硅基介孔材料的控制合成及其核素吸附性能研究
发布时间：2021-11-13 05:44
核能与核技术的开发利用过程中产生的大量放射性废水严重威胁人类健康和生存环境,已成为制约核能可持续发展的瓶颈之一,亟待对其安全有效处理。目前,吸附法被认为是一种有效且颇具应用前景的放射性废水处理方法,其关键在于吸附剂材料。因此,设计开发高效吸附剂材料及研究其核素吸附行为是该领域的热点和难点。介孔材料因具有比表面积和孔径大,易功能化和掺杂,以及良好的抗辐照稳定性等优异特性,在吸附领域展现出良好的应用前景。对介孔材料的形貌、孔道长度及成分等进行控制合成,不但可拓宽其应用领域,且可改善其应用性能。本论文针对传统吸附剂效率低、吸附不可逆、选择性差及成本高等问题,采用简单方法控制合成了具有良好吸附性能的硅基介孔材料,开展了放射性废水中主要核素（铀、锶及铯）的吸附研究。研究结果可为放射性废水的处理提供一定的理论基础和实验依据。本论文基于以下三个思路选题:（1）设计开发特定放射性核素的新型高效硅基介孔吸附剂材料;（2）探索新型硅基介孔材料的控制合成新方法;（3）探究硅基介孔材料的核素吸附行为。主要开展了以下研究工作:1.采用简单方法可控合成出不同形貌（纤维状、棒状及板状）的介孔SBA-15材料,开展了...
【文章来源】：西南科技大学四川省
【文章页数】：130 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
表面活性剂堆积参数（g）模型示意图[42]
西南科技大学博士学位论文20图2-1U(VI)标准曲线Figure2-1Standardworkingcurveofuraniumions2.2.4材料测试与分析小角X射线衍射（SAXRD）分析：采用X"PertPRO射线衍射仪（PANalyticalB.V.）对所制备介孔材料的结构进行表征，CuKα（λ=0.15406nm），测试电压、电流分别为40kV、30mA，扫描速率为0.5-1o/min，扫描范围2θ为0.5-10o。扫描电子显微镜（SEM）分析：采用HITACHIS-4800（蔡司S-4800）扫描电子显微镜对所制备的介孔SBA-15材料的微观形貌、颗粒分布及尺寸等进行分析测试。由于介孔SBA-15材料不具备导电性，测试前需对材料进行喷金处理。透射电子显微镜（TEM）分析：采用超高分辨场发射透射电子显微镜（Libra200）对介孔SBA-15材料内部孔道结构进行了观察分析。N2吸脱附测试：采用GeminiVII2390氮气吸脱附仪，在77K下测试介孔SBA-15材料的比表面积、孔径及孔容等。比表面积采用Barrett-Emmett-Teller（BET）方法计算，孔容在相对压力为0.99条件下测算，孔径分布得于分析Barrett-Joyner-Halenda（BJH）等温线。2.3结果与讨论2.3.1介孔SBA-15材料的表征（1）SEM分析采用扫描电子显微镜（SEM）对所制得材料的形貌进行了分析，图2-2为所得样品的SEM照片。从图2-2（a）中可以看到，获得的材料具有典型的纤维状形貌，其颗粒长度为几微米到几百微米。仔细观察发现，如图2-2（a）中所示，每个纤维颗粒是多个棒状颗粒束缚而成。图2-2（b）中颗粒为棒状形貌，颗粒具有良好的分散性，其长度大约1μm、直径约为200nm。从图2-2（c）中可以看出，该材料为六方板状形貌，板状颗粒的宽度为1.2μm、厚度为300nm。本研究采用简单方法（未引入添加剂）所
2不同形貌介孔SBA-15材料的合成及其吸附铀研究21合成的板状形貌介孔SBA-15与文献[145]报道采用添加剂所合成的材料形貌基本一致。图2-2不同形貌材料的SEM照片：（a）纤维状、（b）棒状、（c）板状Figure2-2SEMimagesofsamples.(a)SBA-15fibers,(b)SBA-15rodsand(c)SBA-15platelets（2）TEM分析为了弄清所制备介孔SBA-15材料的内部孔道结构，采用透射电子显微镜（TEM）对其进行了分析。图2-3为所制备介孔SBA-15材料的TEM照片。如图2-3所示，所有样品均具有高度有序的孔道结构，且孔道均为连通敞开的。图2-3（a）和2-3（b）为垂直于纤维状和棒状颗粒长度方向的TEM照片，图2-3（c）为垂直于板状颗粒平面方向TEM照片，从这些结果可发现，介孔SBA-15材料的孔道方向是沿纤维状和棒状颗粒长度方向，板状颗粒孔道垂直于板平面方向排列。因此，可以总结为：不同形貌的介孔SBA-15材料具有不同的孔道长度，就本工作所制备纤维状、棒状和板状介孔SBA-15材料而言，他们的孔道长度大小比较顺序为：纤维状>棒状>板状。
