富含原生铁锰农灌区包气带和地下水中草甘膦穿透过程和滞留机制研究
发布时间：2021-05-11 03:36
草甘膦,作为全球广泛施用且用量最高的高效、广谱型苗后除草剂,在许多国家的土壤及地下水中均有检出;近年来,全球关于草甘膦的致癌性虽然颇具争议,但是其对人体和生态的毒性效应已被许多专家学者证实,因此草甘膦是世界范围内地下环境中值得重点关注的有机污染物。在集约化农业生产背景下,我国东北产粮区同样以草甘膦为主要除草剂,近十年内输入耕地的草甘膦总量急剧增加,导致其在土壤中累积残留。在农灌驱动下,地下水草甘膦的潜在污染风险不容忽视。我国东北地区土壤和地下水普遍具有原生铁锰含量丰富的特点,且严重超标。随着水田面积不断扩大,地表水不足以满足日渐增长的农业用水要求,地下水也成为该地区的重要灌溉水源。迄今为止,东北地区特殊地下环境中草甘膦的系统研究鲜见报道,富含原生铁锰的农田包气带对草甘膦污染的截留机理、相关地下水的污染风险也有待探究。本文依托―呼兰河流域典型地区水资源形成机理与演化规律研究‖项目,以绥化水稻种植区为研究对象,针对土壤原生铁锰含量丰富、灌溉用水铁锰含量超标、草甘膦频繁且过量施用问题,以水文地质学和水文地球化学理论为指导,通过野外调查、室内实验及数值模拟方法,揭示草甘膦在研究区地下环境中的迁...
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：206 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 绪论
1.1 选题背景
1.2 相关研究进展综述
1.2.1 草甘膦简介
1.2.2 草甘膦生态和环境毒性概况
1.2.3 草甘膦在地下环境中迁移转化机理
1.2.4 影响草甘膦迁移转化环境条件
1.2.5 草甘膦环境归宿的研究方法
1.2.6 地下环境中草甘膦研究焦点展望
1.3 研究目的与内容
1.3.1 研究目的
1.3.2 研究内容
1.4 研究方法和技术路线
1.5 章节逻辑关系和内容组织
1.6 研究特色和创新点
第2章 研究区环境水文地质野外调查
2.1 自然地理条件概况
2.1.1 地理位置
2.1.2 水文气象
2.2 区域地质和水文地质背景
2.2.1 地形地貌
2.2.2 地层结构与岩性
2.3 环境水文地质勘察
2.3.1 勘察背景
2.3.2 呼兰河流域饱水带岩性结构
2.3.3 水稻田场地剖面理化特征
2.3.4 场地剖面土壤的微生物特征
2.3.5 农田灌溉方式及灌溉水水质特征
2.4 草甘膦施用情况调研
2.5 小结
第3章 草甘膦在场地主要岩性介质中的降解行为
3.1 草甘膦水解及降解实验设计
3.1.1 水解实验
3.1.2 化学降解实验
3.1.3 生物降解实验及动力学模型
3.1.4 草甘膦的解离及络合反应平衡常数
3.1.5 测试方法
3.2 草甘膦在模拟灌溉水中的水解
3.3 草甘膦在不同灌溉水中的解离及络合
3.4 草甘膦在包气带及饱水带介质中的化学降解
3.5 草甘膦在包气带及饱水带介质中的天然生物降解
3.5.1 降解过程
3.5.2 降解动力学
3.6 小结
第4章 场地介质上草甘膦与铁锰的共同吸附行为
4.1 实验材料
4.1.1 吸附剂-介质特征
4.1.2 吸附背景溶液-灌溉水水质特征
4.1.3 吸附质-草甘膦初始浓度范围
4.2 草甘膦吸附动力学实验方法
4.3 草甘膦等温吸附实验方法
4.4 草甘膦的解吸实验方法
4.5 测试方法
4.5.1 草甘膦
4.5.2 全铁、全锰、主要水化学成分
4.5.3 溶液中正磷酸根
4.6 草甘膦在不同场地介质上的吸附动力学
4.6.1 吸附动力学曲线
4.6.2 不同介质吸附量增加率对比分析
4.6.3 吸附动力学模型拟合
4.7 草甘膦在不同场地介质上的等温吸附及机理探讨
4.7.1 不同介质吸附量对比
4.7.2 吸附机理探讨
4.7.3 GLY-无铁锰水-介质体系吸附等温模型
