总结如下:1、在第3章中,我们系统地比较了 GEBF方法和EE-MB方法计算中等尺寸水团簇(H2O)n(n=10,20,30)的基态能量的性能。GEBF方法和EE-MB方法分别代表两类分块量子化学方法(基于容斥原理或多体展开)。结果表明,在不同计算水平,GEBF方法都能准确地计算这三种尺寸的水团簇的基态能量,然而EE-MB方法在弥散基组下不能准确地计算出(H20)20和(H20)30的能量。我们指出GEBF方法几乎不受基组重叠误差(BSSE)的影响,然而BSSE导致EE-MB方法有较大误差。另外,EE-MB方法可以通过采用距离截断和两个水分子为一块(子体系更大和更紧凑)来提高精度,尽管如此,在相似的计算量下EE-MB方法的性能还是稍逊于GEBF方法。GEBF方法在任何基组下都适用于计算水团簇的基态能量。2、在第4章中,我们采用GEBF方法在CCSD(T)和基组极限(CBS)水平计算了大尺寸水团簇(H20)n(n=32,64)的相对能量,其中水团簇结构取自液体水的动力学模拟轨迹。在CCSD(T)/CBS水平,此工作中的水团簇远大于已发表工作中的水团簇。我们的计算表明GEBF能够准确和经济地计算出这些大尺寸水团簇的相对能量。另外,我们的计算证明MP2/CBS结果吻合CCSD(T)/CBS结果。以GEBF-CCSD(T)/CBS这组高精度结果为参照值,我们评估了一些被广泛应用于从头算模拟凝聚态水的理论方法对这些水团簇的计算精度。我们发现,MP2/aug-cc-pVDZ和几个密度泛函方法(如LC-ωPBE-D3和ωB97XD)在aug-cc-pVTZ基组水平上能够准确的计算这些大水簇的相对能量,然而一些常用的泛函方法(比如BLYP,PBEO)以及DFTB3(基于密度泛函的半经验量子化学方法)方法则不能正确地计算这些大水簇的相对能量。此章中推荐了一些表现好的泛函方法和大基组(至少aug-cc-pVTZ)用来研究水团簇或水溶液。3、在第5章中,我们研究了 GEBF方法在不同计算水平应用于计算三种分子团簇和两种蛋白质分子(2RVD和TC5B)的适用性。计算表明,GEBF(4.0,8)-DFT能精确计算本章中所有分子体系的基态能量。然而在GEBF-MP2计算中需要使用更大的参数(ξ=4.5 A和η≥10)来保证计算结果准确。例如,对甲醇团簇(CH3OH)20,GEBF(4.5,10)-MP2计算结果很精确,但对分子间氢键较强的甲酰胺团簇(HCONH2)32,需执行GEBF(4.5,12)-MP2计算以得到可靠的结果。综上,如果使用合适的参数,GEBF方法适用于在不同计算水平上准确计算各种分子体系的基态能量,并且在GEBF-MP2计算中需要构建比在GEBF-HF(或DFT)计算中更大的子体系来保证结果的精度。另外,GEBF方法计算这些中等尺寸体系所需要的时间明显少于标准计算所需时间,并且随体系变大其计算时间呈近线性增加,因此GEBF方法适用于计算更大的体系。此章为GEBF方法如何准确的计算各种大分子体系提供了有用的信息,有助于GEBF方法的广泛应用。
[Abstract]:In recent decades , quantum chemistry methods have been widely used in the fields of chemistry , biology , physics , material science and so on .
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O641.1

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本文编号：2098412