【参考文献】：
期刊论文
[1]介孔二氧化硅纳米粒的功能化修饰及其在药物研究中的应用[J]. 马博乐,陈雨晴,祝星宇,陈洋洋,曹力源,阎雪莹. 中国药房. 2018(15)
[2]羧基纤维介孔硅对Th（Ⅳ）的高效去除[J]. 蔡之望,刘峙嵘,裘阳,戴荧,袁立永,郭文路,杨灵芳,王乐乐. 有色金属工程. 2018(03)
[3]膜分离技术处理电镀废水的应用及其发展前景[J]. 张有会. 中国高新技术企业. 2017(06)
[4]活性炭吸附法处理含铀放射性废水[J]. 左天明,左魏铭,李金莲. 四川地质学报. 2015(03)
[5]聚丙烯腈/有序介孔碳复合材料吸附铀（VI）的性能研究[J]. 苏晓龙,杨倩,崔丹妮,高豹. 江西化工. 2015(02)
[6]新型吸附剂处理重金属废水的研究进展[J]. 王秀莉,尚玉俊,宋丹丹. 工业水处理. 2014(07)
[7]介孔二氧化硅纳米颗粒在肿瘤诊断与治疗中的应用[J]. 王欣然,狄文. 国际妇产科学杂志. 2014(02)
[8]生物吸附剂梧桐树叶对铀的吸附行为研究[J]. 聂小琴,董发勤,刘明学,刘宁,张伟,杨雪颖. 光谱学与光谱分析. 2013(05)
[9]硅基、非硅基介孔材料的研究进展[J]. 古丽米娜,姚建曦,李晓天,饶望平,赵敬勇. 材料导报. 2013(09)
[10]短孔道介孔二氧化硅SBA-15对铀的吸附性能[J]. 王兴慧,朱桂茹,高从堦. 化工学报. 2013(07)
博士论文
[1]介孔二氧化硅纳米材料的制备及在药物递送方面的应用研究[D]. 肖学成.湖北中医药大学 2017
硕士论文
[1]新型磷酸锆基杂化材料的制备及除铯的性能研究[D]. 付明岩.燕山大学 2016
[2]多孔氧化物的制备及其性能研究[D]. 王艳.苏州科技学院 2015
[3]有序介孔氧化铝基复合金属氧化物的合成、结构分析及性能研究[D]. 卢静婷.长春工业大学 2015
[4]纤维状磁性介孔硅的合成、表征及富集分离环境有害物质的研究[D]. 虞柯洁.中国科学技术大学 2014
[5]功能化介孔氧化硅对铀的富集[D]. 王晓亮.南华大学 2012
[6]铀酰离子印迹树脂的制备、吸附性能及盐湖水中铀的分离[D]. 丁华杰.兰州大学 2010
[7]离子交换材料去除模拟低水平放射性废水中核素的研究[D]. 史骥.上海交通大学 2010
[8][D].
本文编号：3492438
【文章来源】：西南科技大学四川省
【文章页数】：130 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
表面活性剂堆积参数（g）模型示意图[42]
西南科技大学博士学位论文20图2-1U(VI)标准曲线Figure2-1Standardworkingcurveofuraniumions2.2.4材料测试与分析小角X射线衍射（SAXRD）分析：采用X"PertPRO射线衍射仪（PANalyticalB.V.）对所制备介孔材料的结构进行表征，CuKα（λ=0.15406nm），测试电压、电流分别为40kV、30mA，扫描速率为0.5-1o/min，扫描范围2θ为0.5-10o。扫描电子显微镜（SEM）分析：采用HITACHIS-4800（蔡司S-4800）扫描电子显微镜对所制备的介孔SBA-15材料的微观形貌、颗粒分布及尺寸等进行分析测试。由于介孔SBA-15材料不具备导电性，测试前需对材料进行喷金处理。透射电子显微镜（TEM）分析：采用超高分辨场发射透射电子显微镜（Libra200）对介孔SBA-15材料内部孔道结构进行了观察分析。N2吸脱附测试：采用GeminiVII2390氮气吸脱附仪，在77K下测试介孔SBA-15材料的比表面积、孔径及孔容等。比表面积采用Barrett-Emmett-Teller（BET）方法计算，孔容在相对压力为0.99条件下测算，孔径分布得于分析Barrett-Joyner-Halenda（BJH）等温线。2.3结果与讨论2.3.1介孔SBA-15材料的表征（1）SEM分析采用扫描电子显微镜（SEM）对所制得材料的形貌进行了分析，图2-2为所得样品的SEM照片。从图2-2（a）中可以看到，获得的材料具有典型的纤维状形貌，其颗粒长度为几微米到几百微米。仔细观察发现，如图2-2（a）中所示，每个纤维颗粒是多个棒状颗粒束缚而成。图2-2（b）中颗粒为棒状形貌，颗粒具有良好的分散性，其长度大约1μm、直径约为200nm。从图2-2（c）中可以看出，该材料为六方板状形貌，板状颗粒的宽度为1.2μm、厚度为300nm。本研究采用简单方法（未引入添加剂）所
