Ag 3 PO 4 /Fe 3 O 4 /GO双效催化剂在可见光—过硫酸盐耦合体系中的增效作用及机理
发布时间：2020-12-30 22:49
随着医药、化工、印染等行业的蓬勃发展,水体中难降解有机污染物种类和浓度与日俱增,利用单一水处理技术治理出现很多局限性和缺陷,有的已经无法达到国家规定的排放标准。而应用现有的、相对成熟的单元水处理技术优化组合成为耦合水处理技术便成为解决单一技术缺陷的有效途径。其中,以光催化氧化为主体的组合工艺逐渐成为极具应用前景的耦合水处理技术的发展方向。在这类组合工艺中,光催化/Fenton耦合技术因能耗低、能在常温常压下进行,更适合实际工程应用。但该技术在使用过程中仍然存在可见光利用率低、催化剂难回收、反应依赖酸性环境、影响因素及微观作用机制理论依据少等不足。针对上述问题,有必要对现有光催化/Fenton耦合技术进行相应改进,满足当前日益严格的水质排放标准和人们对安全水质环境的迫切需求。本论文从复合催化材料的设计制备及组合工艺的构建两方面着手,对上述耦合技术进行改进,具体实施方式如下:采用可见光响应型光催化剂Ag3PO4替换紫外光响应型光催化剂TiO2,并将Ag3PO4与Fe3
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：147 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
半导体光催化机理[19]
但在太阳光谱中,紫外光所占比例不足5%,而可见光占43%,显然,这些紫外光响应型光催化剂对太阳光的利用率非常低。于是,科研人员从两个方向寻求解决办法,方向一是对现有光催化剂进行金属或非金属掺杂或与其它窄带材料复合。Wang等人将过渡金属Fe、CO、Ni以及非金属N与Ti O2掺杂,掺杂剂通过改变光学带隙和杂质吸收峰,进而影响电子跃迁能来改善Ti O2的反应活性,共掺杂材料的光催化活性比纯Ti O2提高了4~10倍,尤其是Co和N共掺杂物的光催化活性可以提高10倍[44]。Sun等利用化学反应法将WO3负载在Ti O2纳米管表面,在紫外光照射90 min后,复合催化剂对甲基橙的降解率达到98.8%,明显高于Ti O2对甲基橙的降解率。还有学者利用碳材料的导电性来加增强Ti O2的催化性能[45],Ebrahimi等人利用水热法将Ti O2与GO制备成Ti O2-RGO复合材料,RGO质量分数为0.5%的复合催化剂对污染物乙醛的降解率为69%,是Ti O2的近1.4倍。作者发现,复合催化剂中低含量的RGO发挥了光敏剂和电子受体的作用,能通过抑制光生e--h+对的复合来提高体系的光催化性能,催化机理可以用图1.3描述[46]。方向二是开发新型可见光响应型光催化剂[47,48]。(2)可见光响应型催化剂
可见光响应型催化剂以碳化氮(g-C3N4)系[49,50].、铋系(BiPO4、BiOCl、BiVO4、和Bi2WO6)[25,27,51-53]和磷酸银(Ag3PO4)系[33]光催化剂的研究最为广泛。部分可见光催化剂如表1-1及图1.4所示。Ag3PO4是最近几年发现的一种新型半导体材料,在可见光照射下,Ag3PO4可以分解水产生氧气以及一系列强氧化性物种将水体中的有机污染物氧化为CO2和H2O,其分解水产生氧气的量子化效率高达90%,是目前为止量子化效率最高的光催化剂[54]。因此,Ag3PO4被认为是一种有望替代Ti O2的新型可见光催化剂。
【参考文献】：
期刊论文
[1]电芬顿法降解含酚类有机废水[J]. 徐甲慧,霍守亮,张靖天,钱光人,许云峰,王彬. 上海大学学报(自然科学版). 2019(04)
[2]可见光下TiO2协同过硫酸盐光催化降解罗丹明[J]. 刘杨,郭洪光,李伟,张永丽. 中南民族大学学报(自然科学版). 2019(01)
[3]磁场对TiO2光催化降解亚甲基蓝的影响研究[J]. 汤惠睫,王晴,方建飞,金顶峰,许凌亮,郭慧君,张明,金红晓,葛洪良,王新庆,楼辉. 轻工科技. 2019(02)
[4]CuO/Ac催化过硫酸盐对模拟废水中苯酚的降解效果[J]. 李一凡,王应军,廖鑫. 环境科学研究. 2018(11)
[5]污染物浓度对纳米TiO2光催化效率的影响研究[J]. 朱晓东,周梁,刘柯言,杨珂,陈思学,曾明明. 成都大学学报(自然科学版). 2018(01)
