基于锰系催化剂催化脱除烟气中NO x 和VOCs的试验与机理研究

发布时间：2021-05-12 07:43

　　人类的社会活动以及工业生产过程都会造成NO_x,SO₂,VOCs和颗粒物的排放。这些一次污染物,经过一系列的大气化学反应,会进一步引发雾霾、光化学烟雾、酸雨等环境污染问题。随着我国燃煤电厂的超低排放的工作的稳定推进,我国的环境问题得到了一定程度的改善,主要污染物的排放都呈现下降趋势。环保部发布的《2018中国生态环境状况公报》中,近地面臭氧是唯一一个不降反升的污染物。究其产生原因是排放到大气中挥发性有机物加速了NO₂的光解反应,从而造成了近地面臭氧的生成。近地面臭氧作为一个新兴的污染物严重威胁了人类的健康,现阶段的环境污染问题依旧严峻,开展NO_x脱除和VOCs的降解工作迫在眉睫。近年来,臭氧一体化脱除技术,由于具有可以适应复杂烟气成分、处理低温烟气等优点,已经在诸多工业应用中取得了成功。但是,任何一个技术如果停滞不前就会被时代淘汰。不断对臭氧一体化技术改进,也是我们课题组一直坚持的工作,本文主要介绍了博士期间两方面的工作:（1）降低臭氧的投入量,利用烟气中的氧气将NO提前氧化为NO₂

【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：147 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 工业废气中NO_x排放的控制
        1.2.1 NO_x排放的危害
        1.2.2 NO_x的排放标准
        1.2.3 NO_x的脱除技术
    1.3 工业废气中VOCs排放的控制
        1.3.1 VOCs排放的危害
        1.3.2 VOCs的排放标准
        1.3.3 VOCs的脱除技术
    1.4 催化氧化NO的研究现状
        1.4.1 催化O_2氧化NO
        1.4.2 催化O_3深度氧化NO
    1.5 催化降解VOCs研究现状
        1.5.1 催化O_2降解VOCs
        1.5.2 催化O_3低温降解VOCs
    1.6 本文主要研究内容
2 试验系统与方法
    2.1 催化氧气氧化NO催化剂评价系统
        2.1.1 催化剂制备
        2.1.2 试验装置图
        2.1.3 催化剂表征方法
    2.2 臭氧耦合催化剂催化降解甲苯反应平台
        2.2.1 催化剂制备
        2.2.2 试验装置图
        2.2.3 催化剂表征方法
    2.3 催化氧气同时氧化NO和降解甲苯试验系统
        2.3.1 催化剂制备
        2.3.2 试验装置图
    2.4 化学试剂与仪器
        2.4.1 气体和化学试剂
        2.4.2 试验使用相关仪器
        2.4.3 其他辅助仪器
3 镧锰钙钛矿改性和锰系催化剂形貌调控催化O_2氧化NO的试验和机理研究
    3.1 镧锰钙钛矿催化O_2氧化NO
        3.1.1 活性金属的添加对催化活性的影响
        3.1.2 催化剂酸化对催化活性的影响
        3.1.3 催化剂表征
        3.1.4 催化剂抗硫性能
        3.1.5 In-situ DRIFTS分析
    3.2 不同形貌MnO_x催化剂催化O_2氧化NO
        3.2.1 MnO_x催化剂形貌调控
        3.2.2 催化剂活性评价
        3.2.3 催化剂表征
        3.2.4 催化氧气氧化NO反应机理
        3.2.5 催化剂抗硫性能
    3.3 本章小结
4 不同载体锰系催化剂催化O_3降解甲苯的试验和机理研究
    4.1 γ-Al_2O_3、SiO_2和Ti O_2载体负载Mn对催化活性的影响
    4.2 烟气条件对MnO_x/γ-Al_2O_3 催化降解甲苯活性的影响
        4.2.1 反应温度的影响
        4.2.2 甲苯初始浓度的影响
        4.2.3 臭氧喷入浓度的影响
    4.3 MnO_x/γ-Al_2O_3 催化剂抗硫抗水性能
        4.3.1 水蒸气对催化活性的影响
        4.3.2 SO_2 对催化活性的影响
        4.3.3 MnO_x/γ-Al_2O_3 催化剂同时抗硫抗水性能
    4.4 催化剂表征
        4.4.1 晶体结构
        4.4.2 孔结构参数
        4.4.3 表面性质
        4.4.4 程序升温测试
        4.4.5 In-situ DRIFTS分析
    4.5 副产物分析
    4.6 本章小结
5 不同晶型MnO_2协同催化O_2氧化NO和甲苯的试验和机理
    5.1 不同晶型MnO_2单独催化氧化NO和甲苯
        5.1.1 催化氧气氧化NO活性评价
        5.1.2 催化氧气氧化甲苯活性评价
    5.2 NO和甲苯协同催化脱除过程中的相互影响
        5.2.1 甲苯对催化氧化NO的影响
        5.2.2 NO对催化降解甲苯的影响
    5.3 催化氧气协同氧化NO和甲苯反应机理
    5.4 催化剂表征
        5.4.1 物相分析
        5.4.2 氧化还原性能
        5.4.3 吸脱附性能
    5.5 本章小结
6 臭氧多种污染物一体化脱除技术在生物质电厂烟气处理中的应用
    6.1 项目概况
        6.1.1 锅炉概况
        6.1.2 生物质燃料情况
        6.1.3 臭氧多种污染物脱除工艺设计
    6.2 现场调试结果
        6.2.1 NO氧化效果
        6.2.2 O_3/NO摩尔比的影响
        6.2.3 混合效果的影响
        6.2.4 液气比的影响
        6.2.5 臭氧残留
        6.2.6 脱硝副产物
        6.2.7 烟囱出口达标排放特性
    6.3 本章小结
7 全文总结与展望
    7.1 主要研究结论总结
    7.2 本文主要创新点
    7.3 工作展望
参考文献
作者简介


