有机污染物生物富集与鱼体内临界浓度关系的研究

发布时间：2017-05-05 14:18

  本文关键词：有机污染物生物富集与鱼体内临界浓度关系的研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：有机污染物在鱼体中生物富集因子及其毒性临界浓度是有机污染物生态风险评价的重要指标,对它们的研究不但有助于评价有机污染物对鱼的潜在危害及毒性效应,还有助于分析有机污染物的毒性作用机理。建立一个简单可靠的生物富集因子预测模型是研究有机污染物临界浓度的基础,而有机化合物在生物体内的临界靶位效应浓度能够反映有机化合物在生物体内的固有浓度,并与暴露途径无关,因此基于暴露途径和毒性作用模式研究有机污染在鱼体内临界浓度,有助于深入地探讨有机污染物对鱼的毒性作用机理,为有机污染物的生态风险评价提供理论基础和科学依据。本文研究了有机污染物对鱼体生物富集因子与疏水性的关系,建立了生物富集因子与疏水性的线性和非线性模型,深入地讨论了有机污染物在生物富集过程中的影响因素;研究了不同暴露途径和不同毒性作用模式下的体内毒性,分析了生物富集因子与临界浓度的关系;测定邻二硝基苯在斑马鱼体内的急性毒性和临界浓度。论文取得了以下的研究结果:(1)研究1088种有机污染物的生物富集因子与分子描述符间的关系,结果表明生物富集因子与疏水性间存在线性和非线性关系。对于疏水性化合物,鱼体内的类脂物是其主要的富集点,有机化合物的疏水性是生物富集的主要驱动力,生物富集因子随着疏水性的增加而增加,二者之间存在线性关系。但是对于亲水性化合物,鱼体内的类脂物不是其主要富集部位,和类脂物相比,其他组织或器官对亲水性化合物的吸收起着主要作用,导致亲水性化合物生物富集因子与疏水性无关,接近于一常数。对于高疏水性化合物,随着疏水性的增加,在水中的生物可用性降低,导致生物富集因子逐渐降低。根据生物富集因子与疏水性的关系,通过非线性回归分析,发现应用高斯模型可以很好地描述有机污染物的生物富集因子与疏水性间的非线性关系。模型检验结果表明非线性模型具有很好的拟合度,与EPI Suite软件中生物富集因子预测方法相比,所建立的非线性模型简单实用,只使用了一个分子描述符。在此基础上,探讨了一些化合物的生物富集因子产生误差的原因可能是亲水性化合物的富集机理不同、高疏水性化合物的溶解度较低、溶解态的有机磷酸盐类的新陈代谢、辛醇/水分配系数的计算方法等因素均可导致生物富集预测和实测的不准确。(2)通过研究有机污染物对鱼的水环境暴露急性毒性数据(LC50)和腹腔注射毒性数据(LD50),探讨了有机污染物在鱼体内的毒性效应与暴露途径的关系。结果表明LD50与临界浓度均不随疏水性的变化而变化,而LC50与疏水性具有较好的相关性。同时发现LC50与LD50具有较差的相关性,但是在引入疏水性参数之后二者的相关性得到了明显改善,表明暴露途径可以显著地影响有机污染物对鱼的毒性。研究发现对于弱惰性化合物和反应型化合物,LD50的平均值与临界浓度的平均值接近,但是基线化合物LD50的平均值高于临界浓度的平均值,产生这种差异的原因是由于鱼体内的类脂物是基线化合物的主要作用部位,基线化合物通过腹腔注射进入到鱼体内之后很容易在脂质上累积,导致到达靶器官的浓度较低,因此LD50与临界浓度有一定的差异。根据生物富集因子计算的临界浓度表明,基线和弱惰性化合物的临界浓度在较小的范围内变化,而反应型化合物的临界浓度变化较大,并且临界浓度值较低。研究不同毒性作用模式下的生物富集因子与临界浓度的关系表明,临界浓度与生物富集因子具有密切的相关性,通过比较临界浓度的计算值和实测值,发现大多数的有机化合物实测值与计算值接近,但是仍然有一些化合物的临界浓度计算值与实测值存在一定的误差,产生这些误差的原因可能是有机体的大小,脂含量差异,代谢转化,暴露时间不同,LC50的实验误差等。(3)通过实验测定了邻二硝基苯在斑马鱼体内的96 h急性毒性和临界浓度。结果表明邻二硝基苯具有较高的毒性,易发生还原反应和亲核取代反应。生物富集比率随着邻二硝基苯在水中浓度的增加而降低,并且均小于模型预测的生物富集因子。产生这种差异的原因是生物富集实验的浓度通常远远低于毒性实验的浓度所致,同时暴露时间也会对生物富集因子与生物富集比率产生影响,生物富集比率是96 h条件下测定的,而生物富集因子通常是在平衡状态下得到的,其时间可能会远远大于96 h。与生物富集因子相比,根据生物富集比率计算的临界浓度更接近于临界浓度实测值。
【关键词】：有机污染物 生物富集因子 临界浓度 暴露途径 疏水性
【学位授予单位】：东北师范大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X171.5;X503.225
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第1章 前言11-19
• 1.1 定量结构-活性关系（QSAR）简述12-14
• 1.1.1 有机污染物QSAR模型的建立12-13
• 1.1.2 QSAR模型的机理13
• 1.1.3 QSAR模型的应用域13
