Ce-Nd同位素高精度质谱分析与铀矿石地理溯源研究

发布时间：2021-02-23 16:32

　　核取证是未来国际核安全领域的重点研究方向之一,其中核材料的地理溯源技术是核取证的核心内容。微量元素含量或稳定同位素比值被认为能够在核材料的溯源研究中提供重要的特征信息。本文应用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）对铀矿石样品中14种稀土元素含量进行了测量。采用AG 50W-X12树脂和Ln树脂建立了铀矿石中Nd-Ce的联合化学分离流程,不仅实现了稀土元素与复杂基体的分离,还有效去除了干扰严重的稀土元素。应用热表面电离质谱仪（TIMS）建立了铀矿石中Nd、Ce同位素的高精度质谱分析方法,并利用同位素标准物质及标准岩石样品对分析方法进行验证,采用新建立的Nd、Ce同位素质谱分析方法对铀矿石样品中的Nd、Ce同位素进行了测量。最后,将获得的铀矿石样品中的稀土元素含量与Nd、Ce同位素信息相结合,应用聚类分析（CA）、主成分（PCA）、主成分聚类（PCA-CA）分析方法,以及判别分析方法（LDA）等多元统计分析方法对不同来源的铀矿石样品进行地理溯源研究。主要研究内容及结果如下:（1）采用ICP-MS建立了铀矿石中14种稀土元素含量的测量方法。对来自不同国家的25种铀矿石样品进行溶样、消解,得... 

【文章来源】：中国工程物理研究院北京市

【文章页数】：169 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 引言
    1.1 研究背景
    1.2 同位素地域指示剂
        1.2.1 氧同位素
        1.2.2 铅同位素
        1.2.3 铀同位素
    1.3 稀土元素
        1.3.1 稀土元素的组成
        1.3.2 稀土元素的性质
            1.3.2.1 稀土元素的地球化学性质
            1.3.2.2 稀土元素的地理溯源性质
        1.3.3 稀土元素含量在地理溯源中的应用
        1.3.4 稀土元素同位素在地理溯源中的应用
            1.3.4.1 Nd同位素分析现状
            1.3.4.2 Ce同位素分析现状
    1.4 多元统计方法在地理溯源中的应用
    1.5 本论文设计思路和主要研究内容
第二章 铀矿石中稀土元素含量测量
    2.1 引言
    2.2 铀矿石样品概况
    2.3 仪器与试剂
    2.4 样品预处理
    2.5 稀土元素含量测量方法
        2.5.1 等离子体质谱法的原理
        2.5.2 测量方法
            2.5.2.1 标准曲线
            2.5.2.2 检出限
            2.5.2.3 流程本底
            2.5.2.4 方法验证
        2.5.3 铀矿石中稀土元素含量测量
    2.6 本章小结
第三章 Nd-Ce联合化学分离方法研究
    3.1 引言
    3.2 干扰元素
    3.3 仪器与试剂
    3.4 Nd-Ce联合化学分离方法
        3.4.1 化学分离流程
        3.4.2 回收率
        3.4.3 流程本底
    3.5 本章小结
第四章 铀矿石中Nd同位素质谱分析方法研究
    4.1 引言
    4.2 仪器与试剂
    4.3 质谱分析
        4.3.1 质谱涂样方法
        4.3.2 质谱测量过程
    4.4 新型薄膜多孔离子源
        4.4.1 FPIE的制备方法
        4.4.2 FPIE条件下Nd的电离行为研究
        4.4.3 离子产额
        4.4.4 FPIE条件下Nd的电离机理
    4.5 同位素参考物质中Nd同位素测量
    4.6 标准岩石样品中Nd同位素分析
    4.7 铀矿石样品中Nd同位素分析
    4.8 本章小结
第五章 铀矿石中Ce同位素质谱分析方法研究
    5.1 引言
    5.2 仪器与试剂
    5.3 质谱分析
        5.3.1 质谱涂样方法
        5.3.2 质谱分析过程
        5.3.3 FPIE下Ce电离行为研究
        5.3.4 Ba的同量异位素干扰
    5.4 参考同位素
    5.5 不同阻值放大器组合测量
    5.6 标准岩石样品中Ce同位素分析
    5.7 铀矿石样品中Ce同位素分析
    5.8 本章小结
第六章 铀矿石地理溯源分析方法
    6.1 引言
    6.2 聚类分析
        6.2.1 层次聚类法的原理
        6.2.2 基于稀土元素含量的聚类分析
        6.2.3 基于稀土元素含量与Nd同位素的聚类分析
        6.2.4 基于稀土元素含量与Ce同位素的聚类分析
        6.2.5 基于稀土元素含量与Nd-Ce同位素的聚类分析
    6.3 主成分分析
        6.3.1 主成分分析的基本原理
        6.3.2 基于稀土元素含量的主成分分析
        6.3.3 基于稀土元素含量与Nd同位素的主成分分析
        6.3.4 基于稀土元素含量与Ce同位素的主成分分析
        6.3.5 基于稀土元素含量与Nd-Ce同位素的主成分分析
    6.4 主成分-聚类分析方法
        6.4.1 基于稀土元素含量与Nd-Ce同位素的主成分-聚类分析
        6.4.2 基于稀土元素、Eu含量与Nd-Ce同位素的主成分-聚类分析
    6.5 判别分析方法
        6.5.1 判别分析的基本原理
        6.5.2 基于稀土元素含量的判别分析
        6.5.3 基于稀土元素含量与Nd同位素的判别分析
        6.5.4 基于稀土元素含量与Ce同位素的判别分析
        6.5.5 基于稀土元素含量与Nd-Ce同位素的判别分析
    6.6 本章小结
第七章 结论与展望
    7.1 结论
    7.2 论文的创新性
    7.3 不足与展望
致谢
参考文献
附录


【参考文献】：
期刊论文
[1]热电离质谱法测定次纳克级钕同位素比值[J]. 王家松,彭丽娜,许雅雯.  理化检验(化学分册). 2014(10)
[2]聚类算法研究[J]. 孙吉贵,刘杰,赵连宇.  软件学报. 2008(01)
[3]土壤环境中多环芳烃的微生物降解及联合生物修复[J]. 邹德勋,骆永明,徐凤花,滕应,李振高.  土壤. 2007(03)
[4]新一代高精度高灵敏度的表面热电离质谱仪（Triton TI）的Nd同位素测定[J]. 濮巍,赵葵东,凌洪飞,蒋少涌.  地球学报. 2004(02)
[5]关于用主成分分析做综合评价的若干问题[J]. 阎慈琳.  数理统计与管理. 1998(02)
[6]中国不同类型土壤中稀土元素的形态分布特征[J]. 王立军,王玉琦,章申,刘书娟,高效江,孙景信,胡霭堂,陈红民,郭繁清.  中国稀土学报. 1997(01)

硕士论文
[1]羊肉产地近红外光谱溯源模型的建立与机理初探[D]. 张宁.中国农业科学院 2008



本文编号：3047889