【参考文献】：
期刊论文
[1]国内外挥发性有机物排放标准对比研究[J]. 竹涛,朱晓晶,牛文凤,于洋,任幸,林军.  矿业科学学报. 2020(02)
[2]VOC废气治理工程技术方案研究[J]. 王捷,许年冰,周惠红.  化工设计通讯. 2019(08)
[3]不同源挥发性有机物生成二次有机气溶胶的研究进展[J]. 刘子楠,郭斌,任爱玲.  现代化工. 2019(08)
[4]燃煤有机污染物生成排放特性与采样方法研究进展[J]. 徐静颖,卓建坤,姚强.  化工学报. 2019(08)
[5]挥发性有机物治理技术研究进展[J]. 赵恒,张学军,宋忠贤,马子昂,赵敏,赵井岗.  石油化工. 2019(03)
[6]高灰低挥发分煤空气分级燃烧特性研究[J]. 庞振洲,张清福,林伟康,杨太勇,赵砣,李森.  锅炉技术. 2019(01)
[7]生物质循环流化床锅炉臭氧脱硝试验研究[J]. 张建平,万凯迪,王荣涛,徐超群,贾卫卫,王智化.  环境工程技术学报. 2019(01)
[8]燃煤烟气中SO3迁移转化特性及其控制的研究现状及展望[J]. 李欣怡,潘丹萍,胡斌,程滕,杨林军.  化工进展. 2018(12)
[9]工业源VOCs排放特征及控制思路分析[J]. 关丽萍.  现代化工. 2018(10)
[10]环境空气挥发性有机物的特征及来源[J]. 张玲.  江西化工. 2018(04)

博士论文
[1]大气氧化及光氧化挥发性有机物生成二次有机气溶胶的研究[D]. 方文政.中国科学技术大学 2012
[2]燃煤多种污染物一体化协同脱除机理及反应射流直接数值模拟DNS的研究[D]. 王智化.浙江大学 2005

硕士论文
[1]燃煤过程中挥发性有机物排放特征研究[D]. 余化龙.华北电力大学(北京) 2018



本文编号：3183029