4.7.4 GLY-高铁锰水-介质体系吸附等温模型
4.8 铁锰与草甘膦在水土吸附体系的相互影响
4.8.1 溶液中Fe2+、Mn2+对草甘膦在介质上吸附的影响
4.8.2 草甘膦对溶液中铁锰吸附的影响
4.8.3 草甘膦对介质原生铁锰影响
4.9 灌溉水解吸
4.10 小结
第5章 农田灌溉驱动下草甘膦在地下环境穿透行为研究
5.1 草甘膦穿透及淋洗模拟土柱实验
5.1.1 土柱填装介质
5.1.2 土柱供水水质
5.1.3 草甘膦在土柱中的穿透实验
5.2 草甘膦在包气带及饱水带介质中的穿透过程
5.2.1 土壤渗滤液中草甘膦随时间的变化
5.2.2 土壤草甘膦残留量分析
5.2.3 土壤中草甘膦转化分析
5.3 草甘膦穿透过程中土壤渗出液水化学响应
5.3.1 pH和 EC特征
5.3.2 包气带渗滤液水化学类型演化
5.3.3 包气带渗滤液主要离子特征及体系氧化还原环境判断
5.4 草甘膦对土壤有效态铁锰影响
5.5 土壤残留草甘膦的淋洗释放
5.5.1 残留草甘膦经灌溉水持续淋洗的释放过程
5.5.2 灌溉水淋洗后介质中草甘膦残留量分析
5.5.3 草甘膦穿透及淋洗过程中有机磷的转化
5.5.4 草甘膦对土壤原生铁锰释放的影响
5.6 水流溶解态及土壤吸附态草甘膦迁移方式初探
5.7 小结
第6章 高铁锰地下水灌溉对场地介质中草甘膦迁移转化的影响
6.1 背景
6.2 高铁锰灌溉水对溶解态草甘膦渗滤过程的影响
6.3 高铁锰灌溉水影响草甘膦渗滤的机制分析
6.3.1 对土壤吸附滞留的影响
6.3.2 对土壤降解转化的影响
6.4 高铁锰地下水灌溉对土壤残留态草甘膦释放影响
6.5 高铁锰灌溉水对土壤铁锰释放影响
6.6 高铁锰灌溉水对渗滤液草甘膦及铁锰赋存形态影响
6.7 小结
第7章 场地尺度下草甘膦迁移转化过程模拟
7.1 草甘膦迁移转化数值模型建立
7.1.1 概念模型
7.1.2 数学模型
7.1.3 溶质运移参数
7.1.4 模型预测
7.2 预测结果分析
7.2.1 连续源污染条件下草甘膦迁移过程
7.2.2 瞬时源污染条件下草甘膦迁移过程
7.2.3 灌溉水入渗流速对瞬时源草甘膦污染迁移过程影响
7.2.4 瞬时源污染初始浓度对草甘膦迁移过程影响
7.3 小结
第8章 结论与建议
8.1 结论
8.2 建议
参考文献
作者简介及在学期间所取得的科研成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]Glyphosate Dissipation in Different Soils Under No-Till and Conventional Tillage[J]. Elena OKADA,José Luis COSTA,Francisco BEDMAR. Pedosphere. 2019(06)
[2]全国主要土壤铁重金属形态及其与土壤性质的关系[J]. 冉继伟,张旭,宁平,孙鑫,张榆霞,金玉. 环境科学导刊. 2017(04)
[3]气相色谱联用质谱法同时检测人体尿液中草甘膦及氨甲基膦酸含量[J]. 潘丽萍,张锋,刘庆东,朱宝立. 中国工业医学杂志. 2016(01)
[4]柱前衍生高效液相色谱-串联质谱法测定土壤中草甘膦及其主要代谢物氨甲基膦酸[J]. 刘拉平,武瑜,王玉堂,张晓荣,刘朝霞,李爱华. 农药学学报. 2015(04)
[5]微量元素对工业废水好氧生物处理的促进[J]. 周律,彭标. 清华大学学报(自然科学版). 2015(06)
[6]几种金属离子对沼泽红假单胞菌2-8生长和亚硝酸盐消除的影响[J]. 喻国辉,陈燕红,程萍,黎永坚,杨紫红,陈远凤. 南方水产科学. 2011(04)
[7]2种典型土壤中外源Ag+的吸附行为及形态转化研究[J]. 姚娜,侯红,王林权,周友亚,李发生. 环境科学. 2010(04)
