基于小分子信号放大的简便电化学传感器构建及分析应用
发布时间：2021-07-23 21:41
1绪论本论文首先介绍几种小分子物质的特性及检测方法,然后对电化学传感器的概述、分类及电化学方法进行详细介绍,重点介绍信号放大技术的进展。最后,简要介绍本论文的主要研究目的及研究内容。2基于血红素信号放大用于同时检测抗坏血酸、多巴胺、尿酸的电化学方法研究本章通过电化学沉积的方法将电活性物质血红素（Heme）、二茂铁半胱氨酸衍生物Fc[CO-Cys（Trt）-OMe]2[简写Fc（Cys）2],Fc[CO-Glu-Cys-Gly-OH][简写Fc-ECG]直接修饰于玻碳电极（GCE）上,制备三种传感器,如Heme/GCE、Fc（Cys）2/GCE、Fc-ECG/GCE,采用SEM、TEM和DPV方法对制备的传感器进行表征,并考察了传感器对抗坏血酸、多巴胺、尿酸的电催化活性,实验结果表明,传感器Heme/GCE具有良好的电催化活性,可实现三者（抗坏血酸、多巴胺、尿酸）氧化峰分离和信号放大,基于此建立一种同时检测抗坏血酸、多巴胺、尿酸的电化学方法,抗坏血酸、多巴胺、尿酸的线性范围分别是10-50,5-20和2.5-20μmol·...
【文章来源】：广西师范大学广西壮族自治区
【文章页数】：129 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
电化学传感器检测原理示意图
糖(Cs)等天然的溶胶状高聚物。本法操作简单，所需实验条件较温和，固定的生物分子较牢固，且聚合物膜的厚度和孔径可控；但由于没有共价键合作用，生物分子脱落的可能性较大。共价键合法是先将电极表面预处理，引入键合基，然后通过化学反应把预定功能团键合在电极表面。例如，Wu等[46]采用共价键合法，将新亚甲基蓝键合于邻苯二醛活化过的电极表面，制备了HRP-PePAb/NMB/GCE传感器，构建原理如图1-2所示，传感器用于检测牛奶中的青霉素残留。该方法与吸附、包埋法相比，具有更好的稳定性，但操作过程复杂、成本较高。图1-2HRP-PePAb/NMB/GCE传感器构建原理图[46]定向固定法是基于蛋白A或蛋白G能和免疫球蛋白(IgG)的特异性结合[47-49]，将抗体分子定向固定在电极表面，使抗体与抗原决定簇活性中心的Fab段远离载体而伸向外端，避免了固定时生物分子取向的随机性，因而定向固定的生物分子活性高，有利于提高分析的灵敏度。层层自组装法是通过化学键合或静电吸附作用等分子间的作用力，自然地在敏感界面上形成高度有序的膜。例如，Wang等[50]以聚苯胺（PANI）纳米粒子和羧酸功能化多壁碳纳米管（MWNTs-COOH）为原料，采用层层组装的方法，在氧化铟锡（ITO）板上靠静电相互作用成功地组装成均匀分布的薄膜，组装的MWNT-COOH/PANI/ITO电化学传感器对硝苯地平（NIF）的电化学氧化具有协同效应，与裸电极相比，NIF在MWNT-COOH/PANI/ITO上的氧化电位降低了约170mv。同样地，Wang等[51]采用层层组装方法将铜纳米粒子与二氧化锰多壁碳
广西师范大学博士学位论文5纳米管构建了一种新型非酶葡萄糖电化学传感器，如图1-3所示，Cu/MnO2/MWCNTs/GCE非酶葡萄糖传感器对葡萄糖氧化具有电催化活性。该方法操作简单易行，稳定性好，而且几种材料通过层层自组装后催化活性优于各单独材料，具有协同放大信号的功能，被广泛应用到电化学传感器的构建中。图1-3Cu/MnO2/MWCNTs的制备示意图[51]1.3.2电化学传感器的分类电化学传感器根据不同的分类标准，可以将其分为不同类型。按照检测对象不同，电化学传感器分类见表1-1。其中电化学生物传感器是电化学传感器的重要分支，基于本论文主要研究对象为小分子物质，有些是生理活性物质，接下来主要介绍电化学生物传感器的几种分类方法，分别根据识别元件、电活性物质来源、反应模式、信号变化的不同来进行分类。表1-2列出了部分电化学生物传感器的分析应用及主要特点。表1-1根据检测对象分类传感器类型主要特点分析物参考文献电化学气体传感器也称气敏传感器，是指利用各种化学、物理作用将气体组分、浓度按一定规律转换后以电信号输出的传感器件。CO、SO2、NO[52-56]电化学离子传感器利用固定在敏感膜上的离子识别材料有选择性地结合被传感的离子，引起的膜电位或膜电流的改变。NO3-、Cl-、F-、Ca2+、NH4+等[57-59]电化学生物传感器通过将电化学技术和生物技术结合在一起的一种分析技术，通过测量相关生物分子的电化学信号而实现检测的传感器。AA、DA、UA、FA、BPA、HCG、CRP、mRNA[60-62]1.3.2.1根据识别元件分类根据固定到传感界面的识别元件不同，电化学生物传感器可以分为七种。简单介绍免疫和适体传感器。电化学免疫传感器是将抗体或抗原作为分子识别元件，基于抗原抗体之间高
