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偏高岭土磷酸基地聚物固化低放TBP/OK有机液机制试验研究

发布时间:2021-04-29 22:30
  乏燃料后处理过程中产生的放射性废萃取剂是由磷酸三丁酯和煤油有机液(TBP/OK)受到化学和辐射的作用降解而成,含有U、Cs等多种放射性核素,该废液的工业化处理处置是世界性难题。本研究提出使用偏高岭土磷酸基地聚物对模拟放射性TBP/OK有机液进行固化的方法,研究了固化机制,主要工作如下:合成了偏高岭土磷酸基地聚物,对地聚物的流动性和凝结性进行了改进。研究表明,地聚物的反应剧烈程度与养护温度正相关,而与养护湿度成负相关。偏高岭土磷酸基地聚物合适的养护温度为50°C,湿度大于98%。三聚氰胺可有效改善地聚物的流动性。使用溶胶凝胶法合成了硅铝粉体,该粉体与磷酸反应放热迅速,可以有效缩短凝结时间。通过对不同配比地聚物的表征提出了反应模型,并进行了实验验证。研究表明,偏高岭土在磷酸作用下解聚出低聚硅和Al3+,磷酸解离出PO43-。这些硅氧四面体、铝氧四面和磷氧四面体发生键合缩聚成地聚物。缩聚时磷氧四面体相互键合并与铝氧四面体键合,生成P-O-P-O-Al单元,偏高岭土解聚出的硅氧四面体也与磷氧四面体键合,生成Si-O-P-O-Si... 

【文章来源】:南华大学湖南省

【文章页数】:124 页

【学位级别】:博士

【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 放射性TBP/OK有机液的处理技术现状
        1.1.1 热解焚烧技术
        1.1.2 蒸汽重组技术
        1.1.3 超临界水氧化技术
        1.1.4 氧化分解技术
        1.1.5 吸收剂处理技术
        1.1.6 水泥固化技术
    1.2 水泥固化放射性核素现状
    1.3 地聚物研究现状
        1.3.1 碱激发地聚物研究现状
        1.3.2 酸激发地聚物研究现状
    1.4 研究意义、内容及技术路线
        1.4.1 研究意义
        1.4.2 研究内容
        1.4.3 技术路线
第2章 偏高岭土磷酸基地聚物的制备、性能及表征
    2.1 试验器材
    2.2 试验方法
        2.2.1 养护湿度对地聚物反应的影响
        2.2.2 养护温度对地聚物反应的影响
        2.2.3 酸环境中减水剂的工作性能
        2.2.4 减水剂对地聚物流动性的影响
        2.2.5 促凝剂对地聚物凝结时间的影响
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 养护湿度对地聚物反应的影响
        2.3.2 养护温度对地聚物反应的影响
        2.3.3 酸环境中减水剂的工作性能
        2.3.4 三聚氰胺对拌合物流动度的影响
        2.3.5 三聚氰胺对地聚物力学性能的影响
        2.3.6 三聚氰胺对地聚物产物的影响
        2.3.7 偏高岭土磷酸基地聚物凝结性能的改善
    2.4 本章小结
第3章 偏高岭土磷酸基地聚物的反应机理
    3.1 试验器材
    3.2 试验方法
        3.2.1 偏高岭土的制备与表征
        3.2.2 磷酸基地聚物的制备
        3.2.3 硅铝浸出率试验
        3.2.4 地聚物机械性能试验
        3.2.5 地聚的微观表征
        3.2.6 合成硅铝粉体制备磷酸基地聚物
        3.2.7 拟薄水铝石与硅溶胶制备磷酸基地聚物
        3.2.8 磷酸二氢铝与硅溶胶制备磷酸基地聚物
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 高岭土及煅烧高岭土的表征
        3.3.2 偏高岭土中硅铝的浸出率
        3.3.3 地聚物的力学性能和微观结构
        3.3.4 地聚物反应产物的表征
        3.3.5 偏高岭土磷酸基地聚物的反应机理
        3.3.6 合成硅铝粉体地聚物的制备与表征
        3.3.7 拟薄水铝石制备地聚物及其表征
        3.3.8 磷酸二氢铝制备地聚物及其表征
    3.4 本章小结
第4章 偏高岭土磷酸基地聚物对TBP/OK有机液的固化机制
    4.1 试验器材
    4.2 试验方法
        4.2.1 乳化剂用量对固化体性能的影响
        4.2.2 包容量对固化体性能的影响
        4.2.3 固化体微观表征
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 乳化剂用量对固化体性能的影响
        4.3.2 包容量对固化体工作性能的影响
        4.3.3 包容量对固化体机械性能的影响
        4.3.4 固化体的成分分析
        4.3.5 TBP/OK的浸出率
        4.3.6 实验误差讨论
    4.4 本章小结
第5章 偏高岭土磷酸基地聚物对Cs的固化机制
    5.1 试验器材
    5.2 试验方法
        5.2.1 Cs对地聚物解聚反应的影响
        5.2.2 Cs对地聚物缩聚反应的影响
        5.2.3 高岭土和偏高岭土对Cs的吸附作用
        5.2.4 脱铝偏高岭土对Cs的吸附作用
        5.2.5 地聚物对Cs的吸附作用
        5.2.6 Cs的浸出率
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 Cs对地聚物解聚反应的影响
        5.3.2 Cs对地聚物缩聚反应的影响
        5.3.3 固化体中Cs的浸出率
        5.3.4 地聚物对Cs的吸附性能
        5.3.5 地聚物的比表面积
        5.3.6 地聚物对Cs的固化机制
    5.4 本章小结
第6章 地聚物对模拟低放TBP/OK有机液的固化性能
    6.1 试验器材
    6.2 试验方法
        6.2.1 固化体的制备
        6.2.2 地聚物固化体的工作性能与力学性能
        6.2.3 地聚物固化体的微观结构与成分表征
        6.2.4 地聚物固化体中Cs及TBP/OK有机液的浸出
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 地聚物固化体的工作性能
        6.3.2 地聚物固化体的机械性能
        6.3.3 地聚物的抗浸泡性
        6.3.4 地聚物固化体的微观结构
        6.3.5 地聚物固化体的成分的表征
        6.3.6 地聚物固化体中Cs和TBP/OK的浸出率
    6.4 本章小结
第7章 结论与建议
    7.1 结论
    7.2 创新点
    7.3 建议
参考文献
作者攻读学位期间的科研成果
致谢


