整装金属纤维/泡沫结构化Pd、Ni基催化剂及其乙炔选择性加氢催化性能研究
发布时间:2021-07-21 15:10
乙炔选择性加氢是乙烯工业中的重要反应,能够有效去除通过石脑油裂解制备的乙烯中的微量乙炔,保障下游乙烯聚合反应的正常进行。钯(Pd)基催化剂是目前工业中的最有效的乙炔选择性加氢催化剂,但使用成本高昂。此外,乙炔加氢是强放热反应,传统粉体催化剂不利于反应热的移除,从而导致催化剂选择性和稳定性下降。因此,开发同时具备高反应性能和高导热性的乙炔选择性加氢催化剂具有重要意义。近年来,结构催化剂因其本身的高热质传递性能而得以快速发展。值得注意的是,活性位点与金属载体间的相互作用能够调节活性位点的结构,从而进一步提高催化剂的反应性能。因此,本论文以金属材料为基底,设计了多种乙炔选择性加氢结构催化剂,以实现高催化性能和高热质传递性能的有机结合。论文的主要研究内容如下:(1)Pd/AlOOH/Al-fiber结构催化剂及其乙炔选择性加氢性能研究在前期工作中,通过内源生长法制备的AlOOH/Al-fiber(Al-fiber直径:60μm)载体对负载Pd催化CO氧化偶联制草酸二甲酯反应的催化活性表现出明显的促进作用。因此,通过等体积浸渍法制备了Pd/AlOOH/Al-fiber催化剂,并应用于后加氢条件下...
【文章来源】:华东师范大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】:140 页
【学位级别】:博士
【部分图文】:
乙炔选择性加氢工艺简化流程图
1.3 乙炔加氢催化反应机理 1.3.1 乙炔的吸附 对于 Pd 基催化剂而言,乙炔加氢催化反应总体上遵循 L-H 机理。乙炔与 H2首先吸附在金属 Pd 表面,吸附态的乙炔分子与活化的 H 原子发生进一步反应。其中 H2 的活化机理较为简单,乙炔分子的吸附活化相对复杂,具有多种吸附模式。
华东师范大学博士学位论文25表2-2.本实验所使用的气体。Table2-2.Gasesusedinthisexperiments.名称分子式纯度/组成生产厂家乙烯C2H499.9%上海浦江特种气体有限公司氢气H299.999%上海浦江特种气体有限公司氢/氮混合气H2/N22/98(vol%/vol%)上海浦江特种气体有限公司乙炔/氮混合气C2H2/N21/99(vol%/vol%)上海浦江特种气体有限公司2.2实验装置及催化剂评价图2-1.乙炔加氢反应的评价装置示意图。Figure2-1.Schematicdiagramoftheapparatusforhydrogenationofacetylene.乙炔加氢反应的性能测试在微型固定床反应器中完成(如图2-1所示),反应管为长70cm、内径1.4cm的不锈钢管,催化剂用量为0.5g。催化剂床层上下两端采用石英棉支撑固定。反应前先通入纯氢气并升温至预定温度原位还原1h。还原后,待反应管降至室温,切换为反应原料气,并升温至设定温度,保持20min后采集尾气进行定量分析。后加氢条件下原料气组成为:乙烯25mL/min,
【参考文献】:
期刊论文
[1]国内外聚乙烯生产及供需情况分析预测[J]. 姜日元,齐姝婧,卢春阳,王刚,李梦涵. 化学工业. 2019(04)
[2]2018年世界乙烯行业发展状况与趋势[J]. 徐海丰. 国际石油经济. 2019(01)
[3]国内乙烯下游产品商贸发展趋势研究[J]. 王欣,庞玉兰. 石油化工技术与经济. 2018(03)
[4]烯烃生产新趋势[J]. Isma?l Amghizar,Laurien A.Vandewalle,Kevin M.Van Geem,Guy B.Marin. Engineering. 2017(02)
[5]Pd/ZnO在乙炔选择加氢反应中的不同催化机制研究(英文)[J]. 周慧然,杨小峰,王爱琴,苗澍,刘晓艳,潘晓丽,苏杨,李林,谭媛,张涛. 催化学报. 2016(05)
[6]Recent advances in selective acetylene hydrogenation using palladium containing catalysts[J]. Alan J.McCue,James A.Anderson. Frontiers of Chemical Science and Engineering. 2015(02)
本文编号:3295261
【文章来源】:华东师范大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】:140 页
【学位级别】:博士
【部分图文】:
乙炔选择性加氢工艺简化流程图
1.3 乙炔加氢催化反应机理 1.3.1 乙炔的吸附 对于 Pd 基催化剂而言,乙炔加氢催化反应总体上遵循 L-H 机理。乙炔与 H2首先吸附在金属 Pd 表面,吸附态的乙炔分子与活化的 H 原子发生进一步反应。其中 H2 的活化机理较为简单,乙炔分子的吸附活化相对复杂,具有多种吸附模式。
华东师范大学博士学位论文25表2-2.本实验所使用的气体。Table2-2.Gasesusedinthisexperiments.名称分子式纯度/组成生产厂家乙烯C2H499.9%上海浦江特种气体有限公司氢气H299.999%上海浦江特种气体有限公司氢/氮混合气H2/N22/98(vol%/vol%)上海浦江特种气体有限公司乙炔/氮混合气C2H2/N21/99(vol%/vol%)上海浦江特种气体有限公司2.2实验装置及催化剂评价图2-1.乙炔加氢反应的评价装置示意图。Figure2-1.Schematicdiagramoftheapparatusforhydrogenationofacetylene.乙炔加氢反应的性能测试在微型固定床反应器中完成(如图2-1所示),反应管为长70cm、内径1.4cm的不锈钢管,催化剂用量为0.5g。催化剂床层上下两端采用石英棉支撑固定。反应前先通入纯氢气并升温至预定温度原位还原1h。还原后,待反应管降至室温,切换为反应原料气,并升温至设定温度,保持20min后采集尾气进行定量分析。后加氢条件下原料气组成为:乙烯25mL/min,
【参考文献】:
期刊论文
[1]国内外聚乙烯生产及供需情况分析预测[J]. 姜日元,齐姝婧,卢春阳,王刚,李梦涵. 化学工业. 2019(04)
[2]2018年世界乙烯行业发展状况与趋势[J]. 徐海丰. 国际石油经济. 2019(01)
[3]国内乙烯下游产品商贸发展趋势研究[J]. 王欣,庞玉兰. 石油化工技术与经济. 2018(03)
[4]烯烃生产新趋势[J]. Isma?l Amghizar,Laurien A.Vandewalle,Kevin M.Van Geem,Guy B.Marin. Engineering. 2017(02)
[5]Pd/ZnO在乙炔选择加氢反应中的不同催化机制研究(英文)[J]. 周慧然,杨小峰,王爱琴,苗澍,刘晓艳,潘晓丽,苏杨,李林,谭媛,张涛. 催化学报. 2016(05)
[6]Recent advances in selective acetylene hydrogenation using palladium containing catalysts[J]. Alan J.McCue,James A.Anderson. Frontiers of Chemical Science and Engineering. 2015(02)
本文编号:3295261
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