【参考文献】：
期刊论文
[1]基于二茂铁功能化的石墨烯免标记的电化学生物传感器及核酸扩增技术实现对弧菌dsDNA的灵敏检测[J]. 邱志伟,接贵芬. 青岛科技大学学报(自然科学版). 2019(05)
[2]Low-overpotential selective reduction of CO2 to ethanol on electrodeposited CuxAuy nanowire arrays[J]. Weiwei Zhu,Kuangmin Zhao,Suqin Liu,Min Liu,Feng Peng,Pengda An,Binhao Qin,Huimin Zhou,Hongmei Li,Zhen He. Journal of Energy Chemistry. 2019(10)
[3]基于纳米结构的电化学传感器同时测定溶液中异丙肾上腺素、尿酸和叶酸的浓度(英文)[J]. Mohammad Mazloum-Ardakani,Fariba Sabaghian,Alireza Khoshroo,Hossein Naeimi. 催化学报. 2014(04)
[4]基于分子印迹电聚合膜的双酚A电化学传感器[J]. 张进,徐岚,王亚琼,吕瑞红. 分析化学. 2009(07)
[5]Morphine enhances purine nucleotide catabolism in vivo and in vitro[J]. Chang LIU Jian-kai LIU Mu-jie KAN Lin GAO Hai-ying FU Hang ZHOU Min HONG~1 Department of Biochemistry and Molecular Biology,Basic Medical School,Jilin University,Jilin 130021,China. Acta Pharmacologica Sinica. 2007(08)
[6]二茂铁标记DNA电化学探针的研制及性质研究[J]. 徐春,蔡宏,何品刚,方禹之. 高等学校化学学报. 2001(09)
博士论文
[1]食品中双酚A检测用新型电化学传感器的研究[D]. 周玲.浙江大学 2014
本文编号：3300090
【文章来源】：广西师范大学广西壮族自治区
【文章页数】：129 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
电化学传感器检测原理示意图
糖(Cs)等天然的溶胶状高聚物。本法操作简单，所需实验条件较温和，固定的生物分子较牢固，且聚合物膜的厚度和孔径可控；但由于没有共价键合作用，生物分子脱落的可能性较大。共价键合法是先将电极表面预处理，引入键合基，然后通过化学反应把预定功能团键合在电极表面。例如，Wu等[46]采用共价键合法，将新亚甲基蓝键合于邻苯二醛活化过的电极表面，制备了HRP-PePAb/NMB/GCE传感器，构建原理如图1-2所示，传感器用于检测牛奶中的青霉素残留。该方法与吸附、包埋法相比，具有更好的稳定性，但操作过程复杂、成本较高。图1-2HRP-PePAb/NMB/GCE传感器构建原理图[46]定向固定法是基于蛋白A或蛋白G能和免疫球蛋白(IgG)的特异性结合[47-49]，将抗体分子定向固定在电极表面，使抗体与抗原决定簇活性中心的Fab段远离载体而伸向外端，避免了固定时生物分子取向的随机性，因而定向固定的生物分子活性高，有利于提高分析的灵敏度。层层自组装法是通过化学键合或静电吸附作用等分子间的作用力，自然地在敏感界面上形成高度有序的膜。例如，Wang等[50]以聚苯胺（PANI）纳米粒子和羧酸功能化多壁碳纳米管（MWNTs-COOH）为原料，采用层层组装的方法，在氧化铟锡（ITO）板上靠静电相互作用成功地组装成均匀分布的薄膜，组装的MWNT-COOH/PANI/ITO电化学传感器对硝苯地平（NIF）的电化学氧化具有协同效应，与裸电极相比，NIF在MWNT-COOH/PANI/ITO上的氧化电位降低了约170mv。同样地，Wang等[51]采用层层组装方法将铜纳米粒子与二氧化锰多壁碳
