新疆大黄山褐煤的催化解聚及有机质的定向转化
发布时间：2020-12-16 05:28
我国褐煤储量丰富,且富含芳环和杂原子单元,具有从中获取增值产品的天然优势。围绕这一特性,深入了解褐煤中有机氧的赋存形式,并开发褐煤的非燃料利用技术,对于实现其高效利用至关重要。在相对温和的条件下,将褐煤有机质转化为衍生可溶组分,并根据组成结构特征差异进行定向提质是关键环节。在本论文中,基于“衍生轻质组分、重质组分和残渣分级定向利用”的思路,共设计了3种催化剂,包括Ni/M（金属—金属氧化物复合材料）、CoMoSxOy@C（金属硫化物—氧化物复合材料）和NiFe2O4（双金属氧化物）。以新疆大黄山褐煤（DL）为研究对象,共提出了3种催化解聚策略,包括DL的催化乙醇解、DL的两步级联催化解聚和DL萃取残渣的催化加氢裂解。此外,对衍生轻质组分、重质组分和残渣的组成结构特征进行了详细的分析与评估,并根据特征差异,采用分子动力学模拟和密度泛函理论（DFT）计算对相关萃取或反应机理进行了研究。（1）对于DL的催化乙醇解体系:Ni/M可以有效活化乙醇,并促进包括质子氢（H+）、氢自由基（H·...
【文章来源】：中国矿业大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：271 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
致谢
摘要
abstract
1 绪论
1.1 课题背景
1.2 褐煤结构研究及有机质组成分析
1.3 褐煤的综合利用现状
1.4 褐煤衍生物的定向转化和利用现状
1.5 相关催化剂的开发与应用
1.6 研究意义与内容
2 实验部分
2.1 煤样与试剂
2.2 仪器设备
2.3 催化剂的制备
2.4 DL的催化解聚及有机质的提质
2.5 分析与表征
2.6 模拟计算
3 DL的催化乙醇解及ESPs的定向提质
3.1 Ni/M的评价
3.2 可溶物和残渣收率
3.3 可溶物和氢化油的FTIRS分析
3.4 轻质组分和氢化油的GC/MS分析
3.5 轻质组分和氢化油的QPEOTMS分析
3.6 富烃轻油和富酚轻油的快速富集
3.7 本章小结
4 DL的两步级联催化解聚及衍生轻质组分的提质
xOy@C的评价"> 4.1 CoMoSxOy@C的评价
4.2 可溶物和残渣收率
4.3 可溶物和氢化油的FTIRS分析
4.4 轻质组分和氢化油的GC/MS分析
4.5 轻质组分和氢化油的QPEOTMS分析
4.6 本章小结
5 DL萃取残渣的催化加氢裂解及两种衍生轻质组分的提质
2O4的评价"> 5.1 NiFe2O4的评价
5.2 可溶物和残渣收率
5.3 可溶物和氢化油的FTIRS分析
5.4 轻质组分和氢化油的GC/MS分析
5.5 轻质组分和氢化油的QPEOTMS分析
5.6 本章小结
6 三种DL衍生重质组分的组成和结构特征
6.1 收率和元素分析
6.2 微观结构特征
6.3 FTIRS分析
6.4 TGA分析
6.5 重质组分的闪速热解
6.6 重质组分的QPEOTMS分析
CE的RICO"> 6.7 APCE的RICO
6.8 本章小结
7 DL及其四种衍生残渣的结构差异
7.1 收率和元素分析
7.2 微观结构特征
7.3 XRPES分析
7.4 FTIRS分析
7.5 TGA分析
7.6 DL和衍生残渣的闪速热解
7.7 本章小结
8 催化加氢裂解、乙醇解和CHC机理——基于DFT计算
8.1 褐煤相关模型化合物的BDE计算
8.2 褐煤相关模型化合物的Mulliken电荷计算
8.3 CHC反应的焓变计算
8.4 催化加氢裂解/乙醇解的过渡态计算
8.5 本章小结
9 结论与创新点
9.1 结论
9.2 创新点
9.3 展望
参考文献
附录
作者简历
学位论文数据集
【参考文献】：
期刊论文
