钙钛矿铁电氧化物界面的原子及电子结构表征
发布时间：2021-10-25 04:26
在强关联复杂氧化物体系中,电荷、自旋、轨道以及晶格等自由度共存且相互作用,产生了一系列相互竞争的新奇物理响应,包括高温超导、金属-绝缘体转变、巨磁阻效应、（反）铁磁以及多铁等物理性质。研究铁电氧化物异质界面以及界面位错区域的原子结构与电子结构,对于优化改进材料体系以及加深对材料物理机理的理解是非常重要。而球差校正透射电镜以及单色器、高速能谱探头等技术的发展,为原子尺度下研究材料结构信息和电子信息提供了一个强有力的工具。PbTiO3为代表的钙钛矿铁电氧化物,是铁电、压电材料研究中的热点关注对象。常规的PTO基异质外延薄膜衬底为多畴态,对于利用单畴PTO衬底存在的静电力进行性能调制的研究目前还较少。因此,单畴PTO/STO异质界面处是否会由于静电力的作用发生电子重构与电荷转移等现象,外延生长了STO薄膜以后基底的退极化场如何屏蔽,屏蔽电荷的来源等,都是该体系十分值得研究的一系列科学问题。此外,（010）晶面PTO与STO由于6.4%失配度的存在,尚未有文献报道该晶面异质结的生长。该异质界面是否会存在未完全释放的应变,该应变又将对于界面附近材料的电荷分布与局域相结构产生...
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：110 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
理想钙钛矿氧化物（ABO3）结构示意图
浙江大学博士学位论文4钙钛矿结构氧化物具有一系列丰富的物理特性。钙钛矿铁电晶体在收到一定方向的外力作用下发生变形，内部会产生自发极化现象，即正压电效应；晶体在外加电场的作用下，会产生应变，即逆压电效应；铁电材料的自发极化强度会随外界温度的改变而发生变化，从而在材料的正负极化面两端产生电压，即热释电效应。由于它们具有独特的介电、压电、热电以及电-光等物理性质，铁电薄膜可应用于制备各种电子和电-光器件，如非易失性存储器，传感器，MEMS器件，光波导，显示器件及自旋电子学器件等[48-49]。图1.2铁电体自由能与自发极化示意图。图中所示为四方相PbTiO3，极化向上与极化向下能量相等。Figure1.2Freeenergyvs.polarizationinferroelectrics.Here,theferroelectrictetragonalPbTiO3canadoptoneoftwodegeneratepolarizationalongthe[001]axistominimizeitsfreeenergy.1.2.2钙钛矿铁电氧化物异质结的界面结构及其物理性质当将两种复杂氧化物生长在一起，他们的界面将会出现很多新奇的现象。如图1.3中所示，复杂氧化物界面处出现的丰富物理现象，一般都来源于它们的电荷、轨道、自旋以及晶格等自由度之间的相互作用。通过对称性破缺、电荷转移、静电力耦合、应变以及阻挫等效果，在不同的氧化物之间的界面上，这些相互作用可以被调节，从而诱导产生新的物理现象[50]。在界面处最明显的效应是对称性的改变导致的电子和结构性质的改变，这点与表面效应有所类似。表面与界面的
第一章绪论7当LAO薄膜厚度超过3个单胞时，界面会转化为金属态，也就是所谓的二维电子气（2DEGs）[61]。研究人员最早是在一个15个单胞厚度的LAO样品上测量了界面电阻随温度的变化趋势，测量得出界面载流子迁移率为20cm2V-1S-1，如图1.5c所示[33]。图1.4Ti3+组分在LaTiO3单原子层以及双原子层附近的分布.(a)La元素以及Ti3+的EELS信号强度分布(b)单层以及双层的Ti3+信号衰减(c)双层LaTiO3的EELS谱（灰）的Ti4+（红）与Ti3+（蓝）标准谱拟合结果[57]Figure1.4SpatialdistributionoftheTi3+signalinthevicinityoftheLaTiO3layerandbilayer.(a)EELSprofilesforLaandTirecordedacrossaLaTiO3monolayer.(b)ThedecayoftheTi3+signalawayfromtheLaTiO3monolayerandbilayer.(c)TheexperimentalTiLedge(greylines)andcolouredlinesshowingfitstothereferencespectraforTi4+(red)andTi3+(blue).[57]这种金属-绝缘体转变只有在STO的截止面为TiO2原子面时才会发生[33]。这个实验结果引发了对该现象的广泛的研究兴趣[22]。研究人员们进行了大量的实验以及理论研究来表征该体系的特性以及探究界面载流子的来源。这是由于研究人员预期，在复杂氧化物界面发现的二维电子气会表现出一系列不同于半导体异质结的新奇物理性质。之后的研究证明，该体系确实存在很多新现象。在温度降至低于0.3K以后，在该界面发现了一个二维的超导态[35]。同时发现该二维电子气的电导率可以通过宏观上一个电场来调控[61-62]，也可以在纳米尺度上通过原子