[8]土壤中重金属离子竞争吸附的研究进展[J]. 林青,徐绍辉. 土壤. 2008(05)
[9]2008年我国农药需求总量将达29.82万吨[J]. 钱伯章. 农药研究与应用. 2007(06)
[10]活性炭处理草甘膦废水的静态吸附研究[J]. 沈丽静,乐清华,杨毓智,施云海. 化学工程师. 2006(10)
博士论文
[1]高铁锰氨氮地下水净化工艺优化及菌群结构研究[D]. 程庆锋.哈尔滨工业大学 2014
[2]含高浓度铁锰及氨氮的地下水生物净化效能与工程应用研究[D]. 曾辉平.哈尔滨工业大学 2010
本文编号：3180641
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：206 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 绪论
1.1 选题背景
1.2 相关研究进展综述
1.2.1 草甘膦简介
1.2.2 草甘膦生态和环境毒性概况
1.2.3 草甘膦在地下环境中迁移转化机理
1.2.4 影响草甘膦迁移转化环境条件
1.2.5 草甘膦环境归宿的研究方法
1.2.6 地下环境中草甘膦研究焦点展望
1.3 研究目的与内容
1.3.1 研究目的
1.3.2 研究内容
1.4 研究方法和技术路线
1.5 章节逻辑关系和内容组织
1.6 研究特色和创新点
第2章 研究区环境水文地质野外调查
2.1 自然地理条件概况
2.1.1 地理位置
2.1.2 水文气象
2.2 区域地质和水文地质背景
2.2.1 地形地貌
2.2.2 地层结构与岩性
2.3 环境水文地质勘察
2.3.1 勘察背景
2.3.2 呼兰河流域饱水带岩性结构
2.3.3 水稻田场地剖面理化特征
2.3.4 场地剖面土壤的微生物特征
2.3.5 农田灌溉方式及灌溉水水质特征
2.4 草甘膦施用情况调研
2.5 小结
第3章 草甘膦在场地主要岩性介质中的降解行为
3.1 草甘膦水解及降解实验设计
3.1.1 水解实验
3.1.2 化学降解实验
3.1.3 生物降解实验及动力学模型
3.1.4 草甘膦的解离及络合反应平衡常数
3.1.5 测试方法
3.2 草甘膦在模拟灌溉水中的水解
3.3 草甘膦在不同灌溉水中的解离及络合
3.4 草甘膦在包气带及饱水带介质中的化学降解
3.5 草甘膦在包气带及饱水带介质中的天然生物降解
3.5.1 降解过程
3.5.2 降解动力学
3.6 小结
第4章 场地介质上草甘膦与铁锰的共同吸附行为
4.1 实验材料
4.1.1 吸附剂-介质特征
4.1.2 吸附背景溶液-灌溉水水质特征
4.1.3 吸附质-草甘膦初始浓度范围
4.2 草甘膦吸附动力学实验方法
4.3 草甘膦等温吸附实验方法
4.4 草甘膦的解吸实验方法
4.5 测试方法
4.5.1 草甘膦
4.5.2 全铁、全锰、主要水化学成分
4.5.3 溶液中正磷酸根
4.6 草甘膦在不同场地介质上的吸附动力学
4.6.1 吸附动力学曲线
4.6.2 不同介质吸附量增加率对比分析
4.6.3 吸附动力学模型拟合
4.7 草甘膦在不同场地介质上的等温吸附及机理探讨
4.7.1 不同介质吸附量对比
4.7.2 吸附机理探讨
4.7.3 GLY-无铁锰水-介质体系吸附等温模型
4.7.4 GLY-高铁锰水-介质体系吸附等温模型
4.8 铁锰与草甘膦在水土吸附体系的相互影响
4.8.1 溶液中Fe2+、Mn2+对草甘膦在介质上吸附的影响
4.8.2 草甘膦对溶液中铁锰吸附的影响
4.8.3 草甘膦对介质原生铁锰影响
4.9 灌溉水解吸
4.10 小结
第5章 农田灌溉驱动下草甘膦在地下环境穿透行为研究
5.1 草甘膦穿透及淋洗模拟土柱实验
5.1.1 土柱填装介质
5.1.2 土柱供水水质
5.1.3 草甘膦在土柱中的穿透实验
5.2 草甘膦在包气带及饱水带介质中的穿透过程
5.2.1 土壤渗滤液中草甘膦随时间的变化
5.2.2 土壤草甘膦残留量分析