[1]霍州和兴和褐煤的热溶解聚及其有机氧的赋存形态[J]. 鲁浩,杜姣姣,肖剑,魏豪,赵云鹏,魏贤勇. 燃料化学学报. 2018(08)
[2]坚持依靠科技创新 推动行业转型升级 促进煤炭工业健康协调可持续发展[J]. 王显政. 中国煤炭工业. 2017(10)
[3]煤嵌布结构模型理论[J]. 秦志宏. 中国矿业大学学报. 2017(05)
[4]霍林河褐煤化学结构特性的13C NMR与FTIR对比分析[J]. 徐芳,刘辉,王擎,刘营. 化工学报. 2017(11)
[5]新疆煤炭资源科学开采发展趋势与前景分析[J]. 李虎威,赵红超,牙生·吾甫尔,亚尔买买提·台外库力,吕金星,张晓雷. 煤炭工程. 2017(06)
[6]褐煤在微波场下的孔隙结构及其分形维数变化特征[J]. 任阳光,曹志华,孙阳阳,王睿,徐志强. 中国矿业. 2017(05)
[7]表面活性剂辅助水热制备形貌结构可控的MoS2及其蒽加氢性能（英文）[J]. 李敏,王冬娥,李佳鹤,潘振栋,马怀军,姜玉霞,田志坚,陆安慧. 催化学报. 2017(03)
[8]新疆现代煤化工产业的关键问题与十三五发展建议[J]. 王明华,宁成浩,李瑞峰. 中国煤炭. 2017(02)
[9]白音华褐煤可溶有机质的组成和结构特征[J]. 杜姣姣,赵云鹏,田由甲,张迪. 燃料化学学报. 2017(01)
[10]昭通褐煤的结构模型构建及量子化学分析[J]. 薛方健,胡月,张志霄. 煤炭与化工. 2016(11)
博士论文
[1]昭通褐煤中有机质的分子组成结构特征和温和转化[D]. 李占库.中国矿业大学 2017
[2]超临界CO2与有机溶剂混合萃取及改质煤的研究[D]. 孙晔.华东理工大学 2016
[3]胜利褐煤和新疆长焰煤中可溶有机物的分离与分析[D]. 周俊.中国矿业大学 2013
硕士论文
[1]褐煤中含氧和含氮化合物的分析及其模型化合物与水的氢键作用[D]. 肖剑.中国矿业大学 2017
[2]低阶煤的分级萃取及其各级萃取物和萃余煤的热解行为研究[D]. 黄亚琴.安徽工业大学 2016
[3]昭通褐煤的超声辐射萃取和分级变温热溶[D]. 刘静.中国矿业大学 2016
[4]小龙潭褐煤的热溶解聚[D]. 王铁民.中国矿业大学 2016
[5]先锋和白音华褐煤中有机氧和有机氮赋存形态研究[D]. 丁曼.中国矿业大学 2015
[6]小龙潭和胜利褐煤的分级萃取与热溶解聚[D]. 窦有权.中国矿业大学 2014
本文编号：2919617
【文章来源】：中国矿业大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：271 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
致谢
摘要
abstract
1 绪论
1.1 课题背景
1.2 褐煤结构研究及有机质组成分析
1.3 褐煤的综合利用现状
1.4 褐煤衍生物的定向转化和利用现状
1.5 相关催化剂的开发与应用
1.6 研究意义与内容
2 实验部分
2.1 煤样与试剂
2.2 仪器设备
2.3 催化剂的制备
2.4 DL的催化解聚及有机质的提质
2.5 分析与表征
2.6 模拟计算
3 DL的催化乙醇解及ESPs的定向提质
3.1 Ni/M的评价
3.2 可溶物和残渣收率
3.3 可溶物和氢化油的FTIRS分析
3.4 轻质组分和氢化油的GC/MS分析
3.5 轻质组分和氢化油的QPEOTMS分析
3.6 富烃轻油和富酚轻油的快速富集
3.7 本章小结
4 DL的两步级联催化解聚及衍生轻质组分的提质
xOy@C的评价"> 4.1 CoMoSxOy@C的评价
4.2 可溶物和残渣收率
4.3 可溶物和氢化油的FTIRS分析
4.4 轻质组分和氢化油的GC/MS分析
4.5 轻质组分和氢化油的QPEOTMS分析
4.6 本章小结
5 DL萃取残渣的催化加氢裂解及两种衍生轻质组分的提质
