缺陷对钙钛矿氧化物薄膜的物性调控研究
发布时间：2021-12-18 11:04
本论文旨在详细探索氧缺陷和阳离子缺陷对钙钛矿氧化物薄膜的物性影响和调控机制。按照研究的缺陷类型,本文的工作内容主要可以分为两部分:氧缺陷和锶缺陷。我们选取了 LaAlO3/SrTiO3二维电子液体系和SrRuO3/Nb:SrTiO3肖特基结型忆阻器来研究氧缺陷浓度变化对于晶格结构和电输运性质的影响,选取SrTiO3/BaTiO3超晶格来研究含Sr缺陷的室温铁电SrTiO3对超晶格铁电性的调控作用。论文的具体内容如下:第一章是论文的绪论部分,首先介绍了钙钛矿氧化物中缺陷研究的重要性,然后分别介绍了 LaAlO3/SrTiO3二维电子液体系的研究背景和产生机制、忆阻器的发现和机制总结以及铁电SrTiO3的研究现状和铁电性的调控方法。第二章介绍了论文工作所使用的所有实验技术,包括薄膜制备,表面形貌、晶格结构、电子结构的表征以及电输运、铁电、介电性能的测试方法。在第三章中,我们研究了 LaAlO3/SrTiO3二维电子液体系里LaAlO3晶格中氧缺陷浓度与晶格结构、界面导电性的关系。通过配备了反射式高能电子衍射仪的脉冲激光沉积设备,我们在具有单一 TiO2截止层的SrTiO3衬底上改变生长氧压...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：135 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１?（ａ）理想钛矿结构，（ｂ）钛（ｃ正
?第１章绪论???〇〇〇〇〇〇??＠?〇？－〇－？?〇?？??０（３?〇?６?Ｏ?〇??Ｏ?０－０＾?〇?＠?〇??〇〇〇〇〇〇??？〇？〇？〇??？＊＊〇＝〇??（〇）??１?１１?Ｊ??＾＿＿Ｊ?ｉｊ?ｉ?１?１」??（ｂ）?ｔｏ?（ｄｌ?ｌｅｉ?Ｉｆ）??图１．２?（ａ）钙铁矿结构中紧密堆积的々０３层，（ｂ－ｆ）?８０６氧八面体各种堆叠方式［５］。??Ｂ位离子一般是过渡金属离子，并被６个氧离子包围，这６个氧离子产生了??一个晶体场作用于具有立方对称性的Ｂ离子［６］。如图１．３?（ａ）所示，晶体场作??用下初始的５重简并３ｄ轨道分裂成３重简并ｔ２ｇ轨道（Ｘｙ，ｙｚ，ＺＸ轨道）和２重简??并ｅｇ轨道（ｘｋｆ＾Ｐ－ｒ２轨道）。这些轨道波函数正负符号取决于径向分布，有时??会导致相邻Ｂ离子之间的氧离子的ｐ轨道重叠的抵消。图１．３?（ｂ）给出了?３种??轨道重叠不抵消的情况，两个轨道之间穿过ｘｙ平面的跃迁振幅是非零的。考虑??离子之间库伦作用时，需要引入虚拟跃迁概念，即电子从占据轨道到更高能量的??未占据轨道的虚拟跃迁，图１．３?（ｃ）是两种可能的虚拟电子跃迁过程（左侧和中??间模型）和一种禁止的跃迁过程（右侧模型）。图１．３?（ｄ）是超交换作用模型，??两个电子占据了同一个Ｂ离子，因此系统能量由于库伦斥力增加。当两个电子轨??道相同时（左侧模型）为反铁磁超交换作用，轨道不同时（中间模型）为铁磁超??交换作用，右侧模型为由两个Ｂ离子之间导电电子跃迁调制的铁磁双交换作用。??最后考虑自旋轨道耦合作用，如图１．３（ｅ）所示，内部或外电场可以产生一个有??效磁场引起移动电子自旋旋进或者局域自旋调制
