中间产物在含氮杂环化合物微生物降解中的作用

发布时间：2019-09-21 18:54

【摘要】：随着社会经济的迅速发展,各种有机化合物在日常生产和生活中得到大量的应用,其中大部分是一些难以生物降解并对生态环境有毒害作用的。本研究选取了两种代表性的难降解含氮杂环化合物——苯并三唑(BT)和吲哚作为研究对象。BT是一种铜或银材料的缓蚀剂,广泛应用于冷却液和防冻液中,也用于洗碗用洗涤剂,具有慢性毒性,其通过生活污水和工业废水的间接排放,在城市污水厂中被大量检测到。吲哚广泛应用于药物和染料合成、工业用溶剂,并通过工业废料、煤焦油废料和焦化废水等途径排放到环境中,其对微生物,动物和人类具有高毒性。本研究分别采用紫外光辐照、生物膜反应器以及两者耦合技术对BT和吲哚进行降解,主要研究了中间产物与两者微生物降解、矿化以及氮素去除的关系,考察了电子供体在微生物降解中的作用,得到以下结果:(1)紫外光辐照BT水溶液,测到了吩嗪、邻氨基苯酚、甲酸和马来酸四种光解中间产物。紫外光辐照强度、酸性条件、羟基自由基会促进BT光解,碱性条件、腐殖酸、碳酸氢根会有抑制效果,而羟基自由基抑制剂和常见无机阴离子无影响。(2)利用内循环折流式反应器反应器,研究紫外光辐照和生物氧化分步/同步耦合降解技术对BT降解的影响。分步耦合结果显示当紫外光照时间小于9分钟时,会加速BT的生物降解,如果延长光解时间就会产生抑制效果。对于光解中间产物马来酸和甲酸,因为它们的代谢能直接产生胞内电子载体,因此其能被快速氧化来加速BT的生物降解。而吩嗪和邻氨基苯酚会抑制BT的生物降解,因为它们会与第一步同样需要胞内电子载体的BT生物降解产生竞争关系。同步耦合具体最佳的降解效果,因为吩嗪和邻氨基苯酚在生成的同时即被生物降解,没有产生累积,而这也强调了马来酸和甲酸对BT生物降解的促进作用。(3)紫外光辐照吲哚水溶液,紫外光辐照强度、碱性条件、碳酸氢根、羟基自由基能促进吲哚光解,酸性条件、腐殖酸和羟基自由基抑制剂有减缓效果,而常见无机阴离子无影响。(4)紫外光辐照和生物氧化分步/同步耦合对降解吲哚没有促进或抑制效果。吲哚的好氧微生物降解不是以加氧酶作用的单加氧或双加氧反应开始的,可能是反应很快的一种水解反应。好氧降解吲哚时,加入外源电子供体,可以加快中间产物靛红和邻氨基苯甲酸的降解,虽然对加速吲哚降解的效果甚微,但可以加速其矿化。(5)好氧降解吲哚时,氨氮在吲哚降解初始就出现,但因为吲哚降解菌对硝化菌有抑制,只有在吲哚降解完后亚硝氮才开始生成;利用改进型内循环折流式反应器反应器,在准好氧条件下(1DO3),吲哚降解完后,TOC还有大量剩余,这表明中间产物在降解过程中有大量积累。调节反应器各阶段的DO和反应时间,利用中间产物作为反硝化碳源,可实现含吲哚废水的综合去除效果——(1)吲哚降解(2)吲哚矿化(3)吲哚中的氮去除(86.4%)
【学位授予单位】：上海师范大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X703

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