2O4的评价"> 5.1 NiFe2O4的评价
5.2 可溶物和残渣收率
5.3 可溶物和氢化油的FTIRS分析
5.4 轻质组分和氢化油的GC/MS分析
5.5 轻质组分和氢化油的QPEOTMS分析
5.6 本章小结
6 三种DL衍生重质组分的组成和结构特征
6.1 收率和元素分析
6.2 微观结构特征
6.3 FTIRS分析
6.4 TGA分析
6.5 重质组分的闪速热解
6.6 重质组分的QPEOTMS分析
CE的RICO"> 6.7 APCE的RICO
6.8 本章小结
7 DL及其四种衍生残渣的结构差异
7.1 收率和元素分析
7.2 微观结构特征
7.3 XRPES分析
7.4 FTIRS分析
7.5 TGA分析
7.6 DL和衍生残渣的闪速热解
7.7 本章小结
8 催化加氢裂解、乙醇解和CHC机理——基于DFT计算
8.1 褐煤相关模型化合物的BDE计算
8.2 褐煤相关模型化合物的Mulliken电荷计算
8.3 CHC反应的焓变计算
8.4 催化加氢裂解/乙醇解的过渡态计算
8.5 本章小结
9 结论与创新点
9.1 结论
9.2 创新点
9.3 展望
参考文献
附录
作者简历
学位论文数据集
【参考文献】：
期刊论文
[1]霍州和兴和褐煤的热溶解聚及其有机氧的赋存形态[J]. 鲁浩,杜姣姣,肖剑,魏豪,赵云鹏,魏贤勇. 燃料化学学报. 2018(08)
[2]坚持依靠科技创新 推动行业转型升级 促进煤炭工业健康协调可持续发展[J]. 王显政. 中国煤炭工业. 2017(10)
[3]煤嵌布结构模型理论[J]. 秦志宏. 中国矿业大学学报. 2017(05)
[4]霍林河褐煤化学结构特性的13C NMR与FTIR对比分析[J]. 徐芳,刘辉,王擎,刘营. 化工学报. 2017(11)
[5]新疆煤炭资源科学开采发展趋势与前景分析[J]. 李虎威,赵红超,牙生·吾甫尔,亚尔买买提·台外库力,吕金星,张晓雷. 煤炭工程. 2017(06)
[6]褐煤在微波场下的孔隙结构及其分形维数变化特征[J]. 任阳光,曹志华,孙阳阳,王睿,徐志强. 中国矿业. 2017(05)
[7]表面活性剂辅助水热制备形貌结构可控的MoS2及其蒽加氢性能（英文）[J]. 李敏,王冬娥,李佳鹤,潘振栋,马怀军,姜玉霞,田志坚,陆安慧. 催化学报. 2017(03)
[8]新疆现代煤化工产业的关键问题与十三五发展建议[J]. 王明华,宁成浩,李瑞峰. 中国煤炭. 2017(02)
[9]白音华褐煤可溶有机质的组成和结构特征[J]. 杜姣姣,赵云鹏,田由甲,张迪. 燃料化学学报. 2017(01)
[10]昭通褐煤的结构模型构建及量子化学分析[J]. 薛方健,胡月,张志霄. 煤炭与化工. 2016(11)
博士论文
[1]昭通褐煤中有机质的分子组成结构特征和温和转化[D]. 李占库.中国矿业大学 2017
[2]超临界CO2与有机溶剂混合萃取及改质煤的研究[D]. 孙晔.华东理工大学 2016
[3]胜利褐煤和新疆长焰煤中可溶有机物的分离与分析[D]. 周俊.中国矿业大学 2013
硕士论文
[1]褐煤中含氧和含氮化合物的分析及其模型化合物与水的氢键作用[D]. 肖剑.中国矿业大学 2017
[2]低阶煤的分级萃取及其各级萃取物和萃余煤的热解行为研究[D]. 黄亚琴.安徽工业大学 2016
[3]昭通褐煤的超声辐射萃取和分级变温热溶[D]. 刘静.中国矿业大学 2016
[4]小龙潭褐煤的热溶解聚[D]. 王铁民.中国矿业大学 2016
[5]先锋和白音华褐煤中有机氧和有机氮赋存形态研究[D]. 丁曼.中国矿业大学 2015
[6]小龙潭和胜利褐煤的分级萃取与热溶解聚[D]. 窦有权.中国矿业大学 2014
本文编号：2919617
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