[6]水热法制备还原氧化石墨烯及其导电性调控[J]. 翁程杰,史叶勋,何大方,沈丽明,暴宁钟. 化工学报. 2018(07)
[7]基于Ag3PO4的全固态Z型光催化体系研究进展（英文）[J]. 葛明,李振路. 催化学报. 2017(11)
[8]温度、pH值和水质条件对UV/PS光解2,4-DCP的影响[J]. 陈菊香,高乃云,杨静,张梦文. 华南理工大学学报(自然科学版). 2017(11)
[9]Ag3PO4/MoS2纳米片复合催化剂制备及可见光催化性能[J]. 阎鑫,惠小艳,高强,余高杰,莫云城,叶梓萌,李俊春,马梓译,孙国栋. 无机化学学报. 2017(10)
[10]硫酸根自由基降解二级出水中有机物的研究[J]. 王大扬,王明铭,张学真,丁爱中,禚文婧. 环境工程. 2017(04)
博士论文
[1]磷酸银基复合光催化剂的构筑及其对水中有机污染物降解性能研究[D]. 陈晓娟.湘潭大学 2016
[2]几种铋系半导体微纳米结构的合成及光催化性能研究[D]. 胡胜鹏.哈尔滨工业大学 2014
[3]基于SO4·-的非均相类Fenton-光催化协同氧化体系研究[D]. 陈晴空.重庆大学 2014
[4]基于硫酸自由基的高级氧化技术降解水中典型有机污染物研究[D]. 陈晓旸.大连理工大学 2007
硕士论文
[1]铁铜双金属掺杂介孔氧化铝（Fe/Cu-γ-Al2O3）类芬顿催化剂的制备及去除对氯苯酚研究[D]. 黄壮鹏.华南理工大学 2018
[2]二氧化钛复合催化剂协同硫酸根自由基类Fenton体系光催化降解壬基酚的研究[D]. 孙雪微.辽宁大学 2018
[3]氧化石墨烯的可控分散性及其对水泥基复合材料结构与性能的影响[D]. 朱琳琳.陕西科技大学 2018
[4]新型可见光-类Fenton催化剂的制备及催化性能研究[D]. 余勇.武汉理工大学 2017
[5]TiO2/Al2O3/Fe3O4光催化磁流体的制备及其光催化与磁回收性能研究[D]. 顾庆芳.兰州交通大学 2017
[6]基于纳米磁性材料活化过硫酸盐技术修复2，4-二氯酚污染地下水的实验研究[D]. 孙超.吉林大学 2016
[7]α-Fe2O3超薄纳米片的制备及其可见光芬顿降解水中双酚S的研究[D]. 徐明俊.哈尔滨工业大学 2016
[8]新型类芬顿体系的构建及其对水体中持久性有机污染物的降解研究[D]. 林坦.合肥工业大学 2016
[9]氧化石墨烯对水泥基材料结构与性能的影响[D]. 孙婷.陕西科技大学 2015
[10]Ti-Cu-Pd非晶态合金的脱合金研究[D]. 何茂山.天津大学 2012
本文编号：2948436
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：147 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
半导体光催化机理[19]
但在太阳光谱中,紫外光所占比例不足5%,而可见光占43%,显然,这些紫外光响应型光催化剂对太阳光的利用率非常低。于是,科研人员从两个方向寻求解决办法,方向一是对现有光催化剂进行金属或非金属掺杂或与其它窄带材料复合。Wang等人将过渡金属Fe、CO、Ni以及非金属N与Ti O2掺杂,掺杂剂通过改变光学带隙和杂质吸收峰,进而影响电子跃迁能来改善Ti O2的反应活性,共掺杂材料的光催化活性比纯Ti O2提高了4~10倍,尤其是Co和N共掺杂物的光催化活性可以提高10倍[44]。Sun等利用化学反应法将WO3负载在Ti O2纳米管表面,在紫外光照射90 min后,复合催化剂对甲基橙的降解率达到98.8%,明显高于Ti O2对甲基橙的降解率。还有学者利用碳材料的导电性来加增强Ti O2的催化性能[45],Ebrahimi等人利用水热法将Ti O2与GO制备成Ti O2-RGO复合材料,RGO质量分数为0.5%的复合催化剂对污染物乙醛的降解率为69%,是Ti O2的近1.4倍。作者发现,复合催化剂中低含量的RGO发挥了光敏剂和电子受体的作用,能通过抑制光生e--h+对的复合来提高体系的光催化性能,催化机理可以用图1.3描述[46]。方向二是开发新型可见光响应型光催化剂[47,48]。(2)可见光响应型催化剂
