氮掺杂和晶面控制的SnO_2纳米结构的发光及光催化特性研究

发布时间：2020-03-14 06:45

【摘要】：作为一种重要的直接带隙、宽禁带n型氧化物半导体材料,二氧化锡(SnO2)被广泛地应用到透明电极、光催化、光电探测、气敏传感器、锂电子电池、超级电容器等领域。半导体材料的性能受到到尺寸、形貌、掺杂等因素的影响。对半导体材料进行有目的的掺杂,是改变其物理特性(带隙宽度、导电性、气敏特性、磁性)的一种有效方法。半导体的不同晶面具有不同的原子排列以及不同的电子结构,其暴露的晶面将会影响对表面性质有依赖的应用,例如：光催化、气敏传感等,生长暴露特定晶面的晶体颗粒是提高其性能的另一种有效方法。本文对N掺杂SnO2纳米颗粒的光学性质和电子结构以及采用化学气相沉积(CVD)方法生长具有特定晶面的微米晶体颗粒晶面依赖的催化性能进行了研究,本文获得的主要结果如下：1、利用方便且经济的化学方法合成了掺氮(N)的SnO2纳米晶。Raman光谱测试表明刚制备以及在O2中退火过SnO2纳米晶中存在氧空位以及晶格局部无序。在O2中700℃退火过样品的温度依赖荧光光谱(PL)显示室温下640nm左右有一个宽的发光峰,该发光峰在低温测量的过程中向高能量一侧移动。其激发波长依赖的PL谱揭示在低温时发光峰随着激发能量的增加向高能端移动,并且它的峰宽随着激发能量的增加而减小。在10 K时,蓝光发光峰还随着退火温度的增加而蓝移。光谱分析和理论计算表明PL发光带起源于氧空位以及氮掺杂的共同作用。对于N掺杂SnO2纳米晶的研究能够加深我们对其光学性质的理解并将促进SnO2纳米晶的进一步应用。2、利用Sn粉作为Sn源和C粉作为还原剂,利用CVD方法制备出具有不同晶面的SnO2多面体。通过调节化学气相沉积过程的生长温度,制备出只暴露{101}晶面的八面体和同时具有{101)晶面以及{100}晶面的两种多面体,这两种多面体的{101)晶面的面积比例不同。通过分析生长过程,我们认为多面体的生长机制为气-固(VS)机制,在多面体的生长过程中,晶面的表面能是调节晶体形貌的主要因素。随着生长温度的升高,Sn终端(101)表面的表面能不断降低。将生长温度从1030℃升高到1070℃,制备出(101)和(100)晶面面积比不同的多面体。C粉的还原作用是大面积生长SnO2多面体的的保证。3、利用对苯二甲酸作为荧光探针的评估方法研究了SnO2多面体的催化性能,实验发现具有(101)晶面SnO2八面体生成OH的能力最强,因此其催化性能最高。SnO2多面体的催化性能随着{101}晶面的面积比增加而不断增强,这是由于(101)表面二价Sn离子的5s电子在价带的上方形成表面态,光生空穴很容易被表面态能级捕获,从而减少了光生电子和空穴的空间重叠,也就减小了光生电子和空穴的复合几率。瞬态光电流和电化学阻抗谱的测试都表明由于表面态对光生空穴的捕获使得SnO2八面体光生载流子的分离效率最高。此实验结果表明通过控制晶面生长可以增强SnO2微纳米材料的催化性能。
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ134.32;TB383.1

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本文编号：2586933