四氧化三铁及其金银纳米复合物的光学特性研究

发布时间：2017-04-27 02:03

  本文关键词：四氧化三铁及其金银纳米复合物的光学特性研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：四氧化三铁(Fe3O4)及其贵金属金银杂化复合物由于其独特的光学性质,如光限幅、表面增强的磁旋光和双光子荧光镜像等,近年来是科学和技术研究的热点之一。到目前为止,四氧化三铁以及金银四氧化三铁复合物的吸收谱及近电场的系统研究还比较欠缺。本文中,我们理论上研究了各种形貌尺寸的四氧化三铁纳米粒子的吸收谱和局域电场的变化规律,给出了初步的实验验证。并以此为基础,理论上研究了金-四氧化三铁(Au-Fe3O4)和银-四氧化三铁(Ag-Fe3O4)二聚体的表面等离子体共振电场增强效应以及银-四氧化三铁-金(Ag-Fe3O4-Au)三聚体在单色平面光驱动下的动力学特性。具体工作如下:研究了四氧化三铁纳米粒子的吸收效率和局域电场的变化规律与物理机制。采用离散偶极子近似计算了Fe3O4纳米球、纳米立方体、纳米圆柱体和纳米盘的吸收效率以及局域表面电场分布,并利用电静态近似理论来验证和解释离散偶极子近似的计算结果。四氧化三铁纳米粒子的吸收效率和吸收峰的位置与入射光的波长、粒子形貌尺寸、粒子取向以及周围环境介质折射率密切相关。结果表明其吸收效率随粒子有效半径的增大而增大,并且粒子周围介质折射率增大,两个吸收峰均发生红移。目标粒子相对入射光取向不同,对应的退极化因子不同,随之产生的吸收效率和吸收峰的位置会发生变化。增大粒子纵横比和环境介质折射率可以使吸收峰位置的红移达到最大。另外,对于四氧化三铁纳米粒子,表面电场极大值的实部大于虚部,而四氧化三铁极化率的实部与电场极大值的实部线性相关,因此表面电场极大值的变化趋势和四氧化三铁极化率的实部类似。提出并实现了氧化沉淀法及改进的共沉淀法两种新的合成四氧化三铁纳米粒子的方法。利用这两种方法制备出的球状四氧化三铁纳米粒子粒径尺寸分别在10.7±2.0 nm和9.6±1.9 nm。改进的共沉淀法用煤油和b支链伯醇的有机混合物作为稳定剂,用以控制生成粒子的粒径并提高分散性。氧化沉淀法采用氯化亚铁-乙醇胺-双氧水系统来合成Fe3O4纳米粒子,该方法的优点是非常简单有效。合成出的四氧化三铁纳米粒子的平均晶粒尺寸和饱和磁化强度随反应溶液的PH值和反应温度的增大而增加。另外,对于粒径10 nm左右的球状四氧化三铁粒子,实验测量的消光谱和我们理论计算的结果基本上保持一致。首次利用电偶极子振动模型来阐明金属纳米球/非金属二聚体体系的电场增强效应。作为单体到核壳结构的中间产物,金-四氧化三铁和银-四氧化三铁二聚体表现出显著的等离子体电场增强效应。我们利用离散偶极子近似系统研究了入射光波长、粒子取向和金银纳米粒子大小对Fe3O4内部电场的增强效应的影响。结果表明纵向模式中大于等于表面等离子体共振波长时电场增强效应是正的,横向模式中在非共振区电场增强效应是负的。纵向模式中在表面等离子体共振波长附近可以得到最大的电场增强效应。值得注意的是,当我们估算此二聚体的电场增强因子时不能忽略四氧化三铁纳米粒子的存在,因为在二聚体结构中金银纳米球的增强电场幅度和分布都因四氧化三铁纳米粒子的存在而改变。另外,银纳米球的反转电场分布是由于银消失的介电常数导致的,此时其极化率的实部是负的。构建了银-四氧化三铁-金异质三聚体并研究了其在单色平面光辐照下的动力学性质。我们利用离散偶极子近似计算了Ag-Fe3O4-Au异质三聚体在单色平面光束下的扭矩效率因子、取向平均扭矩效率因子和稳态角速率。结果表明在银的表面等离子体共振波长下,由辐射压引起的扭矩可以使Ag-Fe3O4-Au纳米球或立方体三聚体持续不断地顺时针或逆时针转动。当入射辐射功率达到I=108-109 W/m2,三聚体粒子的最大稳态角速率可以达到103-104 rad/s。Ag-Fe3O4-Au纳米球和立方体三聚体其稳态角速率曲线的半峰宽分别约为35和68 nm。当入射辐射压能提供持续不断的驱动力,这种三聚体阵列可以作为微观搅拌器或潜在的纳米尺度内的等离子体发动机。同时,我们也讨论了布朗转动和光泳力对三聚体动力学性质的影响。