2不同形貌介孔SBA-15材料的合成及其吸附铀研究21合成的板状形貌介孔SBA-15与文献[145]报道采用添加剂所合成的材料形貌基本一致。图2-2不同形貌材料的SEM照片：（a）纤维状、（b）棒状、（c）板状Figure2-2SEMimagesofsamples.(a)SBA-15fibers,(b)SBA-15rodsand(c)SBA-15platelets（2）TEM分析为了弄清所制备介孔SBA-15材料的内部孔道结构，采用透射电子显微镜（TEM）对其进行了分析。图2-3为所制备介孔SBA-15材料的TEM照片。如图2-3所示，所有样品均具有高度有序的孔道结构，且孔道均为连通敞开的。图2-3（a）和2-3（b）为垂直于纤维状和棒状颗粒长度方向的TEM照片，图2-3（c）为垂直于板状颗粒平面方向TEM照片，从这些结果可发现，介孔SBA-15材料的孔道方向是沿纤维状和棒状颗粒长度方向，板状颗粒孔道垂直于板平面方向排列。因此，可以总结为：不同形貌的介孔SBA-15材料具有不同的孔道长度，就本工作所制备纤维状、棒状和板状介孔SBA-15材料而言，他们的孔道长度大小比较顺序为：纤维状>棒状>板状。
【参考文献】：
期刊论文
[1]介孔二氧化硅纳米粒的功能化修饰及其在药物研究中的应用[J]. 马博乐,陈雨晴,祝星宇,陈洋洋,曹力源,阎雪莹. 中国药房. 2018(15)
[2]羧基纤维介孔硅对Th（Ⅳ）的高效去除[J]. 蔡之望,刘峙嵘,裘阳,戴荧,袁立永,郭文路,杨灵芳,王乐乐. 有色金属工程. 2018(03)
[3]膜分离技术处理电镀废水的应用及其发展前景[J]. 张有会. 中国高新技术企业. 2017(06)
[4]活性炭吸附法处理含铀放射性废水[J]. 左天明,左魏铭,李金莲. 四川地质学报. 2015(03)
[5]聚丙烯腈/有序介孔碳复合材料吸附铀（VI）的性能研究[J]. 苏晓龙,杨倩,崔丹妮,高豹. 江西化工. 2015(02)
[6]新型吸附剂处理重金属废水的研究进展[J]. 王秀莉,尚玉俊,宋丹丹. 工业水处理. 2014(07)
[7]介孔二氧化硅纳米颗粒在肿瘤诊断与治疗中的应用[J]. 王欣然,狄文. 国际妇产科学杂志. 2014(02)
[8]生物吸附剂梧桐树叶对铀的吸附行为研究[J]. 聂小琴,董发勤,刘明学,刘宁,张伟,杨雪颖. 光谱学与光谱分析. 2013(05)
[9]硅基、非硅基介孔材料的研究进展[J]. 古丽米娜,姚建曦,李晓天,饶望平,赵敬勇. 材料导报. 2013(09)
[10]短孔道介孔二氧化硅SBA-15对铀的吸附性能[J]. 王兴慧,朱桂茹,高从堦. 化工学报. 2013(07)
博士论文
[1]介孔二氧化硅纳米材料的制备及在药物递送方面的应用研究[D]. 肖学成.湖北中医药大学 2017
硕士论文
[1]新型磷酸锆基杂化材料的制备及除铯的性能研究[D]. 付明岩.燕山大学 2016
[2]多孔氧化物的制备及其性能研究[D]. 王艳.苏州科技学院 2015
[3]有序介孔氧化铝基复合金属氧化物的合成、结构分析及性能研究[D]. 卢静婷.长春工业大学 2015
[4]纤维状磁性介孔硅的合成、表征及富集分离环境有害物质的研究[D]. 虞柯洁.中国科学技术大学 2014
[5]功能化介孔氧化硅对铀的富集[D]. 王晓亮.南华大学 2012
[6]铀酰离子印迹树脂的制备、吸附性能及盐湖水中铀的分离[D]. 丁华杰.兰州大学 2010
[7]离子交换材料去除模拟低水平放射性废水中核素的研究[D]. 史骥.上海交通大学 2010
[8][D].
本文编号：3492438
本文链接：https://www.wllwen.com/shoufeilunwen/gckjbs/3492438.html
