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铁族纳米复合催化剂对氢化镁储氢材料的催化改性及其机理研究

发布时间:2021-06-09 20:32
  氢化镁(MgH2)因其储氢容量高(7.6 wt%/110 kg H2 m-3)、可逆性好和价格低廉等优点,而被广泛认为是最具应用潜力的固态储氢材料之一。但是,高的吸放氢温度、缓慢的吸放氢动力学性能以及有限的循环稳定性严重制约着它的实际应用。研究发现,过渡金属化合物可以有效改善MgH2的储氢性能。本文在综述氢化镁国内外研究进展的基础上,利用氧化还原法和水热法制备了过渡金属硼化物(FeB和CoFeB)和过渡金属间化合物(FeNi3)与CNTs或MoSe2原位复合的纳米复合催化剂(CoB/CNTs、FeB/CNTs、CoFeB/CNTs、FeNi3/CNTs和MoSe2@FeNi3),分别采用了传统干法球磨和以环己烷(Cyclohexane,CYH)为溶剂的湿法球磨将催化剂引入MgH2中,有效提高了MgH2的吸... 

【文章来源】:浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】:161 页

【学位级别】:博士

【部分图文】:

铁族纳米复合催化剂对氢化镁储氢材料的催化改性及其机理研究


9932018年全球能源消耗量统计图[1]

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第一章绪论3的2~3倍[6]。正因氢气的以上优点和广泛使用,许多专家学者认为21世纪很可能会是“氢经济”时代,图1.2所示为氢能经济的循环示意图。具体循环为:通过水解制氢,产生的氢气作为能量载体为生产生活提供能量,氢气消耗的产物水又可以循环利用再次被水解制氢。图1.2氢能经济循环示意图[7]Figure1.2Schematicdiagramofhydrogenenergyeconomiccycle[7].1.2.2氢能的开发利用虽然氢能具有储量丰富、清洁可再生、燃烧热值高等优点,但是它的广泛应用必须要解决大规模廉价制氢,经济、合理、安全地储氢以及高效率、低成本地用氢等科学技术问题。因此,美国、日本、欧盟、韩国、加拿大、澳大利亚、印度和中国等世界上主要的国家和地区已经将发展氢能提高到了国家战略高度,并纷纷制定了各自的氢能发展和利用技术路线图。美国早在1970年就提出了“氢经济”的概念,并将氢能及其燃料电池应用作为国家战略。美国为了保持其在氢能技术上的全球领先地位,以美国能源部(DOE)为主导,每年投入大量资金进行有关氢能利用的研究。在2018年,美国参议院一致通过了“参议院第664号决议”宣布10月8日为“美国国家氢能与燃料电池纪念日”。另外,据美国燃料电池和氢能协会最新发布的《美国氢能经济路线图》显示,到2030年氢能每年可创造1400亿美元收入和70万个工作岗位,到2050年氢能每年将带来7500亿美元的收入和340万个工作岗位。目前,美国已有5000辆氢氧燃料电池车行驶在路上,近40个加氢站启动并运行。在加州奥克兰的13辆氢氧燃料电池巴士,已运行8年并保持25000小时无故障。此外,美国的许多大型企业也在极力发展氢能:通用和本田已宣布各投4250万美

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浙江大学博士学位论文6图1.3部分储氢方式的储氢性能[12]Figure1.3Hydrogenstorageperformanceofsomehydrogenstoragemethods[12].是,由于氢气具有密度低(0.089gL-1)、易燃易爆又容易逸出的特点,这就对其高效、安全的储运造成了极大困难。因此,实现2009年DOE提出的技术指标绝非易事。综上所述,发展经济、合理、安全、高效的储氢技术是氢能大规模应用的关键所在。经过广大科研工作者的共同努力,现已发展出许多类型的储氢方式,按照存在状态可以分为气态储氢、液态储氢、固态储氢以及混合储氢系统。图1.3为部分储氢方式的储氢性能。1.3.1气态储氢由于氢气在标准状态下的密度很低(0.0899gL-1),所以要达到较高密度的气态储氢就必须增加氢气的压力。然而,氢气压力越高对储氢容器的耐压强度要求就会越苛刻。较常使用的氢压15MPa容积40L的高压钢瓶仅能储存0.5kg的H2,换算成质量储氢密度仅仅为0.5wt%,体积储氢密度也只有10kgm-3。显然,这些与美国能源部对于车载储氢系统的相关指标相差甚远。所以,要想得到更高的储氢密度就必须再增大压力。图1.4是氢压与其体积储氢密度的关系图。由图可知,高压钢瓶的体积储氢密度并不是随氢压的变化成线性增加趋势。压力为35MPa时的体积储氢密度为20kgm-3,但是压力升至70MPa时该值仅仅增加到了30kgm-3。因此,对于高压钢瓶储氢即使高达70MPa的氢压依然不能满足车载储氢系统的要求。况且,氢气压缩的压力越高消耗的能量也会随之增加。此外,压力越高对于储氢系统的阀门、管路等部件的要求也会越苛刻,安全性问题也会

【参考文献】:
期刊论文
[1]Enhancement of Ti-Cr-V BCC alloys on the dehydrogenation kinetics of Li-Mg-N-H hydrogen storage materials[J]. WANG Jingchuan,LI Zhinian,LI Hualing,MI Jing,Lü Fang,WANG Shumao,LIU Xiaopeng,and JIANG Lijun General Research Institute for Nonferrous Metals,Beijing 100088,China.  Rare Metals. 2010(06)
[2]对中国能源问题的思考[J]. 江泽民.  上海交通大学学报. 2008(03)



本文编号:3221268

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