5.2.3 土壤中草甘膦转化分析
5.3 草甘膦穿透过程中土壤渗出液水化学响应
5.3.1 pH和 EC特征
5.3.2 包气带渗滤液水化学类型演化
5.3.3 包气带渗滤液主要离子特征及体系氧化还原环境判断
5.4 草甘膦对土壤有效态铁锰影响
5.5 土壤残留草甘膦的淋洗释放
5.5.1 残留草甘膦经灌溉水持续淋洗的释放过程
5.5.2 灌溉水淋洗后介质中草甘膦残留量分析
5.5.3 草甘膦穿透及淋洗过程中有机磷的转化
5.5.4 草甘膦对土壤原生铁锰释放的影响
5.6 水流溶解态及土壤吸附态草甘膦迁移方式初探
5.7 小结
第6章 高铁锰地下水灌溉对场地介质中草甘膦迁移转化的影响
6.1 背景
6.2 高铁锰灌溉水对溶解态草甘膦渗滤过程的影响
6.3 高铁锰灌溉水影响草甘膦渗滤的机制分析
6.3.1 对土壤吸附滞留的影响
6.3.2 对土壤降解转化的影响
6.4 高铁锰地下水灌溉对土壤残留态草甘膦释放影响
6.5 高铁锰灌溉水对土壤铁锰释放影响
6.6 高铁锰灌溉水对渗滤液草甘膦及铁锰赋存形态影响
6.7 小结
第7章 场地尺度下草甘膦迁移转化过程模拟
7.1 草甘膦迁移转化数值模型建立
7.1.1 概念模型
7.1.2 数学模型
7.1.3 溶质运移参数
7.1.4 模型预测
7.2 预测结果分析
7.2.1 连续源污染条件下草甘膦迁移过程
7.2.2 瞬时源污染条件下草甘膦迁移过程
7.2.3 灌溉水入渗流速对瞬时源草甘膦污染迁移过程影响
7.2.4 瞬时源污染初始浓度对草甘膦迁移过程影响
7.3 小结
第8章 结论与建议
8.1 结论
8.2 建议
参考文献
作者简介及在学期间所取得的科研成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]Glyphosate Dissipation in Different Soils Under No-Till and Conventional Tillage[J]. Elena OKADA,José Luis COSTA,Francisco BEDMAR. Pedosphere. 2019(06)
[2]全国主要土壤铁重金属形态及其与土壤性质的关系[J]. 冉继伟,张旭,宁平,孙鑫,张榆霞,金玉. 环境科学导刊. 2017(04)
[3]气相色谱联用质谱法同时检测人体尿液中草甘膦及氨甲基膦酸含量[J]. 潘丽萍,张锋,刘庆东,朱宝立. 中国工业医学杂志. 2016(01)
[4]柱前衍生高效液相色谱-串联质谱法测定土壤中草甘膦及其主要代谢物氨甲基膦酸[J]. 刘拉平,武瑜,王玉堂,张晓荣,刘朝霞,李爱华. 农药学学报. 2015(04)
[5]微量元素对工业废水好氧生物处理的促进[J]. 周律,彭标. 清华大学学报(自然科学版). 2015(06)
[6]几种金属离子对沼泽红假单胞菌2-8生长和亚硝酸盐消除的影响[J]. 喻国辉,陈燕红,程萍,黎永坚,杨紫红,陈远凤. 南方水产科学. 2011(04)
[7]2种典型土壤中外源Ag+的吸附行为及形态转化研究[J]. 姚娜,侯红,王林权,周友亚,李发生. 环境科学. 2010(04)
[8]土壤中重金属离子竞争吸附的研究进展[J]. 林青,徐绍辉. 土壤. 2008(05)
[9]2008年我国农药需求总量将达29.82万吨[J]. 钱伯章. 农药研究与应用. 2007(06)
[10]活性炭处理草甘膦废水的静态吸附研究[J]. 沈丽静,乐清华,杨毓智,施云海. 化学工程师. 2006(10)
博士论文
[1]高铁锰氨氮地下水净化工艺优化及菌群结构研究[D]. 程庆锋.哈尔滨工业大学 2014
[2]含高浓度铁锰及氨氮的地下水生物净化效能与工程应用研究[D]. 曾辉平.哈尔滨工业大学 2010
本文编号：3180641
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