典型金属氧化物的光生载流子动力学研究

发布时间：2017-03-22 23:18

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【摘要】：金属氧化物材料因具有结构多变、易于调控和关联性强等特点,在太阳能电池、光催化、紫外激光器、集成光波导、自旋电子学、薄膜晶体管、压电传感器等领域均具有广阔的应用前景。金属氧化物的宏观性质与材料内部微观极化的相互作用相关。测量金属氧化物材料的光生载流子动力学响应不仅可以了解材料内电子-声子相互作用和缺陷态束缚等信息,而且可以确定相关材料的载流子寿命和吸收截面等光物理参数,对金属氧化物材料的研究具有十分重要的意义。本论文按照关联性从弱到强的顺序,利用时间分辨的泵浦探测方法对几种典型金属氧化物材料的光生载流子动力学性质进行了实验研究。开展的研究工作如下:(1)利用带相位物体的时间分辨泵浦探测方法,对532 nm皮秒脉冲激发下氧化锌单晶中双光子吸收诱导的载流子恢复动力学进行了系统研究。发现氧化锌单晶的载流子恢复动力学与激发光强相关。在入射泵浦光强大于0.4 GW/cm2时,氧化锌晶体中的锌空位发生热电离从而诱导了一个载流子恢复中心,导致了一个约200 ps的载流子恢复过程。根据实验结果提出了一个双通道恢复模型,确定了氧化锌中载流子相关和缺陷态相关的光物理参数。(2)利用飞秒激光脉冲激发的瞬态吸收谱,对不同化学计量比氧化锡Sn Ox(1≤x≤2)薄膜的超快载流子恢复动力学进行了研究。发现氧含量的增高会导致氧化锡材料的带隙宽度增大,氧化锡薄膜的光吸收机制也与化学计量比直接相关。三种氧化锡薄膜的载流子恢复过程均包含了约1 ps的超快过程、10 ps的中间过程和纳秒时域的缓慢恢复。分析了氧化锡Sn Ox(1≤x≤2)薄膜的光物理参数,并讨论了光生载流子的恢复机制。(3)利用皮秒脉冲激发的带相位物体时间分辨泵浦探测方法,对钙钛矿氧化物钛酸锶单晶的载流子动力学进行了研究。根据实验测量的光物理参数,确定钛酸锶的光生载流子不是自由载流子,而是受电子-声子耦合效应影响形成的大极化子。通过飞秒瞬态吸收谱,分析了钛酸锶微观自由度的形成动力学过程。发现钛酸锶材料的电子-电子耦合和电子-声子耦合效应都是超快过程,其时间小于300 fs。(4)利用不同波长激发的飞秒瞬态吸收谱,对有形变和无形变的钛酸铕薄膜的超快载流子恢复动力学进行了系统研究。发现形变对钛酸铕材料的p-d系间跃迁无作用,但对f-d系间跃迁有很大影响。分析了有形变和无形变情况下p-d和f-d系间跃迁产生的载流子寿命参数,发现钛酸铕材料的光生载流子经历了一个约1.5 ps的弛豫过程,该过程与材料内部的电子-声子相互作用有关。本文研究结果表明了电子-声子耦合效应、化学计量比两种内在因素和形变、光诱导缺陷态两种外在因素对金属氧化物材料光生载流子动力学的影响,对研究相关材料的光物理机制有一定的意义。研究确定的载流子寿命、载流子吸收截面和折射体积信息对未来发展新一代氧化物光电子学器件提供了必要的参考。
【关键词】：金属氧化物 载流子动力学 泵浦探测 瞬态吸收谱
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ123.4
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第1章 绪论12-27
• 1.1 课题背景12-15
• 1.2 时间分辨光谱测量技术简介15-19
• 1.3 金属氧化物材料的光生载流子动力学研究现状19-25
• 1.4 本论文的研究目的及意义25-26
• 1.5 论文各章内容安排26-27
• 第2章 光诱导缺陷态对氧化锌载流子动力学的影响27-48
• 2.1 氧化锌的基本物理性质27-30
• 2.2 带相位物体的时间分辨泵浦探测实验30-33
• 2.2.1 实验光路30-31
• 2.2.2 实验原理31-33
• 2.3 双光子吸收诱导载流子动力学理论33-37
• 2.3.1 双光子吸收的原理33-35
• 2.3.2 半导体介电常数变化的物理机制35-37
• 2.4 皮秒时域氧化锌双光子吸收诱导载流子动力学特性37-42
• 2.4.1 低激发光强下载流子动力学行为37-39
• 2.4.2 高激发光强下载流子动力学行为39-42
• 2.5 亚纳秒恢复的物理机制讨论42-47
• 2.6 本章小结47-48
• 第3章 不同配比氧化锡薄膜的光生载流子动力学48-63
• 3.1 氧化锡与氧化亚锡研究进展48-51
• 3.2 飞秒瞬态吸收谱51-54
• 3.3 SnO_2,SnO和SnO_x薄膜的超快载流子动力学54-60
• 3.3.1 材料制备与表征54-56
• 3.3.2 不同配比氧化锡薄膜的飞秒瞬态吸收谱56-60
• 3.4 氧化锡光生载流子的恢复机制60-62
• 3.5 本章小结62-63
• 第4章 钛酸锶光生载流子动力学中的电声耦合效应研究63-75
• 4.1 钙钛矿钛酸锶研究现状63-66
• 4.2 钛酸锶的电声耦合效应理论66-68
• 4.3 电声耦合效应对皮秒时域钛酸锶光生载流子动力学的影响68-71
• 4.4 钛酸锶电子-声子耦合效应的超快光探测71-74
• 4.5 本章小结74-75
• 第5章 形变对钛酸铕薄膜光生载流子动力学的影响75-90
• 5.1 多铁材料钛酸铕简介75-78
• 5.2 钛酸铕薄膜的制备与线性光学性质78-80
• 5.3 立方相和四方相钛酸铕薄膜的光生载流子动力学80-86
• 5.3.1 p-d系间跃迁的飞秒瞬态吸收谱81-83
• 5.3.2 f-d系间跃迁的飞秒瞬态吸收谱83-86
• 5.4 钛酸铕材料的光物理机制分析86-88
• 5.5 本章小结88-90
• 结论90-92
• 参考文献92-107
• 攻读博士学位期间发表的论文及其它成果107-111
• 致谢111-112
• 个人简历112

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