【参考文献】:
期刊论文
[1]放射性废TBP处理技术[J]. 杨丽莉.  辐射防护通讯. 2016(01)
[2]磷酸基偏高岭土地质聚合物研究[J]. 邢书银,田亮亮,王海霞,薛彩虹,曹长年.  青海大学学报(自然科学版). 2015(06)
[3]放射性废油吸收法处理技术研究[J]. 方祥洪,杨彬,马若霞,任力,华伟.  广州化工. 2014(24)
[4]碱矿渣胶凝材料固化废TBP的配方初步研究[J]. 花榕,张志宾,刘淑娟,罗明标.  原子能科学技术. 2013(11)
[5]热活化高岭土制备地质聚合物研究[J]. 黄自力,何甜辉,冯定五,刘缘缘,孙凯,王小凤.  武汉科技大学学报. 2012(04)
[6]热处理对高岭石结构转变及活性的影响[J]. 匡敬忠,邱廷省,施芳.  中国有色金属学报. 2012(01)
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[9]苏州高岭石的热变过程研究[J]. 姚林波,高振敏.  矿物学报. 2007(Z1)
[10]碱矿渣—粘土复合胶凝材料抗硫酸盐及酸侵蚀性研究[J]. 陈雅斓,李玉香,张东,石正坤.  西南科技大学学报(自然科学版). 2006(03)

博士论文
[1]磷酸镁水泥固化中低放射性废物研究[D]. 赖振宇.重庆大学 2012
[2]碱矿渣—粘土复合胶凝材料固化Sr、Cs的机理与性能研究[D]. 李玉香.中国工程物理研究院 2005

硕士论文
[1]高放废液水泥固化体性能提高及Cs~+固化机理[D]. 王冬.南京工业大学 2003



本文编号:3168294

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