本文编号：3456646
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：110 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
理想钙钛矿氧化物（ABO3）结构示意图
浙江大学博士学位论文4钙钛矿结构氧化物具有一系列丰富的物理特性。钙钛矿铁电晶体在收到一定方向的外力作用下发生变形，内部会产生自发极化现象，即正压电效应；晶体在外加电场的作用下，会产生应变，即逆压电效应；铁电材料的自发极化强度会随外界温度的改变而发生变化，从而在材料的正负极化面两端产生电压，即热释电效应。由于它们具有独特的介电、压电、热电以及电-光等物理性质，铁电薄膜可应用于制备各种电子和电-光器件，如非易失性存储器，传感器，MEMS器件，光波导，显示器件及自旋电子学器件等[48-49]。图1.2铁电体自由能与自发极化示意图。图中所示为四方相PbTiO3，极化向上与极化向下能量相等。Figure1.2Freeenergyvs.polarizationinferroelectrics.Here,theferroelectrictetragonalPbTiO3canadoptoneoftwodegeneratepolarizationalongthe[001]axistominimizeitsfreeenergy.1.2.2钙钛矿铁电氧化物异质结的界面结构及其物理性质当将两种复杂氧化物生长在一起，他们的界面将会出现很多新奇的现象。如图1.3中所示，复杂氧化物界面处出现的丰富物理现象，一般都来源于它们的电荷、轨道、自旋以及晶格等自由度之间的相互作用。通过对称性破缺、电荷转移、静电力耦合、应变以及阻挫等效果，在不同的氧化物之间的界面上，这些相互作用可以被调节，从而诱导产生新的物理现象[50]。在界面处最明显的效应是对称性的改变导致的电子和结构性质的改变，这点与表面效应有所类似。表面与界面的
第一章绪论7当LAO薄膜厚度超过3个单胞时，界面会转化为金属态，也就是所谓的二维电子气（2DEGs）[61]。研究人员最早是在一个15个单胞厚度的LAO样品上测量了界面电阻随温度的变化趋势，测量得出界面载流子迁移率为20cm2V-1S-1，如图1.5c所示[33]。图1.4Ti3+组分在LaTiO3单原子层以及双原子层附近的分布.(a)La元素以及Ti3+的EELS信号强度分布(b)单层以及双层的Ti3+信号衰减(c)双层LaTiO3的EELS谱（灰）的Ti4+（红）与Ti3+（蓝）标准谱拟合结果[57]Figure1.4SpatialdistributionoftheTi3+signalinthevicinityoftheLaTiO3layerandbilayer.(a)EELSprofilesforLaandTirecordedacrossaLaTiO3monolayer.(b)ThedecayoftheTi3+signalawayfromtheLaTiO3monolayerandbilayer.(c)TheexperimentalTiLedge(greylines)andcolouredlinesshowingfitstothereferencespectraforTi4+(red)andTi3+(blue).[57]这种金属-绝缘体转变只有在STO的截止面为TiO2原子面时才会发生[33]。这个实验结果引发了对该现象的广泛的研究兴趣[22]。研究人员们进行了大量的实验以及理论研究来表征该体系的特性以及探究界面载流子的来源。这是由于研究人员预期，在复杂氧化物界面发现的二维电子气会表现出一系列不同于半导体异质结的新奇物理性质。之后的研究证明，该体系确实存在很多新现象。在温度降至低于0.3K以后，在该界面发现了一个二维的超导态[35]。同时发现该二维电子气的电导率可以通过宏观上一个电场来调控[61-62]，也可以在纳米尺度上通过原子
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