?第１章绪论???ａ?Ａ?Ｂ?０３?（Ｐｃｒｏｖｓｋｉｔｅ）?ｂ?「??ｐ?ｗ?§??Ａ?＝?（ＲＥ３＇ＡＥ２＊）?Ｗ?▼ｖ?＇驗＇??爾、豢?＾?＾ｒ??＃?＾?－?…氣教私．??写、一，釋?％?ｒ?＾?＾?．ｊ＾??＂＾?＾?ｉｆ?訾鱗??Ｃ?Ｅ?ｄ??＾１＊??，ｗ，＿＿＿＿．＿＿＿，、？為＊■＂＂Ｊ＾ｒ?＾?一?＇？?一‘夺?????响，”爾Ｓｆ纖??ｆｉｉ：，?’’、▲龕??Ｊｊ￡＞０?Ｊｊ￡＜０?』Ｄｔ＜０??图１．３?（ａ）钙钛矿结构在氧离子晶体场作用下的轨道能级，ＲＥ指稀土元素，ＡＥ指碱土元??素。（ｂ）电子轨道跃迁模型。（ｃ）电子虚拟跃迁模型。（ｄ）界面处不同类型的交换作用。??（ｅ）自旋轨道耦合作用［６］。??强电子关联作用限制了在一个给定的晶格位置处的电子数，诱导了局域的电??荷、自旋和轨道自由度的耦合，从而赋予了钙钛矿氧化物体系多种性质，比如莫??特绝缘体、金属绝缘转变、多铁和超导。归功于这些广范围的性质，这些钙钛矿??氧化物在各种电学、光学等领域得到了应用，比如（Ｂａ，Ｓｒ）?丁丨０３和Ｐｂ?（Ｚｒ，Ｔｉ）??〇３作为高介电常数材料用在动态非易失性随机存储器上［７，?８］，ＬａＭｎ０３和（Ｌａ，Ｓｒ）??Ｃｏ０３用作固态氧化物燃料电池的电极材料［９，１０］。与此同时，氧化物异质结合成??技术的发展又为设计新奇界面态提供了新的思路，如图１．４所示，多种电子自由??度的相互作用诱导了不同形式的界面处的空间反演对称、时间反演对称和规范对??称性，从而产生块体成分中没有的性质。比如ＣａＭｎ〇３／ＣａＲｕ〇３异质结界面，两??者分别是反铁磁绝缘体和顺磁金属，
本文编号：3542258
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：135 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１?（ａ）理想钛矿结构，（ｂ）钛（ｃ正
?第１章绪论???〇〇〇〇〇〇??＠?〇？－〇－？?〇?？??０（３?〇?６?Ｏ?〇??Ｏ?０－０＾?〇?＠?〇??〇〇〇〇〇〇??？〇？〇？〇??？＊＊〇＝〇??（〇）??１?１１?Ｊ??＾＿＿Ｊ?ｉｊ?ｉ?１?１」??（ｂ）?ｔｏ?（ｄｌ?ｌｅｉ?Ｉｆ）??图１．２?（ａ）钙铁矿结构中紧密堆积的々０３层，（ｂ－ｆ）?８０６氧八面体各种堆叠方式［５］。??Ｂ位离子一般是过渡金属离子，并被６个氧离子包围，这６个氧离子产生了??一个晶体场作用于具有立方对称性的Ｂ离子［６］。如图１．３?（ａ）所示，晶体场作??用下初始的５重简并３ｄ轨道分裂成３重简并ｔ２ｇ轨道（Ｘｙ，ｙｚ，ＺＸ轨道）和２重简??并ｅｇ轨道（ｘｋｆ＾Ｐ－ｒ２轨道）。这些轨道波函数正负符号取决于径向分布，有时??会导致相邻Ｂ离子之间的氧离子的ｐ轨道重叠的抵消。图１．３?（ｂ）给出了?３种??轨道重叠不抵消的情况，两个轨道之间穿过ｘｙ平面的跃迁振幅是非零的。考虑??离子之间库伦作用时，需要引入虚拟跃迁概念，即电子从占据轨道到更高能量的??未占据轨道的虚拟跃迁，图１．３?（ｃ）是两种可能的虚拟电子跃迁过程（左侧和中??间模型）和一种禁止的跃迁过程（右侧模型）。图１．３?（ｄ）是超交换作用模型，??两个电子占据了同一个Ｂ离子，因此系统能量由于库伦斥力增加。当两个电子轨??道相同时（左侧模型）为反铁磁超交换作用，轨道不同时（中间模型）为铁磁超??交换作用，右侧模型为由两个Ｂ离子之间导电电子跃迁调制的铁磁双交换作用。??最后考虑自旋轨道耦合作用，如图１．３（ｅ）所示，内部或外电场可以产生一个有??效磁场引起移动电子自旋旋进或者局域自旋调制
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