• 1.1.4 QSAR模型的表征13-14
• 1.2 有机污染物对鱼体生物富集的QSAR研究14-16
• 1.3 有机污染物对鱼体毒性作用机理研究16
• 1.4 不同暴露途径下有机污染物在鱼体内毒性的研究16-17
• 1.5 目前研究存在的问题17
• 1.6 研究目的与内容17-19
• 第2章 有机污染物在鱼体内生物富集因子与疏水性的关系19-32
• 2.1 引言19
• 2.2 材料与方法19-21
• 2.2.1 生物富集数据19-20
• 2.2.2 分子描述符20-21
• 2.2.3 统计分析21
• 2.3 结果与讨论21-30
• 2.3.1 非离子型化合物的生物富集因子与疏水性的关系21-23
• 2.3.2 生物富集因子线性和非线性模型的建立23-24
• 2.3.3 模型检验24-25
• 2.3.4 生物富集因子与疏水性间存在非线性关系的原因25-27
• 2.3.5 生物富集因子的影响因素27-30
• 2.4 本章小结30-32
• 第3章 有机污染物在鱼体内临界浓度及影响因素32-38
• 3.1 引言32
• 3.2 临界浓度的计算32-34
• 3.3 不同毒性作用模式的临界浓度34-35
• 3.3.1 麻醉型化合物的临界浓度34
• 3.3.2 反应型化合物的临界浓度34-35
• 3.4 临界浓度的影响因素35-37
• 3.4.1 BCF和log.K_ow的关系35
• 3.4.2 有机体的大小35-36
• 3.4.3 脂含量36
• 3.4.4 代谢转化36
• 3.4.5 暴露时间36-37
• 3.4.6 LC_50数据的准确性37
• 3.5 本章小结37-38
• 第4章 不同暴露途径下临界浓度与生物富集因子的关系38-58
• 4.1 引言38
• 4.2 材料与方法38-43
• 4.2.1 生物数据38-42
• 4.2.2 生物富集因子42
• 4.2.3 分子描述符42
• 4.2.4 统计分析方法42
• 4.2.5 毒性作用模式判定42-43
• 4.3 结果43-50
• 4.3.1 毒性作用模式43-44
• 4.3.2 急性毒性（LC_50、LD_50）与log.K_ow的关系44-45
• 4.3.3 急性毒性LD_50与LC_50的关系45
• 4.3.4 临界浓度和LD_5045-50
• 4.4 讨论50-57
• 4.4.1 log.1/LC_50、log.1/LD_50与疏水性的关系50-51
• 4.4.2 LC_50与LD_50的关系51
• 4.4.3 基线、弱惰性和反应型化合物的临界浓度51-53
• 4.4.4 临界浓度的离群值53-54
• 4.4.5 不同毒性作用模式下临界浓度与生物富集因子的关系54-57
• 4.5 本章小结57-58
• 第5章 邻二硝基苯在斑马鱼体内的临界浓度58-70
• 5.1 引言58
• 5.2 材料与方法58-64
• 5.2.1 实验材料58-59
• 5.2.2 试剂和仪器59-60
• 5.2.3 实验设计60
• 5.2.4 样品前处理60-61
• 5.2.5 气相色谱条件及测定61-62
• 5.2.6 质量控制62-64
• 5.3 结果与讨论64-69
• 5.3.1 邻二硝基苯对斑马鱼的急性毒性64-66
• 5.3.2 邻二硝基苯在斑马鱼体内 96.h生物富集比率66-67
• 5.3.3 邻二硝基苯在斑马鱼体内的临界浓度67-68
• 5.3.4 邻二硝基苯的毒性作用机理68-69
• 5.4 本章小结69-70
• 第6章 结论与创新点70-72
• 6.1 结论70-71
• 6.2 创新点71-72
• 参考文献72-84
• 附录84-134
• 后记134-135
• 在学期间公开发表论文及著作情况135-136

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前7条

1 徐镜波,景体淞;鲤鱼组织ATPase活性抑制和构效分析[J];高等学校化学学报;1998年12期

2 赵元慧,杨常岩,何艺兵,王连生;有机化合物生物富集因子快速测定方法[J];环境化学;1994年03期

3 卢玲,沈英娃;酚类、烷基苯类、硝基苯类化合物和环境水样对剑尾鱼和稀有泩鲫的急性毒性[J];环境科学研究;2002年04期

4 王宏,杨霓云,沈英娃,王波,王鲁昕;海河流域几种典型有机污染物环境安全性评价[J];环境科学研究;2003年06期

5 刘静玲，郎佩珍;硝基芳烃类对斜生栅列藻的毒性及中毒症状[J];环境科学;1995年02期

6 刘静玲,袁星,郎佩珍;2,4-二硝基甲苯与共存硝基芳烃化合物对斜生栅列藻的联合毒性[J];环境科学;1997年05期

7 王宏,沈英娃,卢玲,朱红梅,陈宏,许永香,高世荣;几种典型有害化学品对水生生物的急性毒性[J];应用与环境生物学报;2003年01期

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本文编号：346516