【摘要】：当代社会资源和环境问题日益突出,资源枯竭和环境污染成为世界各国关注的问题。生物质资源因为其可再生和产量丰富的特点,其开发利用对解决资源短缺问题有重要意义。农作物生物质资源,如植物秸秆、菌糠、豆粕和玉米皮等,产量丰富,目前利用率较低,处理麻烦且成本高,处理不当易造成环境污染和资源浪费,因此对该类生物质的高效利用已成为了当今迫切需要研究的课题。水凝胶是一种重要的功能性高分子材料,其性质柔软,且具有良好的亲水性、透气渗液性能、生物相容性、光学透明性和力学强度,并且能保持一定的弹性形状,在生活中有广泛应用。由于纤维素和淀粉结构中含有大量的羟基,易被化学改性,而农作物生物质的主要成分是纤维素或淀粉,因此农作物生物质是合成水凝胶的理想原料。本工作主要是采用紫外辐射引发法,利用农作物生物质玉米皮、菌糠和豆粕合成复合水凝胶,通过元素分析、FTIR、SEM、EDS、TG、XRD和XPS等表征手段对复合水凝胶进行了表征;并研究了其吸水性,保水性及对水体中Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)、Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅲ)离子的吸附性能。具体内容如下:1.以玉米皮、丙烯酸为原料,以BDK和APS为引发剂,MBA为交联剂,利用紫外辐射引发法制备了玉米皮基盐敏感复合水凝胶MB PAA。探究了不同合成条件对MB PAA吸水性能的影响,确定了吸水性最大时的最佳合成条件。利用元素分析、FTIR、TG/DTG、SEM和XRD对最佳合成条件下的MB PAA进行了表征。讨论了样品颗粒度、盐溶液浓度、溶液中阳离子和阴离子对吸水性能的影响,并对吸水过程进行了溶胀动力学和扩散机理分析。测定了MB PAA水凝胶的保水性能及对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)离子的吸附性能,研究了不同吸附条件对金属离子吸附性能的影响,探讨了水凝胶的合成机理及对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)离子的吸附机理。2.采用紫外光辐射引发法,以一定中和度的丙烯酸为单体,对农作物生物质菌糠进行化学改性,合成了一种低成本、环境友好的菌糠基复合水凝胶WNMS PAA。测定了WNMS PAA的吸水性能,在高温和高压条件下的保水性能以及对水体中Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)离子的吸附性能。研究了吸附时间、Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)初始浓度、溶液p H值、温度等条件对金属离子吸附性能的影响。对WNMS PAA吸附金属离子的过程进行了分析,证明该吸附过程是放热过程,符合伪二级动力学吸附模型。XPS和EDS分析结果证明了Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)被成功地吸附在了WNMS PAA上,水凝胶对金属离子的去除主要是由于金属离子[Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)]与聚合物发生了离子交换和配位作用(金属离子与羧酸根和羟基相互作用)。3.利用生物质豆粕,在光、热复合引发剂的作用下,以AA为单体,MBA为交联剂,利用紫外辐射引发法制备了豆粕基复合水凝胶SESD PAA。对合成水凝胶进行了FTIR、TG/DTG、SEM和XRD等性能表征,证明了SESD成功地参与了聚合反应,其合成机理是典型的自由基聚合反应。测定了SESD PAA对水体中重金属离子Zn(Ⅱ),Fe(Ⅲ),Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅲ)的吸附性能,研究了吸附时间、金属离子初始浓度、溶液p H值、温度、竞争离子等条件对Zn(Ⅱ),Fe(Ⅲ),Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅲ)吸附性能的影响。SESD PAA对金属离子的竞争吸附顺序是:Fe(Ⅲ)Cu(Ⅱ)Cr(Ⅲ)Zn(Ⅱ)。XPS和EDS分析证明了四种离子被SESD PAA成功地吸附在了聚合物上。并探讨了SESD PAA对Zn(Ⅱ),Fe(Ⅲ),Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅲ)四种离子的吸附机理,其吸附以化学吸附为主,主要是聚合物网络结构中的羧酸根,羟基和胺基与金属离子发生离子交换和络合作用的结果。SESD PAA吸附金属离子的过程符合伪二级动力学和Freundlich吸附等温线模型。粒子内扩散机理分析证明,金属离子与水凝胶网络结构的作用主要包括表面吸附和金属离子向网络内部扩散两个阶段。此外还研究了SESD PAA对Zn(Ⅱ),Fe(Ⅲ),Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅲ)离子的解吸性能和重复吸附性能。与报道的现有吸附剂相比,SESD PAA对金属离子表现出较高的去除性能和较快的去除速率。4.采用紫外辐射法,利用丙烯酸/丙烯酸钠和钠基膨润土完成对玉米皮的化学修饰,合成了一种具有强吸水、保水性能的钠基膨润土/玉米皮基无机-有机复合水凝胶Na-Bentonite/MB PAA。完成了该水凝胶吸水性能、保水性能及对水体中重金属离子的去除性能测定。研究了p H值、吸附温度、金属离子浓度以及吸附时间对Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)离子吸附性能的影响。结果证明化学修饰后,Na-Bentonite/MB PAA对金属离子具有更高的去除能力和更快的去除速率。动力学分析证明,Na-Bentonite/MB PAA对水溶液和Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)离子的吸附过程均符合伪二级动力学模型。除此之外,利用XPS分析探讨了Na-Bentonite/MB PAA对Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)离子的吸附机理。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O648.17;O647.3
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2212090
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