钯/金属—有机框架纳米复合材料的疏水性修饰改善多相催化性能

发布时间：2021-07-02 09:44

　　近二十年来,作为一种新型的多孔材料,金属-有机框架（MOFs）材料由于其结晶本性、可设计可调节的框架结构以及高比表面积等独特的性质,在很多领域展现出了潜在的应用前景,引起了广泛的关注。特别是,MOFs在催化应用中显示了其独特的优势,其中作为载体稳定或限域金属纳米颗粒形成的多孔复合催化剂在很多反应中都展现了优越的催化性能。本论文主要是合成了几种稳定的Pd/MOF纳米复合物,通过对其进行外表面或孔内表面的疏水化修饰来调节催化剂的表面环境,从而改善其催化性能。此外,我们选用几种不同类型的MOFs为硬模板,通过方便的高温热解获得了氮原子均匀分布的多孔碳材料作为高效的非金属催化剂。主要研究结果如下:1.作为一种相对新型的多孔材料,MOFs被证实了其在催化领域上的广泛应用。当前,大部分的研究都集中在MOFs对于金属纳米颗粒的稳定作用,而研究金属活性位点周围的表面环境对催化剂的影响还比较少。通过调节金属纳米颗粒（MNPs）/MOF表面的亲水/疏水性修饰来调节催化反应的活性和选择性的报导更是没有。我们合成了一种MOF稳定PdNPs的催化剂（具体为Pd/UiO-66）,通过用一种简单的聚二甲基硅氧烷热沉... 

【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：114 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图１．３?ＭＯＦｓ构成示意图（ＳＢＵ：次级构筑单元，Ｎｏｄｅ：金属节点，Ｌｉｎｋｅｒ：有机配体）ｔ４（）］??４??

图１．２?—些代表性的有机配体［３９】??ＳＢＵ?Ｎｏｄｅ?Ｌｉｎｋｅｒ?＾?ＭＯＦ?＾??＿＿

Ｘｕ课题组首次利用溶液浸渍法合成了双金属纳米颗粒担载的ＺＩＦ－８复合物??［４６］。如图１．４所示，作者先用溶液浸渍法在ＺＩＦ－８上担载Ａｕ纳米颗粒，然后再??用溶液浸渍法担载Ａｇ，这时Ａｇ会生长在Ａｕ纳米颗粒的表面，形成Ａｕ＠Ａｇ的??核壳结构。相反，如果先担载Ａｇ纳米颗粒再担载Ａｕ纳米颗粒，由于会发生金??属间的置换反应，会形成Ａｕ＠ＡｕＡｇ。这些合成的金属纳米颗粒大约为２－６?ｎｍ，??都比ＺＩＦ－８的孔要大，说明生成的金属纳米颗粒担载在ＺＩＦ－８的表面，这也是一??般溶液浸渍法的缺点。??Ａｐｐｒｏａｃｈ?丨：０．＞如??图１．４合成Ａｕ＠Ａｇ／ＺＩＦ－８和Ａｕ＠ＡｕＡｇ／ＺＩＦ－８的不同策略［４６】??７??

【参考文献】：
期刊论文
[1]金属有机骨架材料在催化中的应用[J]. 黄刚,陈玉贞,江海龙.  化学学报. 2016(02)



本文编号：3260232