广西师范大学博士学位论文5纳米管构建了一种新型非酶葡萄糖电化学传感器，如图1-3所示，Cu/MnO2/MWCNTs/GCE非酶葡萄糖传感器对葡萄糖氧化具有电催化活性。该方法操作简单易行，稳定性好，而且几种材料通过层层自组装后催化活性优于各单独材料，具有协同放大信号的功能，被广泛应用到电化学传感器的构建中。图1-3Cu/MnO2/MWCNTs的制备示意图[51]1.3.2电化学传感器的分类电化学传感器根据不同的分类标准，可以将其分为不同类型。按照检测对象不同，电化学传感器分类见表1-1。其中电化学生物传感器是电化学传感器的重要分支，基于本论文主要研究对象为小分子物质，有些是生理活性物质，接下来主要介绍电化学生物传感器的几种分类方法，分别根据识别元件、电活性物质来源、反应模式、信号变化的不同来进行分类。表1-2列出了部分电化学生物传感器的分析应用及主要特点。表1-1根据检测对象分类传感器类型主要特点分析物参考文献电化学气体传感器也称气敏传感器，是指利用各种化学、物理作用将气体组分、浓度按一定规律转换后以电信号输出的传感器件。CO、SO2、NO[52-56]电化学离子传感器利用固定在敏感膜上的离子识别材料有选择性地结合被传感的离子，引起的膜电位或膜电流的改变。NO3-、Cl-、F-、Ca2+、NH4+等[57-59]电化学生物传感器通过将电化学技术和生物技术结合在一起的一种分析技术，通过测量相关生物分子的电化学信号而实现检测的传感器。AA、DA、UA、FA、BPA、HCG、CRP、mRNA[60-62]1.3.2.1根据识别元件分类根据固定到传感界面的识别元件不同，电化学生物传感器可以分为七种。简单介绍免疫和适体传感器。电化学免疫传感器是将抗体或抗原作为分子识别元件，基于抗原抗体之间高
【参考文献】：
期刊论文
[1]基于二茂铁功能化的石墨烯免标记的电化学生物传感器及核酸扩增技术实现对弧菌dsDNA的灵敏检测[J]. 邱志伟,接贵芬. 青岛科技大学学报(自然科学版). 2019(05)
[2]Low-overpotential selective reduction of CO2 to ethanol on electrodeposited CuxAuy nanowire arrays[J]. Weiwei Zhu,Kuangmin Zhao,Suqin Liu,Min Liu,Feng Peng,Pengda An,Binhao Qin,Huimin Zhou,Hongmei Li,Zhen He. Journal of Energy Chemistry. 2019(10)
[3]基于纳米结构的电化学传感器同时测定溶液中异丙肾上腺素、尿酸和叶酸的浓度(英文)[J]. Mohammad Mazloum-Ardakani,Fariba Sabaghian,Alireza Khoshroo,Hossein Naeimi. 催化学报. 2014(04)
[4]基于分子印迹电聚合膜的双酚A电化学传感器[J]. 张进,徐岚,王亚琼,吕瑞红. 分析化学. 2009(07)
[5]Morphine enhances purine nucleotide catabolism in vivo and in vitro[J]. Chang LIU Jian-kai LIU Mu-jie KAN Lin GAO Hai-ying FU Hang ZHOU Min HONG~1 Department of Biochemistry and Molecular Biology,Basic Medical School,Jilin University,Jilin 130021,China. Acta Pharmacologica Sinica. 2007(08)
[6]二茂铁标记DNA电化学探针的研制及性质研究[J]. 徐春,蔡宏,何品刚,方禹之. 高等学校化学学报. 2001(09)
博士论文
[1]食品中双酚A检测用新型电化学传感器的研究[D]. 周玲.浙江大学 2014
本文编号：3300090
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