【关键词】：吸收谱 离散偶极子近似 局域表面等离子体共振 电场增强效应 扭矩效率因子
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.1
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第1章 绪论12-26
• 1.1 课题背景12-13
• 1.2 Fe_3O_4概述13-14
• 1.3 Fe_3O_4粒子的制备及其光学性质的研究现状14-17
• 1.4 Au/Fe_3O_4和Ag/Fe_3O_4复合物表面增强的光学性质的研究现状17-21
• 1.5 光控Au和Ag粒子以及光致Au/和Ag/Fe_3O_4复合物旋转的研究现状 .. 101.6 本文的主要研究内容及研究的目的和意义21-24
• 1.6 本文的主要研究内容及研究的目的和意义24-26
• 第2章 Fe_3O_4纳米粒子的吸收谱和局域电场的研究26-58
• 2.1 引言26-27
• 2.2 理论分析方法27-30
• 2.2.1 离散偶极子近似27-29
• 2.2.2 电静态近似29-30
• 2.3 Fe_3O_4纳米粒子的吸收谱30-50
• 2.3.1 Fe_3O_4纳米球和纳米立方体的吸收谱30-34
• 2.3.2 Fe_3O_4纳米圆柱体和纳米盘的吸收谱34-41
• 2.3.3 Fe_3O_4纳米球的制备和吸收谱41-50
• 2.4 Fe_3O_4纳米粒子的局域电场分布50-53
• 2.5 结果与讨论53-56
• 2.6 本章小结56-58
• 第3章 Au-Fe_3O_4和Ag-Fe_3O_4二聚体的表面等离子体共振电场增强效应58-78
• 3.1 引言58-60
• 3.2 Fe_3O_4与贵金属(Au和Ag）纳米粒子的介电常数60-63
• 3.3 Au-Fe_3O_4和Ag-Fe_3O_4二聚体的吸收谱63-65
• 3.4 Au-Fe_3O_4和Ag-Fe_3O_4二聚体的电场增强效应65-75
• 3.4.1 Au-Fe_3O_4和Ag-Fe_3O_4二聚体的结构和局域电场分布65-68
• 3.4.2 电场增强因子与入射光波长的关系68-71
• 3.4.3 电场增强因子与入射光偏振方向的关系71-74
• 3.4.4 Ag-Fe_3O_4二聚体的平均电场增强因子74-75
• 3.5 结果与讨论75-76
• 3.6 本章小结76-78
• 第4章 Ag-Fe_3O_4-Au三聚体在单色平面光辐照下的定向旋转78-98
• 4.1 引言78-79
• 4.2 理论分析方法79-80
• 4.3 Ag-Fe_3O_4-Au异质三聚体的结构80-82
• 4.4 Fe_3O_4和贵金属（Au和Ag）在单色平面光束辐照下的辐射压82-85
• 4.5 Ag-Fe_3O_4-Au三聚体在单色平面光束辐照下的扭矩效率因子85-91
• 4.6 Ag-Fe_3O_4-Au三聚体在单色平面光束辐照下的角速率91-93
• 4.7 结果与讨论93-96
• 4.8 本章小结96-98
• 结论98-101
• 参考文献101-113
• 攻读博士学位期间发表的论文及其它成果113-115
• 致谢115-116
• 个人简历116

  本文关键词：四氧化三铁及其金银纳米复合物的光学特性研究，，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：329667