可见光响应型催化剂以碳化氮(g-C3N4)系[49,50].、铋系(BiPO4、BiOCl、BiVO4、和Bi2WO6)[25,27,51-53]和磷酸银(Ag3PO4)系[33]光催化剂的研究最为广泛。部分可见光催化剂如表1-1及图1.4所示。Ag3PO4是最近几年发现的一种新型半导体材料,在可见光照射下,Ag3PO4可以分解水产生氧气以及一系列强氧化性物种将水体中的有机污染物氧化为CO2和H2O,其分解水产生氧气的量子化效率高达90%,是目前为止量子化效率最高的光催化剂[54]。因此,Ag3PO4被认为是一种有望替代Ti O2的新型可见光催化剂。
【参考文献】：
期刊论文
[1]电芬顿法降解含酚类有机废水[J]. 徐甲慧,霍守亮,张靖天,钱光人,许云峰,王彬. 上海大学学报(自然科学版). 2019(04)
[2]可见光下TiO2协同过硫酸盐光催化降解罗丹明[J]. 刘杨,郭洪光,李伟,张永丽. 中南民族大学学报(自然科学版). 2019(01)
[3]磁场对TiO2光催化降解亚甲基蓝的影响研究[J]. 汤惠睫,王晴,方建飞,金顶峰,许凌亮,郭慧君,张明,金红晓,葛洪良,王新庆,楼辉. 轻工科技. 2019(02)
[4]CuO/Ac催化过硫酸盐对模拟废水中苯酚的降解效果[J]. 李一凡,王应军,廖鑫. 环境科学研究. 2018(11)
[5]污染物浓度对纳米TiO2光催化效率的影响研究[J]. 朱晓东,周梁,刘柯言,杨珂,陈思学,曾明明. 成都大学学报(自然科学版). 2018(01)
[6]水热法制备还原氧化石墨烯及其导电性调控[J]. 翁程杰,史叶勋,何大方,沈丽明,暴宁钟. 化工学报. 2018(07)
[7]基于Ag3PO4的全固态Z型光催化体系研究进展（英文）[J]. 葛明,李振路. 催化学报. 2017(11)
[8]温度、pH值和水质条件对UV/PS光解2,4-DCP的影响[J]. 陈菊香,高乃云,杨静,张梦文. 华南理工大学学报(自然科学版). 2017(11)
[9]Ag3PO4/MoS2纳米片复合催化剂制备及可见光催化性能[J]. 阎鑫,惠小艳,高强,余高杰,莫云城,叶梓萌,李俊春,马梓译,孙国栋. 无机化学学报. 2017(10)
[10]硫酸根自由基降解二级出水中有机物的研究[J]. 王大扬,王明铭,张学真,丁爱中,禚文婧. 环境工程. 2017(04)
博士论文
[1]磷酸银基复合光催化剂的构筑及其对水中有机污染物降解性能研究[D]. 陈晓娟.湘潭大学 2016
[2]几种铋系半导体微纳米结构的合成及光催化性能研究[D]. 胡胜鹏.哈尔滨工业大学 2014
[3]基于SO4·-的非均相类Fenton-光催化协同氧化体系研究[D]. 陈晴空.重庆大学 2014
[4]基于硫酸自由基的高级氧化技术降解水中典型有机污染物研究[D]. 陈晓旸.大连理工大学 2007
硕士论文
[1]铁铜双金属掺杂介孔氧化铝（Fe/Cu-γ-Al2O3）类芬顿催化剂的制备及去除对氯苯酚研究[D]. 黄壮鹏.华南理工大学 2018
[2]二氧化钛复合催化剂协同硫酸根自由基类Fenton体系光催化降解壬基酚的研究[D]. 孙雪微.辽宁大学 2018
[3]氧化石墨烯的可控分散性及其对水泥基复合材料结构与性能的影响[D]. 朱琳琳.陕西科技大学 2018
[4]新型可见光-类Fenton催化剂的制备及催化性能研究[D]. 余勇.武汉理工大学 2017
[5]TiO2/Al2O3/Fe3O4光催化磁流体的制备及其光催化与磁回收性能研究[D]. 顾庆芳.兰州交通大学 2017
[6]基于纳米磁性材料活化过硫酸盐技术修复2，4-二氯酚污染地下水的实验研究[D]. 孙超.吉林大学 2016
[7]α-Fe2O3超薄纳米片的制备及其可见光芬顿降解水中双酚S的研究[D]. 徐明俊.哈尔滨工业大学 2016
[8]新型类芬顿体系的构建及其对水体中持久性有机污染物的降解研究[D]. 林坦.合肥工业大学 2016
[9]氧化石墨烯对水泥基材料结构与性能的影响[D]. 孙婷.陕西科技大学 2015
[10]Ti-Cu-Pd非晶态合金的脱合金研究[D]. 何茂山.天津大学 2012
本文编号：2948436
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